单原子催化剂的制备及电催化应用研究进展

综述了近年来单原子催化剂合成方法的研究进展以及在制备过程中提升催化剂活性所要解决的问题.重点介绍了单原子催化剂在质子交换燃料电池(PEMFC)和二氧化碳电化学还原反应(CO2 RR)中的应用.最后结合目前单原子催化剂的研究现状和挑战,展望了其发展前景,以期对进一步构筑具有特定结构和催化功能的单原子催化剂的实验及理论起到...     

贵金属单原子催化剂的制备、表征及在化学化工中的应用

贵金属单原子催化剂具有极高的原子利用率和单位质量活性，在众多化学反应中表现出优异的催化性能。介绍了在传统化学化工领域所用贵金属单原子催化剂的制备、表征及应用3个方面的研究进展。湿化学法制备贵金属单原子催化剂因成本低廉、操作简单而被广泛使用；球差电镜及同步辐射是用于贵金属单原子催化剂表征的最为直接有效的手段；当前，贵金属单原子催化剂主要应用于水煤气变换反应、CO₂加氢转化反应、氢甲酰化反应、CO低温氧化转化、丙烷脱氢制丙烯反应及硅氢加成反应等领域。贵金属单原子催化剂也存在一定的局限性，主要包括稳定性差、缺失相邻的集合位点及宏量制备困难等。强化制备工艺与表征技术的融合、探究单原子催化剂的催化机制及反应动力学、寻求特定的适用于单原子催化的反应过程、设计可用于工业化生产的催化剂制备工艺，是推动贵金属单原子催化剂产业化发展的重要途径。     

单原子催化剂的研究现状及在环境领域的应用进展

单原子催化剂(SACs)是一种将金属以单原子的形式直接负载于某一载体表面上的一种新型催化剂.作为一种新型材料其因具备较高的原子利用率,较高催化活性及高反应选择性等优良性能而被众多研究人员所广泛关注.该文主要从单原子催化剂的性质、制备方法以及研究现状以及在环境领域的应用进展等几个方面详细介绍了单原子催化剂的特点.单原子催...     

单原子位点催化剂及其电催化应用研究进展

单原子位点催化剂作为新兴类别,由于具有接近100%的高效原子利用率,出色的活性、选择性和稳定性等优异特性,受到广泛的关注和研究。本文综述了单原子位点催化剂的最新研究成果及在电催化领域的应用。详细介绍了单原子位点催化剂的制备方法,包括“自下而上”合成策略中的共沉淀法、电化学沉淀法、原子层沉积法、光化学法和原子约束法等,“自上而下”合成策略中的高温原子迁移捕获法、高温热解法和悬挂键捕获法。分析了用于表征单原子位点催化剂的高角环形暗场透射扫描显微镜和X射线吸收光谱表征技术,进行单原子位点催化剂理论计算的密度泛函理论（DFT）和第一性原理。在电催化领域的应用主要包括氧还原反应（ORR）、氮还原反应（NRR）、CO₂还原反应（CO₂RR）、氢析出反应（HER）和氧析出反应（OER）。最后指出目前单原子位点催化剂存在无法大规模生产和催化机制不清晰等问题并给出相关建议,展望了单原子位点催化剂的发展前景,指出创新制备方法以实现稳定型单原子位点催化剂的大规模制备及工业应用,利用先进表征技术进一步明确单原子位点催化剂催化机制是未来发展的方向。     

原子精密电催化剂的制备

在各种阴极氧还原反应(ORR)的催化剂中,原子精密电催化剂(包括单原子、双原子和多原子团簇)因较高的原子利用效率和优异的催化性能,受到人们的关注。但ORR过程非常缓慢,阻碍了燃料电池作为下一代绿色能源设备的商业化。因此,开发高性能、低成本的ORR电催化剂,提高燃料电池的能量转换效率非常迫切。为了提高ORR的性能,研究者展开了大量的研究,以微调它们的结构和识别活性位点。本文对目前原子精密电催化剂的合成策略以及相关的设计进行了总结。     

