钴铁镍水滑石催化过硫酸氢钾复合盐降解制药废水

试验合成晶相钴铁镍水滑石(CoFeNi-LDH),并利用其催化过硫酸氢钾复合盐(PMS)降解制药废水。考察了体系中CoFeNi-LDH和PMS投加量对制药废水COD去除率的影响,分析了降解前后Cl~-和pH值的变化,并对CoFeNi-LDH材料进行了重复试验。结果表明,室温下,当CoFeNi-LDH与PMS的投加量分别为2.0 g/L和4.0g/L时,反应2 h后,制药废水COD质量浓度从600 mg/L左右下降至200 mg/L左右,随着CoFeNi-LDH和PMS投加量的增加,制药废水COD去除率均有明显的提高。在降解过程中,含硝基有机物被有效降解,废水中Cl~-在2 h内降低了90.9%,且pH值由碱性变为中性。连续重复试验表明,CoFeNi-LDH作为催化剂具有较好的稳定性及可重复利用性。     

铜铁铝类水滑石及其复合氧化物的制备与表征

共沉淀法合成碳酸根型铜铁铝类水滑石，经高温焙烧得复合金属氧化物。采用XRD，FTIR，SEM等分析手段表征了类水滑石及其复合氧化物的结构和形貌，考察了pH和n（Cu）／n（Fe＋Al）对合成铜铁铝类水滑石的影响。结果表明，当pH=10．5时，合成的类水滑石粒径约7μm，经500℃焙烧得到粒径约0．25μm的铜铁铝复合氧化物。当pH=6．5和8．5时，产物中同时含有类水滑石和Cu2（CO3）（OH）2。n（Cu）／n（Fe＋Al）在1～4均可得到层状结构的类水滑石，同时存在部分氧化铜，其含量随n（Cu）／n（Fe＋Al）的增加而增加。     

Co/Fe类水滑石活化过硫酸盐降解苯酚特性

采用共沉淀法制备了Co/Fe类水滑石（Co/Fe-LDHs）,焙烧后得到了焙烧态Co/Fe类水滑石（Co/Fe-LDO）,通过XRD、SEM、BET、XPS等手段对样品的晶体结构及表面形貌进行了表征,考察了其活化过硫酸盐降解苯酚的影响因素及机理。结果表明,焙烧可使类水滑石比表面积从41.2 m2/g增大至56.8 m2/g,孔体积从0.2 cm3/g增大至0.3 cm3/g,增强了对过硫酸盐的活化性能。在反应时间30.0 min,反应温度25.0℃,过硫酸钠投加量为0.2 g/L,Co/Fe-LDO投加量为0.2 g/L,pH为6.0,初始苯酚浓度为100.0 mg/L时,苯酚降解率可达90.1%。 Co/Fe-LDO活化过硫酸钠降解苯酚反应过程中SO4−•和•OH起主要作用。     

Co/Fe类水滑石活化过硫酸钠降解苯酚特性

采用共沉淀法制备Co/Fe类水滑石(Co/Fe-LDHs),焙烧后得到焙烧态Co/Fe类水滑石(Co/Fe-LDO)。通过XRD、SEM、BET和XPS对样品的晶体结构及表面形貌进行表征。考察了其活化过硫酸钠(PS)降解苯酚的影响因素及机理。结果表明,焙烧可使Co/Fe-LDHs形成复合金属氧化物Co/Fe-LDO。比表面积从41.2 m²/g增大至56.8 m²/g,孔体积从0.2 cm³/g增大至0.3 cm³/g,增强了样品对过PS活化性能。在反应时间30 min、反应温度25.0℃、PS投加量为0.2 g/L、Co/Fe-LDO投加量为0.2 g/L、溶液pH 6.0、苯酚初始质量浓度100.0 mg/L时,苯酚降解率可达90.1%。机理分析表明,SO₄^-·和·OH在Co/Fe-LDO活化PS降解苯酚反应过程中起主要作用。     

