g-C_3N_4/ZnO复合材料的制备、表征及可见光催化性能

以一步法原位合成了g-C_3N_4/ZnO异质结复合材料,评价其在可见光下降解亚甲基蓝(MB)的光催化活性,并探讨了g-C_3N_4/ZnO的光催化机制。运用XRD、FTIR、SEM和UV-Vis DRS对所合成的复合材料进行表征。结果表明,经复合后g-C_3N_4和ZnO紧密结合,构建了异质结,提高了光生电子空穴的分离效率,并且在可见光区表现出较强的光响应性;当g-C_3N_4的质量分数为19%时,复合材料g-C_3N_4/ZnO降解MB的反应速率常数为0.020 6 min-1,是纯g-C_3N_4的3.8倍。催化剂重复使用5次,仍保持较高的光催化活性。     

BiOCl/g-C_3N_4异质结催化剂可见光催化还原CO_2

以KCl、Bi(NO3)3和类石墨氮化碳(g-C_3N_4)为前体,采用水热法成功制备了Bi OCl/g-C_3N_4异质结光催化剂,并进行可见光催化还原CO_2,考察了催化剂的活性及稳定性,同时研究BiOCl:g-C_3N_4(摩尔比)、催化剂用量和光照强度对光催化还原CO_2的影响。结果表明,在水蒸气的存在下,Bi OCl/g-C_3N_4较纯BiOCl和g-C_3N_4具有更高的光催化还原CO_2活性,在催化剂用量为0.1 g,光照强度为2.413×10-6 einstein·min-1·cm-2,Bi OCl:g-C_3N_4摩尔比为1:1的异质结催化剂显示了最高的光催化还原CO_2活性,且可见光催化剂在5次套用实验后其活性基本不变。基于X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积测试(BET)和紫外-可见(UV-vis)吸收光谱表征,可以推断Bi OCl和g-C_3N_4之间形成的p-n结能有效分离光生电子和空穴,是增强光催化剂活性的主要原因。     

Bi_4Ti_3O_(12)/g-C_3N_4复合光催化剂的制备及其光催化性能研究

采用机械混合/热处理的方法制备了具有异质结结构的Bi_4Ti_3O_(12)/g-C_3N_4复合光催化剂,利用XRD、SEM及UVVis对所制备的复合光催化剂的结构与形貌进行了表征。结果表明,复合光催化剂中形成了异质结构,其禁带宽度减小,吸收带边红移,可见光吸收增加。以Rh B为目标污染物评价复合光催化剂的活性,考察了不同g-C_3N_4复合量对光催化剂反应活性的影响。结果表明,异质结型复合光催化剂的光催化活性明显优于单相Bi_4Ti_3O_(12);当g-C_3N_4的质量分数为20%时,其光催化性能最佳(90 min达92. 8%),其表观反应常数为单相Bi_4Ti_3O_(12)的4倍。复合光催化剂光催化活性提高的原因是Bi_4Ti_3O_(12)与g-C_3N_4之间形成了异质结,显著降低了光生电子和空穴的复合几率。外加捕获剂的实验结果表明,复合光催化剂的主要活性基团为空穴(h+)与超氧自由基(·O2-)。     

构建MoS2/Fe-g-C3N4异质结催化剂以促进其可见光催化产氢性能

以g-C_3N_4为基底,通过掺杂Fe元素,复合MoS_2的方法制备了具有多孔异质结结构的MoS_2/Fe-g-C_3N_4半导体材料,并测量了其光解水产氢性能,发现MoS_2含量为3%(以g-C_3N_4的质量为基准,下同)时,MoS_2/Fe-g-C_3N_4的光催化性能优异,其产氢速率达到48.2μmol/h,为g-C_3N_4的5.48倍。利用XRD、FTIR、SEM、TEM、XPS表征了催化剂的物化性质;利用PL、UV-Vis等方法表征了催化剂的光学性质。结果发现,Fe元素的掺杂使g-C_3N_4结晶度降低,并呈现一种交叉孔道结构,极大增加了催化剂的比表面积。同时,MoS_2可以与g-C_3N_4形成异质结结构,提高了MoS_2/Fe-g-C_3N_4的可见光吸收率以及光生电子-空穴对的分离效率,从而有效提高了MoS_2/Fe-g-C_3N_4光解水产氢的能力。     

