单原子催化剂的制备及电催化应用研究进展

综述了近年来单原子催化剂合成方法的研究进展以及在制备过程中提升催化剂活性所要解决的问题.重点介绍了单原子催化剂在质子交换燃料电池(PEMFC)和二氧化碳电化学还原反应(CO2 RR)中的应用.最后结合目前单原子催化剂的研究现状和挑战,展望了其发展前景,以期对进一步构筑具有特定结构和催化功能的单原子催化剂的实验及理论起到...     

大连化物所单原子催化研究取得进展

正近日,中国科学院大连化学物理研究所张涛院士团队与美国亚利桑那州立大学刘景月教授(该所千人计划)一起合作,在单原子催化研究领域取得新进展。首次将Pt/Fe Ox单原子及准单原子催化剂用于含有不饱和取代基团的芳香硝基化合物的选择加氢反应,在温和反应条件下(40℃,氢气压力0.3 MPa)获得了极高的活性和选择性。以3-硝基苯乙烯选择加氢为例,其TOF值达到1500 h-1,比文献中报道的最优催化剂的活性高20倍;氨基苯乙烯选择性接近99%,是目前所报道的Pt基催化剂中的最高值,而且催化剂可磁性分离、具有良好的循环稳定性和底物普适性。单原子和准单原子优异的催化性能可归结于催化剂中孤立的带正电的Pt活性位,这些活性位有利于硝基的优先吸附并同时抑制C=C的加氢。该工作于近期发表于     

单原子催化剂制备方法及其应用

单原子催化在近年来取得了蓬勃发展,其理论100%金属原子利用率及其优异的催化性能正成为催化领域的研究热点,并将催化研究带入了更小的原子尺度范围。本文综合介绍了单原子催化剂的高温热解法、共沉淀法和浸渍法等制备方法,以及其在生物医学、环境污染和能源利用上的应用,并对单原子催化的未来发展进行了展望。     

限域单原子催化剂的制备及其催化湿式氧化性能

采用原位合成法将Ni单原子限域的Ni-NCNT碳纳米管结构架构到活性炭表面制备Ni-NCNT/AC催化剂载体，再利用浸渍法制备负载Ru金属催化剂（Ru@Ni-NCNT/AC），以降解乙酸废水。通过SEM、TEM、XAFS、XPS、H2-TPR和CO-DRIFTS等对样品的形貌、结构、元素价态、表面吸附和化学性质进行分析及DFT计算。结果表明，Ni单原子作为催化助剂，通过改变基底材料的电子特性从而促进表面贵金属发挥更高的催化氧化乙酸的活性。在温度250℃，压力6.5MPa条件下，连续运行10天，乙酸的去除率持续稳定在95 %以上，催化剂具有较高活性和良好的稳定性。     

催化氧化处理高难度废水的工业化技术

高难废水指的是工矿企业生产产生的一种具有高盐、成分复杂、色度高、难生化降解及毒性大的难处理废水,对水体污染严重,处理成本极高。综述了国内外高难废水处理技术现状及存在问题,重点介绍了臭氧催化氧化技术、四相催化氧化技术、湿式氧化处理技术及水力空化协同臭氧氧化水处理技术的原理、特点及应用领域等。     

单原子催化剂制备及应用研究进展

综述了单原子催化剂(SACs)传统的制备方法以及近年来提出的更高效、完善的新方法,总结了其在电化学、光催化、加氢还原等方面的应用,并对该领域的研究提出新的展望和挑战。     

催化气化工业化进程展望

评述了分别以生产合成天然气甲烷(美国Exxson加压流化床)、中热值煤气(加拿大UBC加压喷动流化床和韩国KAIST常压导流管内循环流化床)、工业燃料气(中国福州大学常压气化-煅烧集成流化床)为目标的四种不同类型催化气化PDU实验结果及工艺过程的对比,指出应尽快建立燃煤自供热的流化床催化气化PDU装置,为实际工程放大设计提供有效信息.鉴于工业燃料气和合成气的广阔市场需求,优先开展催化气化-灰渣煅烧CGAC集成工艺专利技术研发,可望推进催化气化的实际工业化进程.     

Cu-N/C单原子催化剂用于芳基硼酸羟基化反应

单原子催化剂中所有金属原子都能作为活性位点,故表现出极高的原子利用率和优异的催化性能.以铜-乙二胺四乙酸配合物作为前驱体,高比表面的活性炭作为载体,通过简单的吸附浸渍-高温焙烧法制备了一系列Cu-N/C催化剂.结果发现,当铜负载量为0.2 wt％时,铜以单原子的状态分散在载体上,得到0.2 wt％Cu-N/C(1:1)...     