镁铝铁三元类水滑石对印染废水的吸附性能研究

采用共沉淀法合成出一系列镁铝铁不同摩尔比的磷酸二氢根型三元类水滑石（HTLCs）;考察了该类水滑石及其焙烧产物（cHTL）对直接大红染料废水的吸附性能。实验结果表明,以镁铝铁摩尔比为3：0．25：0．75制得的HTLCs对直接大红的脱色效果最好;HTLCs和cHTL对直接大红染料的吸附规律均更好地符合准二级动力学方程和Langmuir等温式,但cHTL的吸附量明显高于HTLCs;两者的饱和吸附量分别为112．65mg·g^-1和359．05mg·g^-1;经5次重复利用的HTLCs和cHTL对直接大红的脱色。率仍高达80%以上。     

三聚磷酸根型锌镁铝三元类水滑石的合成

本实验采用成核／结晶隔离法制备了P3O10^-5根型Mg-Al,zn-A1和Mg-Zn-A1类水滑石,探讨不同的浓度的[Mg^2＋]、[Al^3＋]、[Zn^2＋]金属阳离子对三元水滑石层板结构的影响,利用XRD,FT-IR和TG／DTA三种表征手段,对三种LDHs的热分解性质及层状结构进行分析。结果表明：实验成功合成了Mg-A1-P3010LDHs、Zn-A1-P3010LDHs和Zn-Mg-Al--P3010LDHs三种类水滑石;随着LDHs中Mg含量减少,热失重温度向低温区移动。     

可见光激发Bi2MoO6活化PMS降解盐酸四环素

为了利用半导体光催化和硫酸根自由基高级氧化技术协同作用处理抗生素废水,采用溶剂热法制备三维结构的钼酸铋(Bi2MoO6)微球,并在可见光照射下激发Bi2MoO6进而活化过一硫酸氢盐(PMS)处理含盐酸四环素(TC)废水.利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱...     

镍镁铝三元水滑石类化合物的合成和表征

采用恒定pH值法合成了NiMgAl-HTLcs三元类水滑石化合物,利用X射线衍射、差热分析对合成物进行了表征.讨论了pH值、原料配比、焙烧温度对合成水滑石结构的影响.结果表明在体系pH值8～9,n(Mg+Ni)n(Al)=1～3、n(Mg)n(Ni)=8～16条件下采用恒定pH值法可得到晶相单一的NiMgAl-HTLcs,焙烧温度高于500℃水滑石结构完全破坏,生成NiO、MgO和Al2O3复合氧化物.     

铁镁铝三元类水滑石对磷的吸附特性研究

采用低饱和共沉淀的方法合成了n(Fe)∶n(Mg)∶n(Al)=1∶1∶1的铁镁铝三元类水滑石。研究其对磷的吸附特性,考察了吸附时间、投加量、温度、p H等因素对吸附效果的影响。结果表明:此类水滑石对磷的吸附在前20 min吸附量急剧增加,40 min之后趋于稳定;当投加量为1.0 g/L时,吸附率和吸附容量都相对较高;初始p H为3~10时,对吸附效果无明显影响;温度对吸附效果影响较大,温度升高吸附量增加,表明此吸附过程是吸热过程。此类水滑石对磷的等温吸附数据与Langmuir方程的相关系数很高,45℃时饱和吸附量高达13.15 mg/g,同时吸附过程符合二级动力学模型。     

铜铁类水滑石光化学催化降解染料和氨氮应用

采用共沉淀法制备铜铁类水滑石(CuFe LDH),将其应用于染料和氨氮的光-次氯酸钠协同催化降解实验中,研究了Cu-Fe比例对CuFe LDH形貌的影响,及CuFe LDH对亚甲基蓝(MB)和氨氮的光化学催化降解效果。结果表明:比例在2:1～4:1时均能形成LDH结构,Cu-Fe比例为3:1时,降解MB的动力学常数是无催化剂的7.9倍,反应1 min时氨氮的降解率为99.5%高于无催化剂的66.6%;利用自由基捕获剂证明降解过程主要由超氧自由基实现,同时存在氯自由基和少量羟基自由基;CuFe LDH在光化学催化过程中实现了表面活性位点的持续再生和电子-空穴对的高效分离。     

