Pd/Al2O3催化剂上CH4选择性还原NO的研究

考察了Pd/Al₂O₃、In/Al₂O₃和Co/Al₂O₃对甲烷选择性还原NO的催化活性。结果表明，采用浸渍法制备的Pd/Al₂O₃、In/Al₂O₃和Co/Al₂O₃三种催化剂，在有氧气氛下，用CH₄作还原剂催化还原NO时，Pd/Al₂O₃催化剂的活性最佳，热稳定性好，在550 ℃，用CH₄选择还原NO，Pd/Al₂O₃催化剂表现出较强的催化能力，NO的转化率达到100%。在高空速实验中，该催化剂亦表现出较高的活性，其活性顺序为Pd/Al₂O₃>In/Al₂O₃>Co/Al₂O₃。实验研究了助催化剂、氧含量以及空速对Pd/Al₂O₃催化剂活性的影响。     

制备条件对Cu/Al2O3 选择性催化还原NO的影响研究

考察了制备方法、活性组分负载量和焙烧温度对Cu/Al₂O₃ 选择性催化还原NO的影响。结果表明，采用溶胶-凝胶+浸渍法制备的Cu/Al₂O₃催化剂活性最好；负载Cu质量分数为15%时，催化剂的活性温域最宽，最大活性温度最低，催化活性最好；最佳焙烧温度为750 ℃。     

Ag对Pd/Al2O3催化分解NO反应的促进作用

研究了不同含量的银对Pd/Al₂O₃催化分解NO反应活性的影响。结果表明，低温下，Pd/Al₂O₃催化剂对NO的分解反应活性不高；反应温度达到720 ℃时，NO分解活性迅速上升。O₂-TPD研究表明，Pd/Al₂O₃上氧的脱附速率也是在720 ℃左右达到最大值，因此，在温度低于720 ℃时，氧从催化剂表面的脱附是NO分解反应的速率控制步骤。Pd/Al₂O₃中添加适量的Ag对NO分解反应有促进作用。O₂-TPD研究表明，这种促进作用与Pd表面氧物种的起始脱附温度向低温移动有关。     

CH4与CO检测气敏元件中催化剂的制备与反应性能研究

实现CH₄和CO的多参数检测，催化剂及其催化反应性能是基础。研究了纳米载体Al₂O₃的制备方法，对其孔径分布和前驱体的颗粒度进行了BET和TEM的测定，对CH₄和CO在Pd/Al₂O₃催化剂上的催化反应性能进行了评价。结果表明,采用共沉淀-凝胶工艺和控制制备条件可以得到适宜孔径的催化剂载体。CH₄和CO在Pd/Al₂O₃催化剂上的催化反应性能有较大的差异。催化反应可以满足对CH₄和CO的多参数检测的需要。     

Al2O3对AlPO4催化剂的结构及其缩醛化反应活性的影响

采用溶胶-凝胶法制备了系列AlPO₄-Al₂O₃催化剂,利用XRD、TG-DTA、NH₃-TPD和催化剂评价等方法,研究了制备条件对催化剂结构和缩醛化反应催化性能的影响,结果表明,Al₂O₃的存在不仅能提高AlPO4的热稳定性,而且可以调节催化剂的表面酸性性能。在适宜的缩醛化反应条件下,400 ℃焙烧和Al₂O₃质量分数为15%的AlPO₄-Al₂O₃催化剂样品具有较好的催化活性,1,2-丙二醇转化率达28.1%,AlPO₄-Al₂O₃催化剂的缩醛化反应活性与表面弱酸中心的酸量成顺变关系。     