Ag/g-C_3N_4/ZnO复合光催化剂的制备及光催化性能

合成了一种新型的三项的异质结光催化剂Ag/g-C_3N_4/ZnO,银离子在光照下沉积在g-C_3N_4/ZnO的异质结上,通过Ag的表面离子共振,不仅提高了可见光的吸收,同时也作为一种很好的电子受体促进光生电子的转移。在g-C3N4和ZnO的界面,光生电子从g-C3N4的导带转移到ZnO的导带上,阻止了光生电子空穴对的复合。因此三项异质结的Ag/g-C_3N_4/ZnO复合材料显示出了最高的光催化活性。     

g-C_3N_4/MgAl-LDH异质结的构建及其光催化产氢性能研究

本论文提出通过原位一步水热法,以g-C_3N_4纳米片为模板,Mg(NO_3)_2和Al(NO_3)_3为前驱体制备得到g-C_3N_4/Mg Al-LDH复合异质结材料,并对其光催化分解水产氢性能进行评价。结果显示,异质结的构建为光生载流子的迁移和分离提供更多的高速通道。因此复合异质结样品在光催化产氢反应中表现出优异性能。其中CN/MgAl1.0复合样品表现出最佳的产氢活性,产氢速率达513.2μmol·g~(-1)·h~(-1),是单纯g-C_3N_4样品的8.8倍。     

Ag/g-C_3N_4/ZnO复合光催化剂的制备及光催化性能

合成了一种新型的三项的异质结光催化剂Ag/g-C_3N_4/ZnO,银离子在光照下沉积在g-C_3N_4/ZnO的异质结上,通过Ag的表面离子共振,不仅提高了可见光的吸收,同时也作为一种很好的电子受体促进光生电子的转移。在g-C3N4和ZnO的界面,光生电子从g-C3N4的导带转移到ZnO的导带上,阻止了光生电子空穴对的复合。因此三项异质结的Ag/g-C_3N_4/ZnO复合材料显示出了最高的光催化活性。     

不同结构BiPO_4/g-C_3N_4光催化剂降解亚甲基蓝的研究

采用浓硫酸剥离法制备g-C_3N_4纳米片,利用化学吸附法制备BiPO_4/g-C_3N_4光催化剂。运用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)和X射线光电子能谱仪(XPS)对光催化剂的微观结构和界面性质进行了表征,证明了BiPO_4/g-C_3N_4光催化剂的成功制备。5%BiPO_4/g-C_3N_4光催化剂表现出最佳的光催化活性,紫外光下降解亚甲基蓝的表观速率常数是纯BiPO_4纳米棒的1.72倍,是P25的2倍。活性的提高主要归因于核壳结构的形成。     

g-C_3N_4光催化剂的制备及改性研究进展

作为一种可见光响应的半导体聚合物光催化剂,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)在抑制环境污染和解决能源短缺方面具有广阔的应用前景。然而,传统方法合成的g-C_3N_4光催化剂比表面积小、禁带宽度大、光生电子-空穴易于复合,抑制了其光催化活性,需要对其进行改性来提高光催化能力。在介绍g-C_3N_4的制备方法的基础上,综述了g-C_3N_4在元素掺杂、构建有效晶面复合的异质结或纳米复合物及构建等离子体等光催化剂改性方面的研究进展。     

g-C3N4同型异质结复合光催化剂的制备及性能研究

石墨相氮化碳(g-C_3N_4)由于其合适的带隙和较高的物理化学稳定性等,被认为是一种有应用前景的光催化材料。然而,纯相g-C_3N_4的光催化性能和应用受到光生电子空穴易复合和比表面积相对较低等原因的限制。本文使用两种合适的前驱体(三聚硫氰酸与硫脲)共聚合有望优化高温煅烧过程中的缩聚过程,抑制团聚的发生,提高比表面积,同时形成的同型异质结能有效抑制光生载流子的再复合。在可见光照射下,形成的g-C_3N_4同型异质结复合光催化剂的活性明显高于单一的g-C_3N_4样品。显著增强的光催化活性主要归因于比表面积增大、活性位点增多和光生载流子再复合的有效抑制。     

窄带隙半导体耦合Bi_2S_3/g-C_3N_4催化剂制备及光催化性能

利用原位生成法,制备了Bi_2S_3含量可调的Bi_2S_3/g-C_3N_4复合材料。通过X-射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、光致发光光谱(PL)、时间分辨荧光衰减光谱等手段对制备的光催化剂物相、形貌、结构和性能进行表征分析。可见光照射下,以罗丹明B(Rh B)为降解模型评价Bi_2S_3/g-C_3N_4复合材料的催化性能。结果表明:Bi_2S_3沉积在g-C_3N_4表面,显著增强g-C_3N_4的可见光催化性能,并随着Bi_2S_3含量不同,复合光催化剂Bi_2S_3/g-C_3N_4的催化性能发生变化,其中Bi_2S_3质量分数为5%时表现出最佳的可见光催化活性。利用捕获剂、NBT转化确定h+是主要的活性物种,O_2~-·是次要活性物种。对Bi_2S_3/g-C_3N_4光催化活性增强机理进行研究,Bi_2S_3的加入显著增强g-C_3N_4对可见光的吸收,并与g-C_3N_4之间形成异质结,促进光生电子空穴的有效分离,延长载流子寿命,显著增强g-C_3N_4光催化性能。     