改性电解锰渣活化过硫酸盐降解盐酸四环素

抗生素类物质具有天然的难生物降解性,有相当一部分抗生素会通过生物体排入到自然界中,研究并开发出高效、环保、经济、稳定、安全的降解手段一直是该领域的热点。研究通过使用经碱性改性的电解锰渣活化过硫酸盐来降解水溶液中的盐酸四环素。同时,通过研究不同反应条件对去除率的影响并尝试通过研究淬灭试验结果与表征分析结果来初步解释反应的原理。试验表明,对于盐酸四环素质量浓度为20 mg/L的模拟废水,在催化剂投加量为0.2 g/L、过硫酸钠质量浓度为1.5 g/L、反应温度为50℃、反应pH值处于3.5的条件下,反应时间约为2 h时去除率可达到90%以上,反应完全平衡时去除率可超过96%。本次研究对改性电解锰渣绿色资源化利用提出新方法,对抗生素废水的处理提供了有价值的参考。     

CoPc-PCN异质结高效界面电荷转移活化PMS降解四环素

将尿素和无水次磷酸钠通过高温磷化工艺制备了磷掺杂石墨相氮化碳(g-C₃N₄)纳米片(PCN),PCN继而与酞菁钴(CoPc)在马弗炉中煅烧构建了CoPc-PCN异质结(简称Co-PCN)。采用XRD、FTIR、SEM、TEM、HAADF-STEM、XPS、UV-Vis DRS对样品进行了表征,并评价了其活化过一硫酸盐(PMS)降解四环素(TC)的性能。结果表明,异质结的构建使光的吸收边缘拓宽至可见光区,将20 mg 5%Co-PCN(5%为CoPc质量占PCN质量的百分数)加入50 m L初始质量浓度为10 mg/L的TC水溶液中可活化30 mg PMS,经过40 min反应后,其对TC的降解率达到98.8%,降解速率常数为0.087 min^–1。PCN与CoPc界面处的异质结势垒加速了光生电子/空穴的分离,同时强界面相互作用也为电子转移提供了通道,主要是O2还原生成大量的·O₂^-,并活化PMS产生·O₂^-、·SO₄     

铈氮改性水热炭活化过硫酸钾降解盐酸四环素

以牛粪、双氰胺(C₂H₄N₄)和Ce(NO₃)₃·6H₂O为原料，通过微波水热法制备了具有高催化性能的铈氮改性水热炭(Ce-N-HTC)，采用XRD、元素分析、SEM、TEM、FTIR和XPS对其进行了表征，并对其活化过硫酸钾降解盐酸四环素(TCH)进行了评价。结果表明，在pH=7.0下，Ce_0.3-N-HTC{m[Ce(NO₃)₃·6H₂O]/m(双氰胺)=0.3}对TCH 70 min内的降解率可达90.3%，且HCO₃^–对TCH降解率的影响较大。竞争性自由基猝灭实验和电子顺磁共振测试表明，Ce_0.3-N-HTC可通过自由基(·OH)和非自由基(¹O₂)两种途径实现对TCH的降解，循环使用5次对TCH的降解率仍能保持在75%以上。     

Cu/Co/CoO@CNF活化PMS催化降解酸性红1

以聚丙烯腈(PAN)/聚乙烯吡咯烷酮(PVP)纳米纤维膜为载体,经静电纺丝、溶剂热反应和碳化制备了负载铜钴复合物的碳纳米纤维复合膜(Cu/Co/CoO@CNF)催化剂;通过扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)和原子吸收光谱仪(AAS)对Cu/Co/CoO@CNF的形貌、结构和活性组分含量等进行了表征;并以酸性红1(AR1)为模型染料,系统研究了Cu/Co/CoO@CNF活化过硫酸氢钾复合盐(PMS)催化体系对AR1的催化降解性能。结果表明,在AR1浓度为50μmol·L~(-1)、PMS浓度为0.5 mmol·L~(-1)、Cu/Co/CoO@CNF浓度为0.175 g·L~(-1)、反应温度为298 K、pH值为6.5时,6 min内就能去除97.8%以上的AR1;重复使用7次后,对AR1的去除率依然在90.3%以上;能实现AR1的矿化,60 min时TOC去除率可达70.5%,且随着时间的延长,矿化效果更好。Cu/Co/CoO@CNF活化PMS催化体系对AR1的催化降解主要归因于SO~-_4·、·OH和~1O_2活性自由基,在偶氮染料废水处理方面具有潜在应用价值。     

