U3Si2燃料芯块的制备与显微组织研究

使用电弧熔炼破碎制备U₃Si₂粉末，通过粉末冶金工艺制备获得U₃Si₂燃料芯块，研究了芯块制备过程中U₃Si₂芯块成型能力以及烧结工艺对密度和显微组织的影响。结果表明，加入质量分数为0.5%的聚乙二醇（PEG）成型剂，在260~300?MPa压力下压制成型，在1550℃烧结2~4?h后，U₃Si₂芯块密度最高达到11.4?g/cm3，达到理论密度的的93%以上；芯块晶粒大小均匀，约为60 μm，局部区域存在着少量U相或UO₂相夹杂；芯块的热导率明显优于UO₂，且随温度的升高，其热导率呈线性升高趋势。      

基于多物理场耦合的U3Si2燃料与双层SiC包壳组合的轻水堆燃料性能分析

基于COMSOL平台开发了一套基于多物理场全耦合的燃料性能分析程序,并通过径向功率分布模型对比验证了该程序的正确性与准确性;然后进一步分析了U₃Si₂燃料与双层SiC包壳组合、U₃Si₂燃料与锆合金包壳组合在反应堆正常运行工况下的性能,并与UO₂燃料与锆合金的组合进行了对比分析。计算结果发现U₃Si₂燃料与锆合金包壳组合相比UO₂燃料与锆合金的组合具有更低的燃料中心温度、裂变气体释放量及内压,但气隙闭合时间会提前;而U₃Si₂燃料与双层SiC包壳的组合相比U₃Si₂燃料与锆合金的组合具有更高的燃料中心温度、更大的裂变气体释放量及内压,且随着燃耗的增加,其燃料中心温度大幅增加,与锆合金包壳相比,双层SiC包壳能够有效延迟气隙闭合,缓解燃料与包壳的力学相互作用。      

UO2?-Er2O3燃料芯块制备技术初步研究

对Er₂O₃质量分数为4.32%的UO₂-Er₂O₃可燃毒物燃料芯块的制备技术进行了初步研究。通过对比不同工艺条件（混料、成型、烧结）下,芯块的外观完整度、密度、晶粒度等性能,初步得到了UO₂-Er₂O₃燃料芯块的制备技术。试验表明:干法球磨混合6?h,添加5‰的聚乙烯醇（PVA）,300~350?MPa压力下冷压成型,1700~1750℃、H₂气氛中烧结2~3?h,可得到外观完整、密度大于等于95%理论密度（T.D.）、晶粒尺寸大于8?μm的UO₂?-Er₂O₃燃料芯块。      

耐事故UO2基复合燃料芯块的研发进展

对先进耐事故燃料（ATF）芯块的研发背景进行了概述,重点讨论了耐事故UO₂基复合燃料芯块的国内外研究现状,认为UN、U₃Si₂和ThO₂等燃料相是耐事故UO₂基复合燃料芯块中最具发展潜力的掺杂相,然而其最佳添加量及分布状态尚需结合多尺度数值模拟和实验研究的方法开展深入探索。      

钨掺杂陶瓷微囊UO2芯块的制备与性能研究

微囊UO₂芯块属于耐事故燃料中的UO₂芯块掺杂改性技术方向。在微囊UO₂芯块中,金属或非燃料氧化物构成薄壁的连续网络结构,封装UO₂颗粒,从而增强对强放射性、腐蚀性裂变产物的滞留能力。基于国内外微囊芯块的研究进展,本文设计了一种钨掺杂的陶瓷微囊UO₂芯块,通过包含混料、成型、烧结在内的粉末冶金方法,制备了具备微囊结构特征的芯块,并对其组织结构、热物理性能以及吸收Cs的性能进行了研究。结果显示,作为原材料的混合粉末,化学成分均匀,烧结芯块外观良好,具备微囊结构特征的芯块的密度高于理论密度的95%,热导率与参比UO₂芯块相当,微囊结构对Cs具有较强的吸收能力。以上结果证明了添加金属和非燃料氧化物的微囊UO₂芯块的设计、制备和应用可行性。     

