制备参数对花状Au/CeO2催化剂上CO低温氧化性能的影响

采用水热合成法、沉积沉淀法分别制备花球状CeO_2和负载型Au/CeO_2。考察了反应液pH、金的负载量和煅烧温度对Au/CeO_2催化氧化CO活性的影响,确定最佳制备参数,并对优化的Au/CeO_2进行稳定性、储存性和再生性测试。结果表明:反应液的最适宜pH为8.5~9,最适宜的负载量和焙烧温度分别是2%(质量分数)和300℃。优化的Au/CeO_2催化剂,室温下将1%CO催化氧化至1.8×10-6,连续反应67h活性开始下降,当温度升至55℃时,连续反应700h,CO浓度仍然保持在8×10-6以下。此外,该催化剂还表现出良好的储存性和再生性。     

复合氧化物负载型钙钛矿催化燃烧甲苯的载体效应

以CeO_2-TiO_2复合氧化物为载体,La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3为活性组分制备了负载型钙钛矿催化剂。并以TiO_2、CeO_2负载钙钛矿作为对比,考察了催化剂的活性。La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3/CeO_2-TiO_2的催化活性最高,起燃温度和完全转化温度分别为140和255℃,通过采用XRD、BET、SEM、NH_3-TPD、H_2-TPR等手段,探讨了载体的结构性质与催化剂活性的关系。结果表明,催化剂的孔结构、表面酸性和还原性是影响催化剂活性的主要因素。Ce、Ti复合之后,CeO_2-TiO_2主要以CeTi固溶体的形式存在,比表面积和孔容较大,催化剂表面酸性明显增强,从而使得钙钛矿在CeO_2-TiO_2的表面均匀分散,有效地改善了La_(0.8)Ce_(0.2)MnO_3/CeO_2-TiO_2催化剂的氧化还原能力,使催化剂活性增强。     

超低负载量Au/g-C3N4@CeO2室温催化去除甲醛性能

采用简单的煅烧-浸渍法制备了g-C_3N_4@CeO_2负载低含量金(0.003%(质量分数)Au)复合催化剂(Au/g-C_3N_4@CeO_2),研究了制备过程中不同三聚氰胺使用量对复合催化剂室温催化氧化甲醛性能的影响。运用X射线衍射(XRD)、透射扫描电镜(TEM),傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、拉曼(Raman)、N_2吸脱附和XPS等手段对所制备的催化剂进行了物化性质表征和分析。性能测试结果表明适当三聚氰胺使用量的Au/g-C_3N_4@CeO_2催化剂能将甲醛完全转化为二氧化碳和水,且甲醛去除率可达91.7%。原位红外结果表明甲酸盐和DOM是该催化反应的主要中间产物。该催化剂的优异性能主要归因于催化剂成分间的强相互作用、g-C_3N_4能够增大催化剂的比表面积和孔容而更有利于CeO_2和Au纳米颗粒的分散及CeO_2的存在促进了甲醛氧化反应的发生等因素。     

活性炭的预处理对CeO_2/AC催化剂NH_3选择性催化还原NO_x性能的影响

为了改善活性炭(AC)负载的CeO_2基催化剂的脱硝性能,采用空气热氧化或硝酸对活性炭进行预处理,考察了预处理方式对其负载的CeO_2基催化剂氨选择性催化还原(NH_3-SCR)NO_x反应性能的影响。对预处理后的活性炭及其负载的CeO_2基催化剂进行了红外光谱(FTIR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)及H_2-TPR等表征。结果表明:硝酸预处理显著增加了活性炭表面含氧官能团、增强了表面酸性,提高了其负载的CeO_2基催化剂的氧化还原性能,促进了催化剂表面NH_3的吸附和活化,使催化剂表现催化优异的NH_3-SCR脱硝性能。该催化剂对NO_x的起燃温度和完全转化温度分别为75℃和190℃,显著优于空气热氧化处理的活性炭制备的催化剂,但H_2O易导致催化剂活性下降。     

纳米Au/Fe_2O_3-MO_x催化剂的制备及低温催化氧化CO的研究EI北大核心

用沉积-沉淀法制备了纳米Au/Fe2O3-MOx(M=La和Ce)系列催化剂,考察了催化剂对于CO的低温催化氧化性能,并通过XRD,BET和AAS等表征手段对催化剂进行了表征,分析了稀土氧化物的掺杂对Au/Fe2O3催化剂性能的影响。结果表明:CeO2的加入能够有效提高Au/Fe2O3催化剂的催化活性,而La2O3的加入对催化剂性能没有明显的影响。     