纳米粒子Al2O3 催化剂在制备n-DOP增塑剂反应中的催化活性

用改进了的溶胶2凝胶法新工艺在不同条件下制备出不同结构的纳米粒子A l₂O₃ 催化剂。采用在纳米A l₂O₃ 催化作用下苯酐与正辛醇反应生成n-DOP 增塑剂的方法考察了不同纳米A l₂O₃ 的催化活性。结果表明, 由于制备条件对纳米A l₂O₃ 前驱体组成结构的影响, 使制得的纳米A l₂O₃ 催化性能各异。以C 型纳米G₂A l₂O₃ 的催化活性较高。B 型纳米C₂H₂A l₂O₃ 催化剂具有较高的比活性。反应转化率随温度升高而逐渐增大, 而纳米A l₂O₃ 催化活性在低温时也随温度升高而增大, 高温时则不明显, 相反, 随反应时间增长, 催化活性急剧下降。     

Co-M/Al2O3上环己烷的选择性氧化研究

采用溶胶-凝胶法制备了Co-M/Al₂O₃(M=Cu，Zn，Ni)催化剂。在没有任何有机溶剂或助剂的条件下，研究了以空气为氧化剂的环己烷选择性氧化。所制备四种催化剂的活性为Co-Ni/Al₂O₃ >Co/Al₂O₃ >Co-Zn/Al₂O₃ >Co-Cu/Al₂O₃。在Co-Ni/Al₂O₃中Co、Ni的质量分数分别为4.0%和3.0%时活性最好。以Co-Ni/Al₂O₃为催化剂，在4.5 MPa、443 K下反应120 min，环己烷转化率达9.9%，环己酮和环己醇的总选择性达94.6%，n(酮)∶n(醇)为2.8。Co-Ni/Al₂O₃催化剂连续使用五次后活性基本不变。     

CuO-ZnO/RexCe1-xOy /Al2O3催化剂的水煤气变换活性及其表面拓扑结构

以Al2O3球（3 mm）为主载体,采用浸渍与焙烧工艺,制备水煤气低温变换催化剂〖JP〗CuO-ZnO/Re_xCe_1-xO_y /Al₂O₃（Re=Y、Nd）。利用X射线衍射和扫描电子显微镜对催化剂的化学组成和表面形貌进行测试与表征。结果表明,CuO-ZnO/Nd_xCe_1-xO_y /Al₂O₃催化剂的变换活性优于CuO-ZnO/Y_xCe_1-xO_y /Al₂O₃催化剂。利用复杂网络方法对CuO-ZnO/Re_xCe_1-xO_y /Al₂O₃（Re=Y、Nd）催化剂的表面形貌进行建模,并对网络主要拓扑参数进行计算。表面形貌网络拓扑结构分析表明,导致两种催化剂在水煤气变换活性方面产生巨大差异的原因与催化剂的表面形态无关。     

Pd/Na2O/K2O/γ-Al2O3三元催化活性分析与评价

本文以浸渍法制备了活性γ-Al₂O₃涂层及Pd/Na₂O/K₂O/γ-Al₂O₃三元催化剂。考察了γ-Al₂O₃涂层比表面积随高温老化时间变化的规律。在实验室模拟尾气配气系统上，对Pd/Na₂O/K₂O/γ-Al₂O₃三元催化剂的起燃温度、抗高温老化及抗SO₂中毒能力进行了分析与评价。本文的γ-Al2O3涂层能经受1050℃的高温老化。Pd/Na₂O/K₂O/γ-Al₂O₃三元催化剂经900℃高温老化两次共13h后，其最大催化活性几乎不变，其老化样经600℃硫中毒1h后对CO和HC的催化转化率仍在75％以上。Pd/Na₂O/K₂O/γ-Al₂O₃新鲜样的起燃温度为280℃，二次老化样的起燃温度为320～350℃，具有很高三元催化活性。     

糠醛脱羰制呋喃催化剂的开发

以γ- Al₂O₃为载体,通过浸渍法制备负载型Pd催化剂，对催化剂进行EDS、XRD和 SEM表征，结果表明，Pd在载体上分散较均匀。在固定床反应器中考察了Pd催化剂对糠醛催化脱羰的催化活性，结果表明，糠醛转化率达95％以上，其选择性接近100％。     