低铂燃料电池氧还原催化剂的制备技术研究进展

低铂燃料电池催化剂铂载量低,在具有较高活性的同时能够极大地降低燃料电池的成本,因此,开发低铂燃料电池催化剂一直是燃料电池催化剂的重要研究方向。本文综述了低铂燃料电池催化剂的最新研究进展,对低铂燃料电池催化剂进行了分类,包含Pt基合金结构催化剂、Pt基核壳结构催化剂、Pt单原子层结构催化剂和Pt单原子催化剂等;详细介绍了几种低铂燃料电池催化剂的制备方法,主要包括有机溶胶法、电化学还原沉积法、气相沉积法、原子层沉积法、离子液体法、微波法,并对各自的优缺点进行了总结;重点强调了核壳结构电催化剂的制备方法,包括两步有机溶胶法、脉冲电沉积法、表面去合金化法、欠电位沉积法以及中空构型核壳结构催化剂的制备。最后指出可控制备具有高活性和高稳定性的低铂核壳结构催化剂是质子交换膜燃料电池实现商业化的重要研究方向。     

MoS2基单原子催化剂的合成及其在电催化中的应用

电催化由于反应条件温和、反应速率较快等优势,在能源存储与转化、高值小分子合成等领域具有极大应用前景。因此,设计开发高效的电催化剂是推动电催化反应工业化的核心问题。二硫化钼(MoS₂)以其低成本、可调的电子性质和优异的化学稳定性,被认为是用于电催化的最有前景的候选材料之一。同时,单原子催化是一种功能强大、极具吸引力的技术,成本显著降低,且具有优异的催化活性。本文首先综述了MoS₂基单原子催化剂的制备策略,包括电化学沉积、湿化学浸渍、水热/溶剂热和氢气等离子体还原。其次,在此基础上重点介绍了相应催化剂在电催化领域的应用。最后,从单原子改性、机理研究、合成工艺三个方面讨论了新的研究方向和未来趋势,即制备多金属MoS₂基单原子催化剂,深度表征和计算澄清反应机理,开发绿色环保的合成工艺等。     

苯胺和甲苯二胺本质安全合成技术研究进展

针对目前硝基苯、二硝基甲苯催化加氢生产苯胺、甲苯二胺工艺存在的安全隐患和催化剂金属原子利用率低等问题,基于原子尺度金属催化剂和液相有机氢载体构建具有本质安全、环境友好及贵金属减量化等特征的硝基苯、二硝基甲苯催化加氢反应体系。介绍了不锈钢基单原子铂金属催化剂制备方法及在硝基苯加氢反应中的应用,异丙醇为氢源的二硝基甲苯加氢-异丙醇脱氢耦合液相反应催化剂及合成甲苯二胺反应性能,活性金属烧结膜反应器及液相微连续流催化加氢合成苯胺、甲苯二胺反应性能,以及锆基材质上纳米管(坑)阵列铂催化剂制备及合成甲苯二胺反应性能等方面的研究结果;为苯胺、甲苯二胺的绿色安全生产提供了基础。     

负载固相的铑基催化剂应用于烯烃氢甲酰化反应的研究进展

负载固相的催化剂因其简便的分离循环操作以及可观的催化性能而广受关注,但存在反应活性较差、金属流失量较大、催化剂制备成本较高等问题。本文首先从不同负载材料的角度综述了近年来该类催化剂最新的研究进展,主要探讨了载体的表面性质、催化剂的制备方法、膦配体等对催化性能的影响;最后介绍了新型的单原子催化剂所取得的突破性进展。分析表明：具有"类均相"特点的多孔有机聚合物的催化活性很好,而超支化聚合物功能化的磁性纳米催化剂的稳定性更佳。另外还对负载型铑催化剂未来的研究方向进行了展望：需要进一步加深对多孔有机聚合物的化学结构的理解,以便对其更好地表征;借助一些先进的表征技术如高角环状暗场扫描透射电镜和密度泛函理论的计算来深入研究载体结构对单原子催化剂的催化性能的影响。     

青岛能源所研发出高活性的生物质炭负载Fe/Pt单原子双功能催化剂

单原子催化剂因具有较大的原子利用效率、量子尺寸效应和活性中心的配位不饱和构型,在催化领域受到广泛关注.探索环境友好、廉价且高效的载体以及高金属载量催化剂的制备工艺,对于合成双金属单原子催化剂十分重要.     