纳米Au／Fe2O3-MOx催化剂的制备及低温催化氧化CO的研究

用沉积-沉淀法制备了纳米Au/Fe2O3-MOx(M=La和Ce)系列催化剂,考察了催化剂对于CO的低温催化氧化性能,并通过XRD,BET和AAS等表征手段对催化剂进行了表征,分析了稀土氧化物的掺杂对Au/FezO3催化剂性能的影响.结果表明:CeO2的加入能够有效提高Au/Fe2O3催化剂的催化活性,而La2O3的加入对催化剂性能没有明显的影响.     

Pd负载型介孔ZrO2-TiO2复合材料的设计合成及其CO催化氧化性能研究

以介孔结构的复合ZrO₂-TiO₂为载体负载活性组分, 制备了具有高CO催化氧化活性的Pd/ZrO₂-TiO₂与PdCu/ZrO₂-TiO₂负载型催化剂。XRD、TEM研究结果表明: 活性组分Pd、Cu物种可均匀分散于介孔载体中。系统考察了不同的催化剂载体、制备方法和助催化剂等对该介孔复合材料CO催化氧化性能的影响, 结果表明: 以ZrO₂-TiO₂为载体的催化剂其CO催化氧化活性明显优于以介孔Al₂O₃或介孔SBA-15为载体的催化剂; 一步法制备的介孔Pd/ZrO₂-TiO₂催化剂其CO催化氧化的低温活性较浸渍法制备的Pd/ZrO₂-TiO₂有很大提高; 并且Pd和Cu物种共负载的介孔ZrO₂-TiO₂复合催化剂具有最优的CO催化氧化活性, 其CO的完全催化氧化温度可降至170℃, O₂-TPD分析说明Pd和Cu之间的相互作用使得PdCu/ZT催化剂在更低温度具有氧化还原活性。     

纳米锐钛矿TiO_2及负载金催化剂的制备与催化性能

通过简单的水解-沉淀法制备了纳米TiO2,考察了反应条件对其粒径和晶型的影响。结果表明制备小粒径锐钛矿TiO2的有利条件为:倒加法;Ti(OBu)4与C2H5OH、H2O与C2H5OH和Ti(OBu)4与H2O的体积比分别为1/3、1/4和1/1;pH=7和400℃焙烧。沉积-沉淀法制备的Au/TiO2催化剂催化CO氧化结果表明,催化剂的活性受焙烧温度影响很大,200℃焙烧的催化剂具有最好的催化活性。     

纳米金催化剂Au/ZnAl-LDHs的制备及在CO常温氧化反应中的活性及稳定性

以人工合成的双羟基金属氢氧化物ZnAl-LDHs为载体,将预先制备的金溶胶通过静电吸附的方式负载到载体上,获得了纳米金催化剂Au/ZnAl-LDHs,用X射线粉末衍射(XRD)表征了催化剂的物相,用透射电镜(TEM)观察了纳米金颗粒的粒径分布,以CO的常温催化氧化为模型反应,分别考察了金溶胶制备过程中金前体HAuCl4·6H2O的浓度和还原剂THPC的用量、负载过程的pH值以及金的负载量等因素对金催化剂的活性和稳定性的影响。结果表明:在制备金溶胶的过程中,降低HAuCl4·6H2O的浓度并提高还原剂THPC的用量,可以制备出粒径分布处于1~7nm之间、平均粒径仅3.87nm的负载型纳米金颗粒,其对CO的常温转化率为100%,且其催化活性的稳定性明显提高;而在金溶胶的吸附负载过程中,使体系的pH值处于6~7的范围,有利于金溶胶在ZnAl-LDHs载体上的吸附负载,从而得到实际负载量更接近理论负载量的金催化剂样品,当金的实际负载量接近1%(质量分数)时,能够确保对CO的常温氧化转化率达到100%。     

中科院大化所纳米金催化研究取得新进展

<正>中科院大连化物所航天催化与新材料研究室王军虎研究员带领团队在纳米金催化研究中取得新进展:在熟知反应机理和材料性质的基础上合理设计开发出以商品化伽马氧化铁(γ-Fe2O3)为载体的Au/γ-Fe2O3催化剂,该催化剂对于CO氧化反应展现出超高活性约为Au/α-Fe2O3催化剂活性的20倍,显示了明显的载体晶相效应,是目前报道活性最高的催化剂之一。进一步研究表明,该载体晶相效应可以拓展到其它贵金属如Pt,Rh等     

