好书推荐·《新世纪中国高放废物地质处置》

正本书收录了进入21世纪以来,主要是2000-2011年期间,我国在高放废物地质处置各领域有代表性的重要论文,包括高放废物地质处置战略和规划研究、地下实验室规划、高放废物处置库选址和场址评价、处置库工程屏障、玻璃固化体性能、缓冲回填材料性能、处置工程、放射性核素迁移行为、安全评价等领域的论文。基本反映了这一时期我国高放废物地质处置     

大气条件下高庙子钠基膨润土化学缓冲特性研究

深地质处置目前被国际上公认为是处置高放废物的最有效可行的方法。我国采用多重工程屏障系统和适宜的地质体共同作用来确保与生物圈的安全隔离。缓冲材料是高放废物重要的工程屏障材料之一,我国选用高庙子钠基膨润土作为缓冲材料的基础材料。膨润土作为缓冲材料的一个重要性能表现为缓冲孔隙水的化学变化。介绍了GMZ-1钠基膨润土大气条件下与蒸馏水的反应试验,并对试验结果进行了讨论。批式试验反应溶液中钠离子来源于钠基膨润土层间阳离子和矿物溶解,镁离子来源于钠基膨润土层间阳离子,钾离子和钙离子来源于矿物溶解,相关研究认识对于高放废物处置库近场核素迁移研究和评价工程屏障的长期稳定性具有重要意义。     

多因素耦合作用下缓冲材料对铀的长期阻滞效应数值模拟北大核心CSCD

近场环境条件下核素在缓冲材料中的迁移扩散受控于温度场、渗流场、膨胀应力场和化学吸附场的耦合作用,其对核素的阻滞特性将影响到核素随地下水向处置库围岩迁移并返回生物圈的能力,开展多因素耦合作用下缓冲材料对铀的长期阻滞效应研究,对地质处置库的长期安全性评价具有重要的意义。本研究基于混合物理论、连续介质理论、质量守恒、动量守恒、能量守恒及溶质扩散的Fick定律,推导出饱和缓冲材料中核素迁移扩散的热-水-力-化耦合控制方程,并借助于COMSOL Multiphysics软件的直接全耦合求解优势,以自主研制的缓冲材料长期阻滞性能Mock-up实验装置为几何模型,采用内置接口和添加热-水-力-化耦合控制方程中的耦合项作为源项相结合方式,实现了多物理场耦合作用下铀在饱和缓冲材料中迁移扩散行为的直接耦合分析,其长期阻滞特性数值模拟结果表明:初期阶段铀在缓冲材料中迁移扩散较缓慢,迁移距离随时间增幅在1 m左右;中后期阶段,随缓冲材料对铀的吸附容量逐渐趋于饱和后,其迁移距离较初期阶段增加更为明显,迁移距离随时间增幅为3 m左右。多因素耦合下核素在饱和缓冲材料中迁移扩散的热-水-力-化耦合控制方程构建、求解及长期阻滞性能模拟研究的方法,能够为我国高放废物深地质处置库地下实验室开展1∶1工程尺度的工程屏障设计与安全性能评价提供技术参考。     

镎在GMZ01型缓冲材料中的迁移研究

深地质处置是国内、外公认的高放废物处置方式,高放废物中的放射性核素在处置缓冲回填材料的迁移是处置库安全评价研究的重要内容。分析了我国首选缓冲回填材料GMZ01型缓冲材料的矿物成分,并使用批式法和恒定源扩散法研究了²³⁷Np在其上的吸附和扩散行为,获得处置库安全评价所需的吸附分配比(K_d)和有效扩散系数D_e值。实验结果表明：GMZ01型缓冲材料主要成分为蒙脱石,具有较多的孔隙结构。²³⁷Np在GMZ01型缓冲材料25℃条件下的K_d值为(17±3) mL·g^-1,有效扩散系数为(1.12±0.08)×10^-11 m²·s^-1。     