含TBP-HNO3超临界CO2流体静态络合萃取U3O8

建立了一种快速降低萃取系统压力的静态络合萃取实验装置。在此装置上研究了含TBP-HNO₃超临界CO₂静态络合U₃O₈的快速气化测量方法,探索了含TBP-HNO₃超临界CO₂静态络合萃取U₃O₈的行为规律。     

UO2-碳纳米管复合燃料导热性能研究

设计和制备了UO₂-碳纳米管（MWNTs）复合燃料芯块,研究了复合燃料的导热性能,分析了影响复合燃料热导率的关键因素。结果表明：复合燃料热导率主要与MWNTs的体积含量、界面和MWNTs的长径比有关。复合燃料的热导率随MWNTs体积含量的增加而升高,当体积含量超过10%时,提升效果进一步加强;界面对复合燃料的热导率影响显著,在1 521 ℃以上,UO₂会与MWNTs发生界面反应生成UC等界面相,阻碍了燃料热导率的提高。在1 450 ℃,热压烧结芯块的热导率提高25.65%,在1 650、1 700和1 750 ℃,无压烧结芯块的热导率分别提高了22.67%、20.32%和18.3%;复合燃料热导率随着MWNTs长径比的增大而升高,掺杂MWNTs的长径比分别为3×10³、5×10³、7×10³和9×10³时,燃料热导率分别提高了18.3%、19.93%、22.42%和25.09%。     

掺杂Cr2O3对UO2芯块烧结行为的影响

提高燃料燃耗的一个有效手段是通过增大UO₂晶粒尺寸来减少元件内部气体压力,在大晶粒UO₂芯块中,裂变气体到达晶界表面的距离增加,因而裂变气体的释放速率降低,元件内部气体压力的增高缓慢。本文研究了添加Cr₂O₃对UO₂晶粒尺寸的影响。对纯UO₂、添加0.5% Cr₂O₃及5% Cr₂O₃ 3种配方的芯块进行了试验,在5%H₂Ar保护下,以10 ℃/min和5 ℃/min的升温速率升温至1 700 ℃,然后烧结2 h或4 h,对比纯UO₂芯块与添加Cr₂O₃的芯块发现,添加Cr₂O₃可有效增大晶粒尺寸;较长的烧结时间可促进晶粒长大;较低的升温速率也使晶粒长大。烧结过程产生液相烧结,液相浸润晶粒边界,促进晶粒长大。     

耐事故燃料用于高性能压水堆的分析研究

为明确未来高性能压水堆(PWR)可采用的耐事故燃料(ATF)元件设计方案,本研究采用燃料性能、核设计、反应堆热工安全的适用分析方法,从安全性、经济性和燃料性能等方面对几种潜在的ATF设计方案进行综合分析。结果表明：采用SiC复合包壳+高铀密度燃料的方案较好;由于高铀密度燃料(包括UN、U₃Si₂及UN-U₃Si₂复合燃料)各自均具有鲜明的特点,其中UN-U₃Si₂复合燃料在理论上可以成为高铀密度燃料的一大特色,但从中子经济性的角度考虑需要将UN中¹⁵N进行富集,而目前的富集技术将大大提高该型燃料的制造成本。因此本研究建议高性能PWR的ATF燃料元件设计宜选择SiC复合包壳+U₃Si₂燃料的设计方案。     

U3Si2粉末氟化制备UF4工艺研究

在元件生产过程中，不合格的含铀物料种类多、存量大，为了提高铀的可利用率，满足日益增多燃料元件生产任务所需物料的稳定供给，需要进行铀回收。本实验研究了将U₃Si₂粉末先煅烧氧化制成U氧化物，再将U氧化物与固体氟化铵反应制备UF₄的干法工艺，通过研究氟化物加入量、反应温度、反应时间等因素对产品UF₄质量的影响，摸索出最佳工艺参数。实验结果表明，U₃Si₂粉末煅烧氧化后与固体氟化铵或氟化氢铵反应能制备出符合质量要求的UF₄产品，反应温度在500℃左右、保温时间4.5 h可将UF₄中的UO₂F₂含量降到较低水平。      