MnO_x的掺杂对CeO_2/AC催化剂NH_3选择性催化还原NO_x性能的影响

采用浸渍法制备了MnO_x掺杂的CeO_2/AC催化剂,考察了MnO_x的掺杂对催化剂的低温NH_3选择性催化还原NO_x的性能的影响,并采用了XRD、NH_3-TPD、H_2-TPR对催化剂进行了表征。结果表明,MnO_x的掺杂提高了催化剂的表面酸性和氧化还原性能,从而使催化剂在110℃以下的活性得以提升,但催化剂在120℃以上的活性则随着MnO_x的掺杂量的增加而降低。与其他催化剂相比,Ce/Mn比为4∶1的催化剂在整个温度区间都具有较好的活性,而且该催化剂在210℃下具有较好的抗SO_2中毒能力。     

不同沉淀剂对所制备的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极材料性能影响的研究

采用共沉淀-高温固相烧结法,控制合成条件,以不同的沉淀剂(Na2CO3、NaOH)制备出正极材料。通过XRD、SEM及电池测试系统对不同沉淀剂制备的正极材料进行结构、形貌和电化学性能的表征,对比两者存在的优缺点。研究结果表明,以NaOH为沉淀剂制备的正极材料有更好的层状结构,形貌也更好,充放电性能和倍率性能也较好。其首次放电比容量达到了187.9mAh/g,最高可达196.2mAh/g,50次充放电循环后,容量保持率为81.6%;以Na2CO3为沉淀剂制备的正极材料的放电比容量较低,但容量保持率较高,为85.3%。     

Au/CeO_2催化剂储存失活性研究

采用沉积-沉淀法制备了2%(质量分数)Au/CeO_2催化剂,并用X射线衍射、投射电镜、X射线光电子能谱和程序升温还原等手段研究了纳米金催化剂在室温空气中存放和冰箱冷冻存放失活的机理。结果表明,冰箱冷冻储存更有利于抑制金纳米颗粒的长大,使催化剂保持更高的储存活性。纳米金催化剂储存失活是部分可逆的,导致其失活因素有两方面:(1)金纳米粒子的长大,导致不可逆失活;(2)表面吸附二氧化碳和水,可通过高温焙烧来恢复部分活性,属于可逆性失活。     

纳米MgAl_2O_4颗粒的制备

在干法室温常压状态下,利用滚压振动磨大批量制备尺度在50~80 nm的铝纳米颗粒。以研磨后的铝粉和商业镁粉为原料,Na_2CO_3、NaOH的不同配比为沉淀剂或NaHCO_3为沉淀剂,在超声波作用下发生水解反应、经干燥、焙烧后制备出具有纳米结构的MgAl_2O_4颗粒。采用X射线衍射仪(XRD)和场发射扫描电子显微镜(SEM)对纳米MgAl_2O_4颗粒样品进行表征。结果表明,经500℃焙烧处理后,几乎全部转变成粒径为100 nm左右的MgAl_2O_4尖晶石超细粉末,并且颗粒分散性较好。比传统制备镁铝尖晶石粉末的温度低几百摄氏度。     

沉淀转化法制备高效结晶型DMC催化剂

以ZnO，Zn（OH）2，ZnCO3，碱式ZnCO3为前体，采用沉淀转化方法制备基于Zn3[Co（CN）6]2的双金属氰化络合物催化剂，研究了前体制备方法对其催化环氧丙烷与CO2共聚催化性能的影响。研究表明，以Zn（OH）2为前体制备的催化剂催化活性有最高，达到4400g，g以上，约为传统的溶液沉淀法制备的催化剂催化效率的2倍，并且前体的晶态完整性与催化剂催化活性有关联性。     

碱金属碳酸盐掺杂的Ce-Zr-O对甲烷转化催化性能的影响

采用共沉淀法制备了Ce-Zr-O载体,通过等体积浸渍法得到碱金属碳酸盐掺杂的M2CO3/Ce-Zr-O(M=Li,Na,K)催化剂。采用自制的小型固定床反应器考察了催化剂的甲烷转化催化活性,并利用XRD和H2-TPR对催化剂进行了表征。研究结果表明,碱金属碳酸盐的添加均不同程度地提高了Ce-Zr-O催化剂的催化活性、抗积碳性能和抗烧结性能,还改善了催化剂表面氧物种和体相氧物种的氧化还原性能。     