中国高放废物地质处置21世纪进展

21世纪近20年,我国高放废物深地质处置进入了一稳步发展的新阶段,在法律法规、技术标准、战略规划、选址和场址评价、工程屏障研究、处置库和地下实验室概念设计、核素迁移和安全评价研究等方面取得了显著进展。其主要亮点包括颁布了《中华人民共和国放射性污染防治法》和《中华人民共和国核安全法》,制定了《高放废物地质处置研究开发规划指南》,颁布了《高放废物地质处置设施选址》核安全导则,确定了2020年前开工建设地下实验室、2050年建成高放废物处置库的目标,甘肃北山预选区被确定为我国高放废物地质处置库首选预选区,建立了场址评价方法技术体系,确定了内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料,建立了我国首台缓冲回填材料热 水-力-化学耦合条件下特性研究大型实验台架（China-Mock-Up）,获得了一批关键放射性核素的迁移行为数据,开展了初步的安全评价,完成了地下实验室安全技术研究。确定甘肃北山的新场为我国高放废物地质处置地下实验室的场址。2019年5月6日,国家国防科工局批复中国北山高放废物地质处置地下实验室工程建设立项建议书,标志着我国高放废物地质处置正式进入地下实验室阶段。这一系列工作进展和取得的成绩为我国2020年开工建设地下实验室、掌握高放废物地质处置技术奠定了坚实的基础。     

高放废物地质处置库安全特性研究

高水平放射性废物(简称高放废物)是一种放射性强、毒性大、含有长半衰期核素且发热的特殊废物,对其进行最终处置难度极大,面临一系列的科学、技术、工程及社会学的挑战。高放废物安全处置的核心是,要确保在数万年甚至更长时间内,将高放废物与生物圈进行有效隔离。我国核武器研制和生产过程中,已经积累了一批亟待地质处置的高放废物,急需开展技术研发,并建设处置库对其进行最终地质处置。另外,我国核电站乏燃料后处理产生的高放废物以及某些不宜后处理的乏燃料,也需进行最终地质处置。本文针对高放废物安全处置的要求,对高放废物处置库的工程屏障(玻璃固化体、废物罐、缓冲材料等)和天然屏障(处置库围岩)的安全特性进行了研究,介绍了我国高放废物地质处置库选址、工程屏障和安全评价的进展。     

Am在巴音戈壁黏土岩上的吸附行为研究

正作为高放废物地质处置库候选围岩之一,黏土岩具有透水率低、对核素吸附能力强并能自修复等特性,有望长期阻滞核素从处置库向环境迁移,实现高放废物的妥善和安全处置。我国已开展黏土岩处置库地段筛选,并推荐了适宜性最优的高放废物处置库黏土岩预选区,但该地区黏土岩对核素的阻滞能力研究尚未开展。针对推荐预选区的巴音戈壁黏土岩开展了对Am吸附行为的研究,在低氧条件下研究了Am在内蒙古巴音戈壁黏土岩中的吸附实验,采用批式实验方     

中国高放废物地质处置研究进展:1985～2004

如何安全处置高放废物是核工业可持续发展面临的挑战性问题。我国的高放废物深地质处置研究从1985年开始，提出的计划目标是：于21世纪中叶建成我国高放废物地质处置库，处置的对象是玻璃固化块、超铀废物和部分乏燃料，处置库为竖井一坑道型，候选围岩为花岗岩，位于饱和带中。在1985～2004的20a中，我国高放废物地质处置研究取得了进展，已确定我国高放废物最终处置走“深地质处置”，并且是“三步曲”式的技术路线，即处置库选址和场址评价一地下实验室一处置库。经过全国筛选对比，已初步选定甘肃北山地区为重点预选区，该区地处戈壁，地壳结构完整，地壳稳定，人烟稀少，地质条件和水文地质条件均有利。20世纪90年代初期，开展了地下实验室的选址工作，初步选择了北京郊区2处地点为我国高放废物地质处置“普通地下实验室”的场址。已确定使用膨润土作为处置库的回填材料，并初步确定内蒙古高庙子膨润土为我国高放废物处置库的首选缓冲回填材料。对膨润土的矿物学、岩土力学、物理力学性质和热学性质进行了研究。已获得一批放射性核素(主要是Np、Pu、Tc)在北山花岗岩和膨润土上的吸附分配比、扩散系数和弥散系数等参数，建立了低氧手套箱和模拟处置库温度、压力和氧化一还原条件的小型实验装置。高放废物中的关键核素的化学行为研究也取得进展。花岗岩接触带核素迁移、铀矿床中超铀元素迁移、青铜器腐蚀等天然类比研究取得了成果。还开展了高放废物地质处置系统总性能评价源项和生物圈模式的调研。概念设计研究仅在20世纪90年代初开展了部分研究。从1999年开始，与国际原子能机构开展了2期高放废物地质处置技术合作项目，极大地提高了我们的技术水平。20a的科研工作为我国在21世纪完成高放废物地质处置奠定了一定基础。     