蒽醌加氢钯催化剂载体改性研究

针对Pd/Al2O3催化剂载体的改性进行研究,将1 000℃焙烧后的氧化铝粉末与未焙烧的活性氧化铝粉末按不同比例混合和焙烧制备载体,采用等体积浸渍法制得负载Pd的Pd/Al2O3催化剂。采用XRD、BET、NH3-TPD和HOT对载体以及催化剂进行表征,并考察催化剂的蒽醌加氢性能。结果表明,提高载体中焙烧后氧化铝粉末的比例,导致载体中γ-Al2O3减少和δ-Al2O3增多,载体酸性降低,Pd分散度变大,从而提高了催化剂氢化效率。当焙烧后氧化铝质量分数为40%时,分散度和活性表面积达到最大,晶粒度最小,氢化效率最高,催化活性最佳。     

Ca助剂对钯负载催化剂在苯酚液相原位加氢反应中的影响

利用等体积浸渍法制备了一系列不同助剂的Pd／Al2O3催化剂,并利用固定床管式反应器考察了以上催化剂在“苯酚＋甲醇＋水”耦合反应体系中的性能。结果表明Ca的促进作用较明显,进一步考察了Ca助剂的含量对催化剂活性的影响,并通过BET和CO吸附表征探讨了Ca助剂对催化剂结构以及Pd分散度的影响。     

FeCrAl金属壁载PdZn/Al2O3催化剂上甲醇水蒸汽重整制氢

采用等体积浸渍法制备了不同Pd负载量和不同Pd与Zn物质的量比的PdZn/Al<,2>O<,3>甲醇水蒸汽重整颗粒催化剂,结果表明,Pd负载质量分数9.25%和n(Pd):n(Zn)=0.24的催化剂表现出较佳的催化性能.XRD表征表明,由于生成了较大的Pd-Zn合金粒子,从而有利于甲醇重整反应的进行.制备了金属壁载型...     

负载型铜催化剂的三效催化性能及应用

采用等体积浸渍法制备了以CeO2、Al2O3以及CeO2/Al2O3为载体的负载型CuO催化剂及其老化样品,采用XRD和H2-TPR等技术对老化前后催化剂的结构和氧化还原性能进行了表征。结果显示,对于老化前后的CuO/CeO2/Al2O3催化剂,CuO均能够很好地分散在载体上,即CeO2/Al2O3具有较好的抗烧结能力。考察了不同载体、CeO2和CuO负载质量分数对CuO/CeO2/Al2O3样品三效催化性能的影响,并将制得的CuO/CeO2/Al2O3催化剂与贵金属三效催化剂Pd/CeO2/Al2O3相比较,考察了高温焙烧之后的CuO/CeO2/Al2O3老化样品对CO、C3H6和NO的三效催化性能。结果表明,以10%CeO2/Al2O3为载体,CuO负载质量分数为7%的CuO/CeO2/Al2O3催化剂对汽车尾气脱除催化反应具有较高的催化活性;与Pd/CeO2/Al2O3比较,CuO/CeO2/Al2O3具有更好的低温活性,CO、HC和NOx的起燃温度分别为130℃、250℃和250℃,在350℃三种原料气的转化率均达到90%;老化实验表明,CuO/CeO2/Al2O3具有较好的抗老化性能。     

PdAg、PdAu合金纳米晶的制备及其催化性能研究

采用硼氢化钠一步还原法,首先得到PdAg和PdAu双金属合金纳米颗粒.利用XRD、TEM以及紫外可见光光谱技术对其进行了表征分析.结果表明,PdAg和PdAu两种合金都具有纳米颗粒分散均匀且颗粒尺寸小等优点.随后采用胶体沉积法将两种合金均匀地负载到Al2O3上,成功获得PdAg/Al2O3和PdAu/Al2O3两种金属纳米催化剂.在邻氯硝基苯加氢反应中,与Pd/Al2O3纳米催化剂相比,PdAg/Al2O3催化剂显示出95.5％的选择性,而PdAu/AI2O3催化剂的选择性高达98.7％,这可能归因于Pd与Ag或Au金属间的协同效应.     