高效脱除富氢气氛中CO用Au/CuxMnyOz催化剂的制备、性能与表征

Au/MnOx催化剂是CO选择性氧化反应体系的较佳选择,有可能成为比较有应用前景的富氢气氛中深度脱除CO的催化剂。着重考察Cu改性MnOx载体对负载Au催化剂的CO选择性氧化性能影响,并采用XRD、TPR、XPS、TEM等表征技术探讨了Au/CuxMnyOz催化剂结构与性能之间的关系。     

SnO_x-CeO_2-MnO_x/球状活性炭催化剂低温选择性催化还原NO

制备了系列锡氧化物改性SnO_x-CeO_2-MnO_x/球状活性炭(SAC)催化剂,研究了锡氧化物对催化剂脱硝活性的影响机制,并结合N_2吸附、XRD、XPS和NH_3-TPD等技术对催化剂物理化学性质进行表征。结果表明,向CeO_2-M n Ox/SAC中添加适量SnO_x后明显降低催化剂在低温区80~120℃的脱硝活性,但在200~280℃温度范围内Sn/Mn摩尔比为0.25的SnO_x-CeO_2-MnO_x/SAC催化剂对NO的转化率高于95.8%。添加适量Sn O2不仅不影响锰氧化物在载体表面的高分散性,而且可以改善CeO_2分散性;添加SnO_2提高了催化剂表面酸性,尤其是增加了催化剂表面中强酸位,有利于促进NH_3的吸附和活化脱氢,从而提高SnO_x-CeO_2-MnO_x/SAC较高温区SCR活性。     

羟基锡酸盐载铂复合催化剂Pt/(Co,Zn)Sn(OH)6的合成及其甲醇电催化氧化性能

以羟基锡酸盐CoSn（OH）₆和ZnSn（OH）₆纳米空心立方体为前体,采用抗坏血酸作为弱还原剂,经过超声过程分别合成了羟基锡酸钴载Pt/CoSn（OH）₆和羟基锡酸锌载Pt/ZnSn（OH）₆复合催化剂,并在甲醇氧化反应（MOR）中表现出良好的性能。Pt/CoSn（OH）₆和Pt/ZnSn（OH）₆催化剂的单位质量活性分别为1 095.6 mA/mg和699.5 mA/mg,高于C载Pt（Pt/C）的594.6 mA/mg。利用XRD、SEM、TEM、XPS和电化学测试对催化剂晶体结构和性能间的关系进行了探索。CO溶出实验结果表明,羟基锡酸盐载体有利于Pt表面CO的去除,载体与Pt间的强相互作用和载体表面的大量羟基基团增强了催化剂的催化活性和CO抗毒性。此外,Pt/（Co,Zn）Sn（OH）₆催化剂中单质Pt高的相对含量也有利于提高MOR活性。通过研究载铂羟基锡酸盐电催化氧化甲醇性能,能够揭示载体结构对催化性能的影响,有助于羟基锡酸盐载铂复合催化剂在直接甲醇燃料电池（DMFCs）领域的应用。     

不同硅铝比对Fe-Beta分子筛选择性催化还原性能的影响

采用离子交换法制备Fe-Beta分子筛,重点研究不同硅铝比对Fe-Beta的低温性能影响。以NO、NH_3、H_2O、CO_2为反应物的小样催化性能评价显示,当硅铝比为30时,Fe-Beta分子筛催化剂展现出优异的催化活性。研究表明,自主制备的Fe-Beta可有效降低NOx排放,副产物生成量极低。采用X射线衍射、扫描电镜、氮气吸附、氨气程序升温脱附、固体紫外光谱等手段研究分子筛物相结构与分子筛催化剂活性之间关系。结果表明,当控制Beta硅铝比为30,Fe负载量为1.3%时,Fe-Beta具有适宜的比表面积、酸性位及优异的NH_3-SCR活性。UV-vis谱图显示,分子筛中存在不同的Fe物种,通过分峰计算发现,孤立的Fe~(3+)、低聚物、高聚物大颗粒3种同时存在,其中孤立的Fe~(3+)、低聚的Fe■O_y为Fe-beta的SCR活性位点。高性能Fe-Beta催化剂的制备对指导满足非道路四阶段排放法规的高效环保SCR催化剂开发具有重要的理论及实践意义。