Cu-Co-Al类水滑石的合成、表征及吸附NOx性能的研究

采用共沉淀法合成了铜钴铝不同摩尔投料比的碳酸根型水滑石(Cu/Co/Al摩尔比分别为111,121,131,141,151,161,171).用X-射线粉末衍射、红外光谱、热重-差热分析对它们进行了表征,测定了Cu-Co-Al类水滑石和活性炭对氮氧化物的吸附性能.结果表明,Cu-Co-Al的摩尔比在111～171时合成的复合金属氧化物都具有水滑石结构,Co的含量增加,水滑石层间高度略有增加.红外光谱分析结果表明羟基和碳酸根被插入到水滑石层间结构.热重-差热分析结果显示合成样品的分解均有两个过程,且含Co量增加,热稳定性减弱.二元的Co3Al-HTlc吸附NOx优于三元的CuCoAl-HTlcs和活性炭,CuCo3Al-HTlc对NOx吸附性能优于其它三元的CuCoAl-HTlcs.Co3Al-HTlc和CuCo3Al-HTlc吸附容量分别为1781mg·g-1、12861mg·g-1.     

PCN/CoPc异质结高效界面电荷转移活化PMS降解四环素

提高可见光利用率和抑制光生载流子的快速复合是石墨相氮化碳（g-C3N4）高效活化过一硫酸盐（PMS）降解污染物的一大挑战。通过磷掺杂g-C3N4纳米片（PCN）增强与酞菁钴（CoPc）之间的界面相互作用,以达到高效活化PMS降解四环素（TC）的目的。将尿素和次亚磷酸钠通过高温磷化工艺制备PCN,继而与CoPc在马弗炉中煅烧构建异质结。结果表明：异质结的构建不仅使光的吸收边缘增宽至可见光区,还使50 mL的溶液在经过40 min后,20 mg的最优催化剂可以活化30 mg的PMS对TC( 10 mg/L)的降解率到达98.8%,降解速率为0.087 min-1。这是由于PCN与CoPc界面处的异质结势垒加速光生载流子的分离。同时强界面相互作用为电子转移提供通道,使O2还原生成大量的?O2?自由基,并活化PMS产生?SO4-自由基和?OH自由基来降解TC。     

反应时间对镁铝水滑石制备及其吸附性能的影响

采用共沉淀法制备镁铝水滑石,并利用XRD、SEM、FT-IR对反应产物进行表征,研究了反应时间对水滑石物相组成、微观结构和对盐酸四环素吸附性能的影响,对土壤污染治理和修复具有重要的现实意义.结果分析表明,当反应时间为12 h时制备的镁铝水滑石对盐酸四环素有较好的吸附效果,吸附率为70.82％.镁铝水滑石对盐酸四环素的吸...     

微波协同磁性NiFe2O4活化过硫酸盐降解盐酸四环素的研究

研究采用水热法成功制备了磁性铁酸镍(NiFe₂O₄),并利用X射线衍射(XRD)等对磁性NiFe₂O₄的性质进行表征。在微波作用(MW)和过硫酸盐(PS)存在下,系统地开展了MW与磁性NiFe₂O₄活化过硫酸盐对水溶液中盐酸四环素(TCH)氧化反应过程的影响因素及反应机制研究。结果表明：MW和磁性NiFe₂O₄协同活化过硫酸盐体系对TCH的去除率较好,在最佳条件反应下,去除率可达到88.8%。此外,通过对pH、过硫酸盐浓度、催化剂剂量等影响因素对TCH降解效果的研究显示,磁性NiFe₂O₄可有效活化过硫酸盐,在抗生素废水处理中具有潜在的应用前景。     

纳米铜-镁-铝类水滑石的制备与表征

采用恒定pH低过饱和共沉淀法制备纳米铜-镁-铝类水滑石,采用单因素试验得出最佳反应工艺条件。在超声波反应器中反应,恒定pH=7.5~9.0,n(铜+镁)/n(铝)=2.0~4.0,n(铜)/n(镁)=0.25~1.0的条件下,采用冷冻干燥法可得到晶相单一的铜-镁-铝类水滑石,且制得的产物晶面生长的有序程度高,结晶度好。采用X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)和扫描电镜(SEM)对其进行表征,大多数分子粒度为纳米级尺寸,粒径为50 nm左右。