热压烧结UN陶瓷芯块的性能

UN燃料具有铀密度高、熔点高、热导率高、热膨胀系数低、辐照稳定性好等优点,是未来空间核电源、核火箭、快堆和ADS的重要候选燃料。本文采用金属铀粉与氮气在300～400℃直接发生化合反应,制得单相U₂N₃粉末。粒度为38.3 μm的U₂N₃粉末在1 600 ℃真空热压烧结,制得相对密度为93.5%、存在少量金属铀相的UN陶瓷;而18.1 μm的U₂N₃粉末在1 550 ℃真空热压烧结,制得相对密度为96.1%、不残留金属铀相的UN陶瓷,U与N的总质量分数为99.57%,每个金属杂质含量均低于50 μg/g,氧含量为1 048 μg/g,碳含量为502 μg/g。U₂N₃在1 027 ℃以上将会完全分解成UN,UN在1 627 ℃以上也会发生分解。     

环形薄壁Al-UO2弥散芯块的制备工艺

本文研究了环形薄壁Al-20%UO₂弥散芯块的热压烧结和无压烧结工艺,分析了芯块的性能。研究发现：真空热压烧结弥散芯块的密度较低,且易出现开裂问题;真空无压烧结能制备合格的Al-20%UO₂弥散芯块。对Al粉进行PVA湿法造粒,再与UO₂粉末进行两步均匀混合,在550 MPa成型,Al-20%UO₂压块的成型相对密度达93.45%,外径和内径的弹性后效分别为0.455%和0.194%。在490 ℃、4×10^-2Pa真空无压烧结1 h,Al-20%UO₂弥散芯块的烧结相对密度达94.54%;外径为（53.230±0.006） mm,膨胀率为0.415%;内径为（45.506±0.017） mm,膨胀率为0.278%。芯块不经研磨加工,可直接装管密封制成靶件。     

核燃料棒芯块235U丰度检测方法研究

核燃料棒中UO₂芯块的²³⁵U丰度检测是保证核反应堆正常运行的重要环节,根据铀样品能谱谱形,通过迭代拟合算法精确选取目标信号的能量范围,减少了测量精度受UO₂芯块年龄的影响,扩大了目标信号能量选取范围,基于小波变换法,过滤无关频率信号,提高了突变信号的识别精度,进一步提高了检测速度。通过模拟存在异常丰度芯块燃料棒检测验证了方法的可行性。     

事故容错燃料安全性能初步分析

事故容错燃料（ATF）是通过提高燃料材料热物性或包壳材料抗高温氧化性能来加强核燃料的事故容错能力,从而使核燃料能长期忍受严重事故。使用二次开发适用于ATF的RELAP5程序,对UO₂-FeCrAl、FCM-FeCrAl这两种ATF和传统核燃料UO₂-Zir-4进行大破口失水事故安全分析。对比事故分析结果可知：相较于传统UO₂芯块,稳态运行工况下,热导率高的FCM芯块具有更低的燃料中心温度和更小的燃料径向温度梯度,同时在瞬态事故工况下,FCM芯块具有更低的瞬态初始温度和更小的燃料温度增长速率。相较于传统Zir-4包壳,在瞬态事故工况下,FeCrAl的包壳峰值温度更小,达到的时间更晚,同时由于FeCrAl包壳具有良好的抗高温氧化性能,事故过程中产生的氢气质量更小。     

氯化锂熔盐中八氧化三铀电解还原基础研究

将氧化物乏燃料直接电解还原为粗金属的过程是目前以电解还原-电解精炼为特征的主流干法后处理流程的重要步骤。二氧化铀（UO₂）是乏燃料的最主要成分,将致密的UO₂芯块转化为八氧化三铀（U₃O₈）粉末后,再进行电化学还原能有效提高还原速率。因此,以U₃O₈为研究对象,开展其在氯化锂（LiCl）熔盐中的电解还原机理研究,对后处理干法流程的开发具有重要的现实意义。本文在650 ℃的LiCl熔盐中,采用循环伏安法和恒电位电解法,研究U₃O₈的电解还原行为;对电解后的样品,运用XRD、SEM等手段分析其组成和形貌,并推测相应的还原机理。     