高放废物处置库系统性能评价内容及方法

高放废物处置库系统性能评价研究对确保高放废物处置库的长期安全运行具有重要意义,本文介绍了高放废物处置库系统性能评价的内容及方法。     

中国高放废物处置库缓冲材料选择与基本性能

人类的许多生产、生活活动均可能产生不同活度的放射性废物。其中高放废物由于具有放射性水平高,发热量大,并含有对生物极有害的α放射性的长寿命核素等特点,其安全处置倍受全球科学家和广大公众所重视。目前深地质处置被国际上公认为处置高放废物的最有效可行的方法。借鉴国外成熟的技术和经验,我国采用多重工程屏障系统(包括废物固化体、废物容器及其外包装和缓冲/回填材料)和适宜的地质围岩地质体共同作用来确保高放废物与生物圈的安全隔离。膨润土由于具有极低的渗透性和优良的核素吸附等性能而被国际上选作缓冲材料的基础材料。经过全国膨润土矿床筛选,高庙子膨润土矿床被选作我国缓冲材料供应基地,我国高放废物深地质处置库缓冲材料的研究以产自该矿床的深部钠基膨润土作为基本组成材料。本文介绍了高庙子膨润土矿床的地质特征以及高庙子钠基膨润土的基本特征。该膨润土与国外同类型材料相比具有蒙脱石含量高(75%左右),杂质矿物相对较少的特点,这对系统和深入研究该材料以开发我国缓冲回填材料技术,确保高放废物的安全有效处置具有重要意义。     

Ca^(2+)盐溶液在高庙子膨润土中的扩散研究北大核心CSCD

高放废物地质处置库近场地下水可能会对处置库内的屏障体系产生影响,降低处置库的安全稳定。为研究地下水中盐离子在处置库内缓冲回填体系的扩散规律,本文开展了静态无外荷载条件下内蒙古高庙子(GMZ)膨润土在Ca^(2+)盐溶液中自发渗吸的吸附扩散室内试验。从土的微观结构和经典扩散理论对Ca^(2+)在不同干密度和初始饱和度的膨润土试样中的自发扩散规律进行了分析。研究结果表明,在膨润土初始饱和度相同的情况下,试样阻滞系数随其干密度增加而增大,此时Ca^(2+)的扩散能力减弱;当膨润土干密度相同时,随着初始饱和度的增加基质吸力作用减弱,阻滞系数减小,Ca^(2+)的扩散能力减弱。     

高庙子膨润土胶体的基本性质

在高放废物处置库的演化过程中,地下水侵蚀缓冲回填材料膨润土会产生胶体。因此,有效提取膨润土胶体并表征其性质,对理解胶体对放射性核素迁移行为的影响具有重要意义。本工作以备选缓冲回填材料内蒙古高庙子膨润土和去离子水为实验材料,通过沸热分散方法提取膨润土胶体,并借助多种表征方法研究了膨润土胶体的性质。X射线粉末衍射和高分辨透射电子显微镜测试结果表明,膨润土胶体的主要成分为蒙脱石;动态光散射仪测试分析结果显示,膨润土胶体的水合动力学直径为94nm,zeta电位为-45mV,具有较好的稳定性;原子力显微镜测试结果表明,膨润土胶体的平均粒径和高度分别为(90±27)nm和(16.6±2.6)(1=0.1nm),且单片层膨润土胶体主要以附着双层和三层水分子的形式存在;电位滴定技术测得膨润土胶体的零电荷点的pH平均值约为9.9。     

缓冲回填材料膨润土胶体的提取与分析

我国拟建造的高放废物地质处置库计划使用膨润土作为缓冲回填材料。有效提取膨润土在处置库地下水中形成的胶体,检测其各项物理化学参数,对理解胶体对关键放射性核素在处置库近场的吸附、扩散和迁移行为的影响具有重要意义。本工作分析了原状高庙子膨润土的矿物组成及其元素含量。对原状高庙子膨润土胶体预处理、提取方法进行了优化,建立了稳定、可靠获取膨润土胶体的实验方法。结果表明：超声振荡或沸热分散后再离心分离的方法不仅能在较短的时间内获得尺寸在100 nm左右的膨润土胶体,且有较好的单体分散性,此外,不同批次胶体样品的zeta电位均大于-60 mV,显示其良好的稳定性。能量色散X射线光谱分析结果表明,膨润土胶体主要成分为SiO₂。     