以类水滑石为前驱体制备Ru基CH_4-CO_2重整催化剂

以类水滑石为前驱体,采用共沉淀法制备了不同Ru含量的xRu/Mg(Al)O催化剂(x=1,2,4),采用XRD、H2-TPR和CO脉冲吸附等表征催化剂结构和Ru金属分散度,并评价Ru含量对CH4-CO2重整反应活性与稳定性的影响。XRD与CO脉冲吸附结果表明,Ru含量增加时,还原后Ru金属颗粒的表面活性位数目增加,但分散度降低,Ru金属的粒径增大。活性测试结果表明,Ru质量分数为2%时,催化剂活性最高。Ru质量分数为1%时,催化剂具有较好的稳定性,归属于高分散Ru金属颗粒与Mg(Al)O载体之间的强相互作用。     

载体及活性组分对甲烷低温燃烧催化性能的影响

以一定浓度的Pd为活性组分,-γA l2O3为载体,用浸渍法制备了甲烷低温燃烧催化剂,运用固定床反应装置着重研究载体对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。同时采用同一种载体条件下,重点考察不同浓度的单一活性组分Pd或Pt和(Pt-Pd)双活性组分催化剂对甲烷低温燃烧反应的催化性能的影响。结果表明,由不同载体,负载同一浓度活性组份制备出的催化剂活性有较大差异。(Pt-Pd)/A l2O3双组分燃烧催化剂,性能优于单一组分的Pd/A l2O3或Pt/A l2O3催化剂,(Pd-Pt)/A l2O3体系具有较高的甲烷催化燃烧活性,催化燃烧的起燃温度最低。相比当(Pd 0.2%-Pt 0.1%)/A l2O3时催化剂活性最高,CH4转化率50%的温度为345℃,完全转化温度为405℃。通过1 000 h稳定性试验,显示出甲烷完全氧化温度为405℃左右,具有较好的低温活性及热稳定性。     

Complete benzene oxidation over Pt-Pd bimetal catalyst supported on γ-alumina: influence of Pt-Pd ratio on the catalytic activity

Pt-Pd bimetal catalysts were prepared in order to develop and investigate catalysts with excellent activity and stability for benzene destruction. In the reaction results, the addition of Pt to Pd/γ-Al₂O₃ catalyst brought about the increase of catalytic activity. Moreover, it was effective in preventing the deactivation of the catalysts in benzene combustion. The addition of some amount of Pt made Pd particles available for better benzene combustion. On the contrary, the addition of Pt beyond a certain amount decreases activity because of the Pd active sites overlapped with the Pt active sites. The activity of the catalysts is related to oxidation state of metal, Pd/Al ratio and particle size on γ-Al₂O₃. These effects of Pt addition to Pd catalysts were studied by XPS, XRD, and TEM analyses.     

过渡金属Ni对Pd/Al_2O_3催化剂甲烷催化燃烧性能的影响

考察过渡金属Ni对Pd/Al_2O_3催化剂甲烷催化燃烧活性的影响以及过渡金属负载量及循环条件对甲烷降解性能的影响,采用扫描电镜、N_2吸附-脱附以及H_2程序升温还原技术对催化剂进行表征。结果表明,过渡金属Ni的添加对催化剂在(375~475)℃下的甲烷催化燃烧活性产生影响。催化剂经多次重复使用后,催化燃烧活性提高。分析原因为经过渡金属Ni改性后,可与载体形成NiAl_2O_4尖晶石,促进活性组分形成较小晶粒,并改善活性组分分散度,提高催化剂催化活性。     

工艺条件对钯系催化剂乙炔选择性加氢性能的影响

为了研究工艺条件对钯系催化剂选择性加氢性能的影响,制备Pd/Al_2O_3、Pd-Ag/Al_2O_3和Pd-Ag/Al_2O_3-KOH催化剂,并在微型催化剂评价装置上进行乙炔选择性加氢反应,考察了工艺条件(压力、空速)对催化剂性能的影响。结果表明,随着压力的升高,催化剂活性提高,乙烯选择性会下降;随着空速的提高,催化剂乙炔转化率先升高后降低,MAPD转化率迅速下降,乙烯选择性提高。