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1.
采用溶胶-凝胶法制得MgFe2O4前体,经焙烧得到MgFe2O4催化剂,再经St?ber法制得核壳结构催化剂MgFe2O4@SiO2和MgFe2O4@SiO2@HZSM-5(MSH),利用VSM、XRD、SEM、FT-IR、N2物理吸附等手段研究了催化剂的磁性能和结构特征;在固定床反应器上,考察了N2气氛下磁性催化剂对补连塔富油煤的催化热解特性及回收再生性能。结果表明:MgFe2O4为立方尖晶石结构,饱和磁化强度达到181.50 emu/g,具有良好热稳定性能。上述系列磁性催化剂均呈现出良好的催化活性,其中MSH催化活性最好。与非催化热解相比,MSH催化热解焦油产率提高了57.7%,焦油中脂肪烃和苯类含量增加约2倍,稠环芳烃含量下降8.6%~9.8%。采用磁选方法可有效实现催化剂回收,经700℃下焙烧处理,可实现回收催化剂的再生。SiO2包覆有助于提高核壳结构催化剂的磁热稳定性和催化寿命。 相似文献
2.
N2O是一种重要的温室气体,且对臭氧层有很大的破坏作用,而直接催化分解法是除去N2O最经济有效的方法之一。针对目前报道较多的钴氧化物催化剂活性较差的问题,将包覆型Co3O4核壳材料引入N2O直接催化分解反应,利用核壳结构的限域特性与壳层的多孔孔道使Co3O4分散性增加,粒径减小,金属载体相互作用与接触反应界面增强,从而提高了催化剂在N2O直接催化分解反应中的低温活性。此外,还制备了一系列不同金属含量的Co3O4@SiO2球形核壳催化剂来研究包覆结构对催化剂性能的影响,通过X射线荧光光谱(XRF)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、N2物理吸附、H2-程序升温还原(H2-TPR)等表征,证实在保证稳定单分散核壳结构的前提下,活性Co3O4位点越多,催化剂反应活性越好。 相似文献
3.
采用改进Stöber法制备超顺磁Fe3O4@SiO2复合粒子作为催化剂载体,再通过浸渍法将H3PW12O40(HPW)负载在Fe3O4@SiO2载体上,制备了一系列超顺磁负载型催化剂HPW/Fe3O4@SiO2。并使用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FT-IR)、氨的程序升温脱附(NH3-TPD)、扫描电镜(SEM)、N2吸附-脱附和振动样品强磁计(VSM)对催化剂进行表征。结果表明,HPW固定并均匀分散在Fe3O4@SiO2载体上,40% HPW/Fe3O4@SiO2催化剂具有较高的饱和磁强度 (30.1 emu·g-1)和较大的比表面积 (303.6 m2·g-1),并可用外加磁场进行分离。采用40% HPW/Fe3O4@SiO2催化噻吩与1-辛烯组成的模拟汽油的烷基化脱硫反应,在160℃下反应2 h,噻吩转化率达到85.5%,有较好的催化脱硫性能,且可以多次循环利用。 相似文献
4.
采用化学修饰法将磺酸功能化离子液体[SO3H-(CH2)3-HIM][HSO4]负载在磁性纳米颗粒Fe3O4表面,制备了一种磁性颗粒负载磺酸催化剂Fe3O4@SiO2-IL,并将Fe3O4@SiO2-IL用于催化纤维素水解反应。采用FT-IR和TEM对催化剂进行了表征,并考察了反应温度、反应时间、催化剂用量和水用量对纤维素水解还原糖产率的影响。Fe3O4@SiO2-IL样品在FT-IR光谱中的—SO3H吸收峰和咪唑环的峰,说明离子液体被成功地负载到Fe3O4@SiO2表面;TEM分析显示,Fe3O4磁核的颗粒大小约为250 nm,经过包裹和离子液体修饰的磁性颗粒表面并无明显变化。当纤维素用量为0.1 g,离子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmim]Cl)的用量为2.0 g,磁性催化剂用量为0.2 g,水用量为0.2 g,反应温度100 ℃,反应时间40 min时,纤维素水解还原糖产率可达52.5 %,并且磁性催化剂具有较好的磁性分离性能和重复使用性能,重复使用5次后,纤维素水解还原糖产率并无明显降低。 相似文献
5.
以MMT为载体,采用原位聚合-配位沉积法制备3种不同Co负载量的Co3O4-MMT催化剂。采用N2物理吸附、XRD和TEM对载体和催化剂进行表征,并在连续流动微反装置上考察其N2O催化分解性能。结果表明,与Co3O4催化剂相比,Co3O4-MMT催化剂的比表面积显著增大,且活性组分Co3O4具有较高的分散状态。Co3O4-MMT催化剂的催化活性随着Co含量的增加先升后降,其中0.015Co-MMT表现出最佳的催化活性,其活性远高于Co3O4催化剂,同时,该催化剂还表现出良好的催化稳定性和较好的杂质气体耐受性。 相似文献
6.