单原子催化剂协同双位机制厘清

正近日,中科院大连化学物理研究所和清华大学的研究人员合作,在单原子催化机制研究方面取得新进展。他们在发现Ir1/FeO_x单原子催化剂上,Ir单原子与临近载体Fe位之间存在"双金属活性位"的协同催化过程。研究人员在前期的工作中制备出Ir1/FeO_x单原子催化剂,并发现单原子Ir中心在水煤气变换反应中起主导作用,然而对Ir1/FeO_x的微观催化机制却一直没有更深入的认识。     

单原子催化剂的制备方法及其应用

单原子催化的提出将人们的视野从纳米级别带入了原子尺度。近年来,单原子催化剂已经在不同的催化领域展现出前所未有的前景,单原子催化剂的研究也越来越深入。综述了单原子催化剂的结构性能、表征技术。介绍了近年来单原子催化剂在电催化、光催化、热催化领域的应用,并提出了单原子催化领域目前仍需解决的问题。     

大连化物所单原子催化剂研究取得新进展

<正>近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心张涛院士和王爱琴研究员团队在单原子催化剂研究领域取得新进展,制备出单原子分散的Fe-N-C催化剂,并将其应用于C-H键选择性氧化反应中获得了优异的活性和选择性。特别是利用包括X射线吸收光谱和穆斯堡尔谱在内的多     

中科大制备34种单原子催化剂

正中国科学技术大学的研究团队发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法,并成功制备出了34种单原子催化剂,覆盖了多种过渡金属和衬底。相关成果发表在《自然·通讯》上。单原子催化剂因为具有最大化的原子利用率和独特的电子结构,在水解、氧还原、二氧化碳加氢、甲烷转化     

中科院大连化物所单原子催化剂研究取得新进展

正近日,中科院大连化物所在单原子催化研究方面取得新进展,首次发现单原子催化剂具有与均相催化剂相当的活性,从实验上证明单原子可能成为沟通均相催化与多相催化的桥梁。论文发表于《德国应用化学》。通过氢甲酰化由烯烃和合成气制备醛类精细化学品,是化工生产中重要的均相催化过程之一。近期,该团队成功合成出氧化锌纳米线负载的铑单原子催化剂,可在温和的反应条件下将苯     

大连化物所制备出高温稳定的高载量单原子催化剂

<正>近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心研究员乔波涛和中科院院士张涛团队在单原子催化方面取得新进展:利用金属-载体共价强相互作用成功制备出耐高温的高载量铂单原子催化剂。2011年,张涛团队与清华大学李隽教授以及美国亚利桑那大学刘景月教授合作,在国际上首次报道了单原子催化剂的制     

中科院大化所制备出高温稳定高载量单原子催化剂

<正>大连化物所航天催化与新材料研究中心乔波涛研究员和张涛院士团队,与清华大学李隽教授,以及天津理工大学罗俊教授合作,在单原子催化方面获得新进展。利用金属-载体共价强相互作用成功制备出耐高温的高载量铂单原子催化剂,相关研究成果以《不用缺陷位点稳定的耐高温单原子催化剂》为题发表在《自然—通讯》上。本项研究揭示了负载型纳米颗粒催化剂热解分散成单原子催化剂的过程,初步探索了金属-载体共价强相互作用对活性金属的稳定机制,为设计耐高温、高载量的单原子催化体系提供了理论依据和重要借鉴。     

单原子燃烧催化剂结构和催化机理的先进表征技术

为了实现对高效单原子燃烧催化剂的合理设计,对单原子催化剂结构的详细表征以及在分子原子水平上研究催化反应过程至关重要。综述了当前可用于表征单原子燃烧催化剂的先进技术,包括同步辐射X射线吸收谱学(XAS)以及球差校正透射电子显微镜。重点介绍了可用于单原子燃烧催化剂催化机理研究的原位同步辐射谱学相关技术,包括XAS、傅里叶变换红外光谱(FTIR)和真空紫外线分子束质谱(SVUV-PIMS)等。展望了利用上述先进技术对单原子燃烧催化剂的结构表征及其催化机理的研究,将有利于单原子燃烧催化剂的进一步设计和合成,并提出了这些表征技术在单原子燃烧催化中存在的挑战以及未来可能的研究方向。附参考文献38篇。     

用于CO氧化的单原子催化剂研究进展

简述了用于CO氧化的单原子催化剂制备方法,总结了单原子催化CO氧化的反应机理,并以低温CO氧化为主线,重点介绍了近年来在实验和理论上研究的用于CO氧化的贵金属(Pt、Au、Pd、Rh、Ir、Ru)和非贵金属单原子催化剂,为今后研究单原子催化剂提供参考。     

贵金属单原子催化剂在电催化析氧反应中的研究进展

贵金属单原子催化剂因具有最大的原子利用率和独特的电子结构等特征,被认为是电催化析氧反应(OER)中最有效的催化剂之一。具有优异OER性能的贵金属单原子催化剂可通过各种合成策略获得。本文详细介绍了贵金属单原子催化剂在OER中的研究进展和合成方法。