快堆MOX燃料中模浮动压制技术研究

MOX燃料首次在国内采用中模浮动压制,为系统掌握中模浮动压制技术,本文以Al₂O₃为模拟料,研究了压制压力、压制时间和硬脂酸锌含量对生坯和芯块的影响。结果表明：随着压制压力的增大,生坯密度、芯块密度、生坯轴向强度和径向强度显著提高,生坯轴向强度远大于径向强度,但芯块强度与生坯强度关系较小,生坯压制曲线与粉末压制曲线和黄培云双对数方程符合较好;随着烧结温度的提高,芯块密度显著提高,1 650℃烧结下芯块微观组织晶界清晰可见,空隙较小,表明芯块密度较高、压力较高使生坯和芯块的微观表面均出现裂纹;保压时间和硬脂酸锌含量对生坯密度无明显影响。综上所述,生坯密度和生坯强度与中模浮动压制压力有关,芯块密度与烧结温度和压制压力有关。     

大晶粒UO2-SiC燃料芯块制备及高温氧化性能研究

通过在UO2基体中添加第二相来提高燃料热导率是耐事故燃料的一个重要研究方向.该研究以大晶粒UO2颗粒为原料,采用放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering,SPS)工艺在较低烧结温度下获得高密度的大晶粒UO2-SiC复合燃料芯块,对复合燃料芯块的性能进行了表征,并研究了其在空气环境中的抗高温氧化性能....     

二氧化铀芯块的低温烧结工艺与高温蠕变研究

介绍二氧化铀芯块的低温烧结技术,研究使用低温烧结技术所制备芯块的高温蠕变性能。试验中芯块的烧结温度分为1073、1273、1473、1673 K,烧结时间为1、2、3 h。烧结温度为1673 K,烧结时间为3h时,获得的的芯块烧结密度最大,密度为10.41g/cm3。由低温烧结工艺获得的芯块晶粒尺寸为9.0μm,而采用传统工艺制得的芯块晶粒尺寸达到23.8μm。。在应力20~50 MPa,温度1673 K和1773 K,氮气氛保护的条件下进行蠕变试验,研究这2种芯块的高温蠕变性能。由试验结果可知,在堆芯环境下(10 MPa应力)2种晶粒尺寸的芯块蠕变速率有一定差异,比值约为3。晶粒尺寸9.0μm的芯块其蠕变速率可以由Nabarro-Herring和Hamper-Dorn模型计算,而晶粒尺寸23.8μm的芯块其蠕变速率可以由Hamper-Dorn模型计算。     

二氧化铀芯块的低温烧结工艺与高温蠕变研究

介绍二氧化铀芯块的低温烧结技术,研究使用低温烧结技术所制备芯块的高温蠕变性能。试验中芯块的烧结温度分为1073、1273、1473、1673 K,烧结时间为1、2、3 h。烧结温度为1673 K,烧结时间为3h时,获得的的芯块烧结密度最大,密度为10.41g/cm3。由低温烧结工艺获得的芯块晶粒尺寸为9.0μm,而采用传统工艺制得的芯块晶粒尺寸达到23.8μm。。在应力20~50 MPa,温度1673 K和1773 K,氮气氛保护的条件下进行蠕变试验,研究这2种芯块的高温蠕变性能。由试验结果可知,在堆芯环境下(10 MPa应力)2种晶粒尺寸的芯块蠕变速率有一定差异,比值约为3。晶粒尺寸9.0μm的芯块其蠕变速率可以由Nabarro-Herring和Hamper-Dorn模型计算,而晶粒尺寸23.8μm的芯块其蠕变速率可以由Hamper-Dorn模型计算。     

UO2-x燃料芯块的晶粒生长动力学

本文采用恒速升温和等温烧结实验方法研究了亚化学计量UO_2-x燃料芯块的晶粒生长动力学。结果表明,以UO_2+x+5%U为原料,可得到密度为94.91%TD～96.23%TD（TD为理论密度）、O与U的原子个数比为1.975～1.990的合格的亚化学计量UO_2-x燃料芯块;在烧结温度≤1 650 ℃时晶粒生长速率较低,在烧结温度≥1750 ℃时晶粒生长速率较高;初始晶粒尺寸G₀不能忽略不计,亚化学计量UO₂-x燃料芯块的晶粒生长动力学符合4次方模型G⁴-G⁴₀=k₀texp(-1 000Q/RT),晶粒生长速率常数k₀=78.76 μm⁴/h,激活能Q=433.35 kJ/mol。