采用自由基聚合法,在溶液聚合体系中将功能单体丙烯酰胺(AM)接枝于改性后的Fe3O4磁性纳米微粒表面,制备了对S-氨氯地平有吸附性能的磁性接枝微粒Fe3O4@SiO2-PAM。通过FTIR光谱、SEM、TGA和VSM进行了表征。结果表明,Fe3O4@SiO2-PAM具有良好的磁性和磁响应性,饱和磁强度为52.42 emu/g,接枝度为176.8 mg/g。同时研究了接枝聚合过程,并通过动力学吸附、等温吸附及可重复使用性评估了磁性接枝微粒Fe3O4@SiO2-PAM的吸附性能。磁性接枝微粒Fe3O4@SiO2-PAM的吸附量达到241 mg/g,且具有重复使用价值。 相似文献
7.
非均相催化甲苯二胺(TDA)焦油重组分降解是资源化利用的新途径。本文采用离子交换-焙烧法制备了Fe2O3/硅藻土非均相Fenton催化,并通过SEM、XRD和EDS等手段对催化剂微观结构进行表征。探究了Fe2O3/硅藻土催化剂催化TDA焦油重组份降解的性能,结果表明:硅藻土对TDA焦油具有吸附优势,且Fe2O3能够均匀分散于硅藻土表面而实现对TDA焦油的可控高效降解。在1g 0.5%Fe催化剂,[m(Fe2O3/硅藻土催化剂):m(30%H2O2)]=1:6,20℃,pH=4.5,反应时间2h条件下,焦油分解得到TDA最多,产率为71.79%。 相似文献
8.
采用共沉淀法制备Fe3O4粒子,用SiO2对Fe3O4纳米粒子进行表面包覆,用改性聚乙烯吡咯烷酮对所得磁性粒子进行表面修饰,制备磁性纳米粒子负载钌催化剂Ru/PVP-DB-171/SiO2/Fe3O4。红外光谱、X射线衍射、扫描电子显微镜及透射电子显微镜分析表明,所得粒子结构是面心尖晶石结构,Fe3O4为核,无定形SiO2为壳,纳米钌吸附在磁性载体表面。该粒子具有高分散性,可用磁分离实现固液分离。以甲苯液相催化加氢反应为模型,评价磁性负载钌催化剂的催化性能,计算出甲苯氢化的活化能为16.6 kJ·mol-1,在433 K和4.0 MPa条件下,反应转换数达30 262 mol·(mol-Ru)-1,Ru催化剂可循环使用8次,添加助剂的种类和数量影响催化剂活性。 相似文献
9.
以全钢型废旧轮胎为原料,通过热解、活化、浸渍、焙烧的流程制备了三种热解炭催化剂,分别为轮胎热解炭(Raw char)、轮胎热解活性炭(AC)和负载Zn的活性炭(Zn/AC)。采用N2吸/脱附、SEM、EDS、XRD等表征方法对催化剂进行了一系列表征和分析,发现CO2/H2O活化可显著提高催化剂BET比表面积,最高可达380 m2·g-1,有效改善催化剂表面结构性质,同时浸渍法使催化剂表面负载大量ZnO活性位。对三种催化剂在纤维素热解焦油重整制氢过程中的催化性能进行了研究,发现Raw char(600℃)具有最佳催化效果,相较于空白组(500℃),热解气中H2体积分数提高了12.4%,达到19.3%,其次为Zn/AC(500℃)组的17.8%,实现了低温下催化纤维素焦油热解制得高产率H2。 相似文献
10.
以拟薄水铝石为前驱体,经不同温度焙烧制得Al2O3载体,等体积浸渍法制备Ni/Al2O3催化剂,采用X射线衍射、N2-物理吸附、扫描电镜、程序升温还原等对载体及催化剂进行表征,考察载体焙烧温度对Al2O3载体性质及其负载的镍基催化剂催化性能的影响。结果表明,随着焙烧温度的升高,Al2O3载体的比表面积减小,平均孔径增大,结晶度升高,晶粒度增大,晶型逐步转变为γ-Al2O3[(500~800) ℃]、δ-Al2O3[ (900~1 100) ℃]和α-Al2O3[(1 250) ℃]。合成气制甲烷催化剂活性变化趋势为:Ni/γ-Al2O3>Ni/δ-Al2O3>Ni/α-Al2O3,其中,800 ℃焙烧的γ-Al2O3负载的Ni基催化剂因稳定的晶型结构以及与NiO之间适当的相互作用而表现出最佳的催化活性及稳定性。 相似文献
11.
12.