单原子催化剂的制备方法及其应用

单原子催化的提出将人们的视野从纳米级别带入了原子尺度。近年来,单原子催化剂已经在不同的催化领域展现出前所未有的前景,单原子催化剂的研究也越来越深入。综述了单原子催化剂的结构性能、表征技术。介绍了近年来单原子催化剂在电催化、光催化、热催化领域的应用,并提出了单原子催化领域目前仍需解决的问题。     

单空缺石墨烯负载的Pd单原子催化剂上NO还原的密度泛函理论研究

采用密度泛函理论（DFT）方法对单空缺石墨烯负载的Pd单原子（Pd/SVG）催化剂上H₂还原NO的反应进行了研究,探究了Pd/SVG上NO还原生成N₂和NH₃的路径。在Pd/SVG上NO容易加氢形成HNO,需要的活化能为67.0 kJ·mol^-1,显示了极高的催化活性。N₂生成的有利路径为NO活化生成HNO后,HNO继续加氢生成中间体NH₂O和NH₂OH,然后NH₂OH解离生成NH₂和OH,生成的NH₂中间体结合NO形成NH₂NO,然后NH₂NO异构化形成的NHNOH再经解离生成N₂与H₂O,这个过程中的决速步骤为NH₂NO分子内氢转移生成NHNOH,能垒为144.3 kJ·mol^-1。对于NH₃的生成,从NO的活化到中间体NH₂的形成与N₂的形成过程相同,最后NH₂加氢即可形成NH₃,这个过程中的决速步骤为NH₂O加氢生成NH₂OH,能垒为86.4 kJ·mol^-1。比较生成N₂和NH₃的决速步能垒可见,Pd/SVG催化剂上NO经H₂还原更容易形成NH₃。本研究为石墨烯负载型Pd基催化剂上H₂还原NO的实验及工业应用提供理论参考。     

脂肪酶催化合成单脂肪酸甘油酯

对脂肪本矣合成单甘酯中的催化作用作了综述。介绍了有机溶剂、反相胶束和无溶剂固相等反应体系中用不同脂肪酶对油脂选择水解、脂肪酸的酯化或脂肪酸酯与甘油的转酯反应、油脂甘油解以及甘油基团保护反应等合成方法。２     

手性化合物的生物催化技术进展及工业化应用

手性（chirality）是三维物体的基本特性。手性又称不对称性（asymmetry）。术语”手性”，是参照人的左右手不能相互重叠而来。正如我们的左手右手一样。”cheir”是古希腊语中手的意思。如果一个物体不能与其镜像重合，该物体就称为手性物体，这两种互成镜像的形态被称为对映体。手性分子（chiral molecules）的立体构型即为对映体结构。     

原子转移自由基聚合催化体系的研究进展

采用原子转移自由基聚合(ATRP)、反相ATRP(R-ATRP)可以对聚合物进行分子设计,制备结构和相对分子质量可控的均聚物、嵌段共聚物、接枝和梳状聚合物以及星形和一些高支化的聚合物.该类反应中,催化体系是研究的重点和热点.着重介绍了ATRP和R-ATRP聚合催化体系的研究进展,并且针对其催化剂脱除困难的问题,介绍了催化剂分离方面的最新研究进展.     

单原子催化剂的研究现状及在环境领域的应用进展

单原子催化剂(SACs)是一种将金属以单原子的形式直接负载于某一载体表面上的一种新型催化剂.作为一种新型材料其因具备较高的原子利用率,较高催化活性及高反应选择性等优良性能而被众多研究人员所广泛关注.该文主要从单原子催化剂的性质、制备方法以及研究现状以及在环境领域的应用进展等几个方面详细介绍了单原子催化剂的特点.单原子催...     

单原子催化剂的合成及其在水环境治理中的应用

近年来,工业化进程的日益加剧不可避免地导致水环境受到污染,在水环境治理的各种方法中,单原子催化剂以其近100％的原子利用率、高度不饱和配位环境和均匀的反应中心而受到广泛关注.综述了单原子催化剂的合成方法、重要表征手段以及其在水环境治理中的应用.     

活性炭负载金属铂单原子催化材料的电解析氢性能研究

选用活性炭为载体成功制备了多孔活性炭载体负载单原子金属铂,并利用XRD、TEM、HAADF-STEM和EXAFS等对其进行表征,确认了所负载金属为高度分散的单原子铂。采用三电极电解池对比研究了商业Pt/C电极和自制铂单原子催化剂的玻碳电极在酸性环境中的电解析氢性能。结果表明,在0.5 mol/L H₂SO₄电解液中,基于铂单原子催化剂的电极在过电位为50 mV和150 mV时,电化学质量比活性分别为6.86 A/mg和49.81 A/mg,分别是商业Pt/C电极的3倍和5倍。     

乙炔选择性加氢单原子催化剂研究进展

简要介绍了乙炔选择性催化加氢反应及其特点,对近年来乙炔选择性加氢单原子催化剂的研究进行了总结,最后对乙炔选择加氢单原子催化剂的前景进行了展望。