一种新的放射性核素迁移弥散系数计算方法

研究放射性核素在饱和被压实缓冲/回填材料中的迁移对于核废物处置具有十分重要的意义,为了用数学模拟的方法准确地对放射性核素迁移进行描述和预测,首先必须精确地求出有关的放射性核素迁移参数——弥散系数、吸附系数等,其中最重要之一就是弥散系数。目前确定放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移弥散系数的方法主要有经验公式法和示踪实验。本工作结合放射性核素铀迁移的室内实验,应用概率理论计算了被压实缓冲/回填材料中核素迁移水动力弥散系数,讨论了被压实缓冲/回填材料水动力弥散系数和地下水流速对放射性核素在被压实缓冲/回填材料中迁移的影响。最后总结分析了具体的实现步骤。     

磷酸盐对Se(Ⅳ)在高庙子膨润土中扩散的影响

高放废物地质处置环境中存在大量的磷酸盐,势必会影响放射性核素的迁移行为。采用贯穿扩散(through-diffusion)法研究了磷酸盐对Se(Ⅳ)在高庙子膨润土中扩散行为的影响。采用自编扩散参数分析程序获得有效扩散系数(De)约为(0.61~1.3)×10-11 m2/s,岩石容量因子(α)约为0.16~0.58。结果表明:磷酸盐浓度对Se(Ⅳ)的扩散行为影响不明显。酸性条件下,Se(Ⅳ)的有效扩散系数和岩石容量因子均升高。由于Se(Ⅳ)能够吸附在膨润土的表面,使得表观扩散系数(Da)降低。而碱性条件下,岩石容量因子小于总孔隙率,Se(Ⅳ)不吸附在膨润土表面。     

高放废物地质处置库预选场址水文地质研究进展

深地质处置是目前国际上普遍接受的高放废物最终处置方案。对于这种处置方案而言，最有可能使处置库系统中放射性核素释放并进入生物圈的机制是地下水的作用。本文阐述了这种地下水的作用，包括地下水与工程屏障的相互作用、地下水在地质屏障中的核素迁移作用及核素滞留作用；介绍了处置库场址评价中水文地质研究的国际进展和动向；重点介绍了我国高放废物处置库预选场址水文地质研究进程和概况。     

缓冲/回填材料--膨润土研究国际进展

缓冲材料是高放废物地质处置库多重屏障系统重要组成部分。本文从膨润土特性、气体渗透性、膨润土中有机物、微生物腐蚀、孔隙水化学、蒙脱石向伊利石转化、核素迁移等方面简要总结了该领域的一些研究进展，旨在推动我国在这一领域的研究走向深入。目前，国内的工作主要集中于材料物理性能的测试，作者期待国家有关部门能加大经费支持力度。以推动这一领域的研究进展。确保高放废物的安全处置，为能源工业发展保驾护航。     

辐射和热对高放废物地质处置库缓冲材料性能演化的影响

辐射和释热是高放废物的内在特性,辐射和热对膨润土性能的影响对于高放废物地质处置库安全评价至关重要。本文对国外近年来有关辐射和热对工程屏障材料性能的影响研究成果进行了初步的调研,其中有关热对工程屏障材料性能影响的调研主要集中关注了在较高温度(100 ℃以上)时工程屏障材料性能的变化。     

近场核素释放率对缓冲材料参数的敏感性研究

缓冲材料对高水平放射性废物(高放废物)地质处置库的安全至关重要。本文在处置库关闭后预期演变情景分析的基础上,运用蒙特卡罗随机模拟方法,对缓冲层厚度、缓冲材料密度、核素在缓冲材料中的分配系数这三个参数进行敏感性分析。结果表明,处置库关闭后1 000 a内,近场核素释放率对缓冲层厚度较敏感,超过1 000 a 后敏感性较低;近场核素释放率对缓冲材料密度不敏感;核素在缓冲材料中的分配系数不断提升的情况下,对应的参数敏感度也逐渐加大。上述敏感性分析结果可为缓冲材料工程设计提供参考。