Cu源对Cu-SSZ-13催化剂脱除NOx性能的影响

通过离子交换法制备了不同Cu源（硝酸铜、硫酸铜和乙酸铜）的Cu-SSZ-13催化剂,并利用X射线衍射（XRD）、比表面积（BET）、X射线光电子能谱（XPS）、H₂程序升温还原（H₂-TPR）和NH₃程序升温脱附（NH₃-TPD）等表征手段结合固定床反应器研究了Cu源对催化剂选择性催化还原（SCR）活性的影响．结果表明：采用离子交换法制备的Cu-SSZ-13催化剂具有良好的SCR催化活性和N₂选择性,其中利用有机铜源（乙酸铜）制备的CuSSZ-13催化剂具有较好的低温催化活性和NH₃吸附稳定性．水热老化后,催化剂的NO_x转化率达到90%及以上的温度窗口(T₉₀)为175～575℃,其CHA结构的特征衍射峰强度有所降低,但结构并未发生明显变化,表明经过水热老化处理后的催化剂能够保持较高的活性．温度为300℃时,在反应进料中添加体积分数为500×10^-6的丙烯（C₃H     

不同水热老化条件对Cu-SSZ-13分子筛催化剂理化特性的影响北大核心CSCD

使用催化剂小样老化装置对Cu-SSZ-13催化剂样品进行不同条件的水热老化处理,利用X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、N2吸脱附、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)等表征测试评价了水热老化处理中温度和水含量对于催化剂的晶体结构、气体吸附特性等理化的影响。结果表明,随水热老化温度的升高,由于表面分子筛结构出现坍塌,造成菱沸石(CHA)特征峰峰强降低,比表面积、孔容减小,总的NH3脱附量降低,表面Cu^(2+)比例增加。在5%水蒸气体积分数下,水热老化会在一定程度上破坏分子筛结构的完整性,造成比表面积的减小和CuO比例的升高;在10%及更高水蒸气体积分数下水热处理后,比表面积劣化减弱,表面Cu^(2+)比例增加。     

基于小样性能和柴油机台架试验的Urea-SCR钒基催化剂老化研究

本文分别应用小样评价试验和柴油机台架试验对国产的矾基催化剂和进口的钒基催化剂分别进行了水热老化和硫老化性能研究,并进行了对比分析。小样评价性能试验结果表明:两种矾基催化剂都有较强的抗硫老化能力;但对水热老化都非常敏感,国产矾基催化剂的NOx转化率的高效温度窗口降低了18%,进口矾基催化剂的NOx转化率的高效窗口降低了15%。柴油机台架试验结果表明:快速老化对矾基催化剂的活性有较大的影响,进口催化剂的劣化率低于国产钒基催化剂,但经过台架快速老化考核后的两种催化剂都能满足国IV排放标准的使用要求。     

水热老化对三元催化器理化特性影响的试验研究北大核心CSCD

为探究水热老化条件对车用发动机三元催化器(three-way catalytic converter,TWC)理化性质的影响规律,利用快速水热老化试验装置对TWC样品进行了不同温度和不同空速的水热老化处理,并对老化前后的样品进行了N2物理吸附、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、透射电子显微镜(transmission electron microscopy,TEM)等微观表征测试分析。试验结果表明:相同老化时间下,随着温度升高,TWC的比表面积急剧减小,孔容降低,孔径增大,CeO_(2)粒径增大,催化器载体的孔道物理结构表现出一定程度的坍塌;提高老化温度,Ce^(3+)相对含量有所降低,储氧能力等化学性质变化明显。相比温度,空速变化对TWC的物理结构影响较小,提高空速,Ce^(3+)相对含量升高,储氧能力增强。在水热老化过程中,温度是TWC性能劣化和失活的主要因素。     

金属铈改性对铁基柴油机尾气脱硝催化剂性能的影响

氧化铁具有良好的氧化还原性,CHA型骨架结构的SAPO-34分子筛具有优异的微孔结构和较大的比表面积,热稳定性高,因此Fe/SAPO-34材料被广泛研究用于尾气脱销,但其低温活性较差,活性窗口偏窄。利用金属铈改性能够有效上述缺点,通过现代表征技术详细阐述其中原因。     

Cu/ZSM-5分子筛催化剂SCR催化性能

采用液态离子交换法制备了不同Cu含量的Cu/ZSM-5分子筛催化剂.对其理化特性和在NH3-选择性催化还原反应中催化性能的评价结果表明:Cu元素主要以Cu+离子的形式富集于分子筛的浅层及表面,且分散性较好.Cu质量分数低于6.39%时,NO低温转化率随Cu含量的增加而增加;而在Cu质量分数超过6.39%后,随Cu含量的增加,高温NO转化率开始衰减的温度降低.反应气流速在150,000,h-1以内时,反应气流速对Cu/ZSM-5催化剂的活性温度窗口影响不大.     

金属改性分子筛型催化剂低温SCR反应机理

使用离子交换法制备得到金属改性ZSM-5催化剂,并对其进行了一系列的表征,包括:傅里叶变换红外光谱(FT-IR),氨气程序升温脱附(NH3-TPD),原位漫反射红外光谱分析(In situ DRIFTS).FT-IR实验说明金属的掺杂并未对ZSM-5的结构造成破坏.DRIFTS实验证实,金属改性ZSM-5催化剂低温下的SCR反应主要遵循Langmuir-Hinshelwood机理,即活化的NOx物种和活化的NH3物种进行反应.与Cu/ZSM-5催化剂相比,CuCe0.75Zr0.25Oy/ZSM-5催化剂可以加速氧化NO成为NO2,使得CuCexZr1-xOy/ZSM-5催化剂更容易生成—NO2物种,这对去除NOx催化的低温活性有很大的帮助.催化剂表面上的大部分硝酸盐和亚硝酸盐物种都是活性物种,但连二亚硝酸盐是个例外.     

柴油机Fe-Cu分子筛SCR催化剂的数值模拟

建立催化反应动力学模型预测和比较Fe、Cu分子筛催化剂的NOx还原性能.考虑了NH3的吸附和脱附、NH3氧化、NO氧化及NOx还原反应.结果表明:Cu分子筛催化剂低温(<400℃)时标准选择性催化还原(SCR)反应转化率较高,而Fe分子筛催化剂高温(>400℃)时催化活性较高.考虑到两种分子筛催化剂在不同温度范围内SCR反应活性的差异,将Fe、Cu分子筛催化剂进行分区及分层组合以拓宽组合催化剂的反应活性温窗.在标准SCR反应下,Fe分子筛催化剂(总长度的20%)布置在Cu分子筛催化剂上游为最佳分区组合;Fe分子筛催化剂(总涂层厚度的25%)涂覆在Cu分子筛催化剂上层为最佳分层组合,最佳分区组合布置在整个温度范围内能实现更高的NOx转化率.然而根据对Cu分子筛催化剂和最佳Fe-Cu分区组合催化剂的瞬态响应特性研究,发现Cu分子筛催化剂具有更好的低温瞬态响应特性.通过优化氨氮比,提高了最佳分区组合催化剂的NOx转化率.