Kimihiro Asano Chie Ohnishi Shinji Iwamoto Yasushi Shioya Masashi Inoue 《Applied catalysis. B, Environmental》2008,78(3-4):242-249
Direct decomposition of nitrous oxide (N2O) on K-doped Co3O4 catalysts was examined. The K-doped Co3O4 catalyst showed a high activity even in the presence of water. In the durability test of the K-doped Co3O4 catalyst, the activity was maintained at least for 12 h. It was found that the activity of the K-doped Co3O4 catalyst strongly depended on the amount of K in the catalyst. In order to reveal the role of the K component on the catalytic activity, the catalyst was characterized by XRD, XPS, TPR and TPD. The results suggested that regeneration of the Co2+ species from the Co3+ species formed by oxidation of Co2+ with the oxygen atoms formed by N2O decomposition was promoted by the addition of K to the Co3O4 catalyst. 相似文献
13.
以FeSO4·7H2O[Fe(NO3)3·9H2O]为铁源,采用新型微波热解法制备γ-Fe2O3[a-Fe2O3]催化剂样品,通过XRD、N2等温吸附-脱附、压汞法等实验手段对催化剂样品晶相、微观孔结构等进行表征;考察两种催化剂样品的NH3-SCR脱硝性能,通过归一化处理得到两种催化剂在不同温度下的本征脱硝反应速率,同时对比研究了γ-Fe2O3与钒系催化剂的脱硝活性;研究氨氮比、氧浓度等运行参数对γ-Fe2O3催化剂NH3-SCR脱硝性能的影响规律,并对其抗硫抗水性能进行考察.结果表明:采用新型微波热解法可得到纯度较高的γ-Fe2O3催化剂,其介孔分布合理且大孔数量丰富;同时γ-Fe2O3催化剂表现出优于a-Fe2O3催化剂的脱硝性能,400℃时最大NOx转化率达到96%,300、325、350℃下单位面积脱硝速率达到a-Fe2O3催化剂的3倍左右;γ-Fe2O3催化剂具备优良的抗硫抗水性能,其最佳氨氮比为1、最佳氧体积分数为3.5%. 相似文献
14.
采用浸渍法和共沉淀法制备了一系列不同Cu含量的超顺磁CuO-Bi2O3/Fe3O4-SiO2-MgO催化剂。使用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-AES)、低温N2物理吸-脱附、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、振动样品磁强计(VSM)对催化剂的组成、结构、织构及磁性能进行表征, 评价了该催化剂催化甲醛乙炔化合成1, 4-丁炔二醇的催化活性。结果表明, 制备方法对催化剂中活性组分CuO的存在状态及炔化性能有较大影响, 采用共沉淀法较浸渍法制备的催化剂具有更高的比表面积、CuO分散度与较好的还原能力, 表现出较高的炔化性能;Cu含量是影响催化剂炔化性能的另一重要因素, 随Cu含量的增加, 催化剂活性逐渐增加, 在本研究考察范围内, 以共沉淀法制备的Cu质量分数为30%的催化剂表现出最佳的甲醛乙炔化性能。同时, 该催化剂具有良好的超顺磁性, 可以在外加磁场的作用下迅速分离回收, 循环使用6次后, 其催化活性明显高于非磁性催化剂。 相似文献
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以Co(NO_3)_2·6H_2O为钴源,K_2CO_3为沉淀剂,采用沉淀法制备Co_3O_4催化剂,用于催化N_2O直接分解反应。利用N_2~-物理吸附、XRD、FT-IR、TEM、TPR和ICP等对其进行表征,考察沉淀方式对Co_3O_4催化剂结构及其催化性能的影响。结果表明,沉淀方式对制备的Co_3O_4催化剂织构性质、物相组成和晶粒尺寸等影响不大,但显著影响其K残留量和还原性能,进而决定催化剂直接催化分解N_2O的催化性能。反加法制得的催化剂中K残留量为1.43%,明显高于正加法,同时催化剂中Co~(3+)较正加法更易还原,因而表现出更高的催化性能。在空速10 000 h~(-1)和N_2O体积分数0.1%的条件下,反加法制备的催化剂可在280℃催化N_2O完全分解,较正加法低20℃。 相似文献
16.
Xuesong SHANG Jianrong LI Xiaowei YU Jinsheng CHEN Chi HE 《Frontiers of Chemical Science and Engineering》2012,6(1):38
An effective method for the regeneration of thermally deactivated commercial monolith SCR catalysts was investigated. Two types of regenerated solutions, namely NH4Cl (1 mol/L) and dilute H2SO4 (0.5 mol/L), were employed to treat the used catalyst. The effects of temperature and the regeneration process on the structural and textural properties of the catalysts were determined by X-ray diffraction, scanning electron microscopy, N2 adsorption/desorption, elemental analysis and Fourier transform infrared spectroscopy. The results suggest that the anatase phase of the used catalyst is maintained after exposure to high temperatures. Some of the catalytic activity was restored after regeneration. The catalyst regenerated by aqueous NH4Cl had a higher activity than that of the catalyst treated by dilute H2SO4. The main reason is that the NH3 generated from the decomposition of NH4Cl at high temperatures can be adsorbed onto the catalyst which promotes the reaction. The aggregated V2O5 were partially re-dispersed during the regeneration process, and the intrinsic oxidation of ammonia with high concentrations of O2 is a factor that suppresses the catalytic activity. 相似文献