g-C_3N_4/TiO_2光催化复合材料光催化活性提升路径研究

由于g-C_3N_4存在着表面积小、光生载流子复合严重等问题,限制了光催化材料的光催化活性,故以g-C_3N_4/TiO_2光催化复合材料为实验对象,提出g-C_3N_4/TiO_2光催化复合材料光催化活性提升路径研究。选取适当的实验试剂与仪器,并对试剂进行一定的处理,制备g-C_3N_4纳米片、TiO_2纳米片与g-C_3N_4/TiO_2光催化复合材料,设置水分解实验步骤。在不同三聚氰胺/TiO_2质量比、高温煅烧温度与高温煅烧时间条件下,制备g-C_3N_4/TiO_2光催化复合材料,并进行水分解实验。结果表明,当制备条件为三聚氰胺/TiO_2质量比为4∶1,高温煅烧温度为550℃,高温煅烧时间为5 h时,g-C_3N_4/TiO_2光催化复合材料水分解氢气量最大,即光催化活性最佳。     

超分子前驱体对g-C3N4/BiOI光催化剂结构及其催化性能的影响

光催化技术在解决能源与环境问题方面具有广阔前景,关键在于开发具有可见光响应的催化剂。石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))与碘氧化铋(BiOI)均具有可见光响应,两者可形成异质结复合物,提升光催化性能。以三聚氰胺-三聚氰酸超分子作为合成g-C_(3)N_(4)的原料,通过高温焙烧不同加入量的超分子与BiOI形成的前驱体,制备不同形貌结构的g-C_(3)N_(4)/BiOI催化剂。采用XRD、红外光谱以及SEM对催化剂进行结构与形貌的表征,采用双酚A探究不同结构的g-C_(3)N_(4)/BiOI催化剂的光催化性能。结果表明,当加入超分子物质的量分数为15%时,光催化性能最佳,降解速率常数达0.0272 min^(-1)。     

g-C3N4/BiOBr异质结对罗丹明B可见光催化活性研究

采用硝酸剥离的二维g-C_3N_4纳米片为基材,通过分散掺杂溴化钾(KBr)和五水合硝酸铋(Bi(NO_3)_3·5H_2O),构建了花状的g-C_3N_4/BiOBr异质结,采用x射线衍射、场发射扫描电子显微镜和傅里叶变换红外光谱等研究了制备的复合光催化剂的微观结构和形态特征。该异质结对罗丹明B为代表的一系列偶氮类化合物产生光催化降解性能。良好的结果可归结于异质结的形成可以充分捕获催化剂表面的光激化电子,同时提高了光生载流电子的转移和分离效率,催化性能,稳定性以及降解率等。     

高效复合可见光催化剂Co-C_3N_4的制备及光催化性能研究

以六水合氯化钴与三聚氰胺为前驱体,经改良制备方法获得一种高效率复合可见光催化剂Co-C_3N_4。通过XRD、XPS和TEM等对该催化剂的表面性质进行了表征分析。并以染料罗丹明B为模拟污染物进行了可见光催化降解研究,系统地研究了Co掺杂量对光催化速率的影响,对相关的光催化剂氧化机理进行了推理。结果表明,m(Fe)∶m(g-C_3N_4)=1%时,制备的Co掺杂g-C_3N_4表现出最佳的光催化性能,45min内罗丹明B的降解率高达95.7%。Co的掺杂是以二价阳离子形式结合于C_3N_4的表面,形成了全新的异质结结构。异质结的形成降低了C_3N_4晶体的带隙能,提高了C3N4对可见光的吸收,抑制了光生电子空穴对的复合,从而提高了C_3N_4的光催化性能。     

g-C_3N_4-Ag_3PO_4/Fe_3O_4磁性光催化剂的制备及性能研究

以光催化降解罗丹明B为探针,考察了反应条件对催化剂性能的影响,并通过XRD、FTIR和UV-Vis-DRS对部分催化剂的结构和光吸收性能进行了表征。结果表明,该催化剂中g-C_3N_4呈现出类石墨层状结构,Ag_3PO_4为立方晶相,Fe_3O_4为立方尖晶石型,Ag_3PO_4对g-C_3N_4的复合拓宽了其光谱响应范围,g-C_3N_4、Ag_3PO_4和Fe_3O_4通过分子间作用力复合。光催化降解实验表明,在g-C_3N_4-Ag_3PO_4/Fe_3O_4投加量为0.83 g/L,反应体系pH=7及可见光下反应105 min的条件下,该催化剂对5 mg/L的罗丹明B的降解率高达98.81%。此外,该催化剂还对其它3种染料也表现出良好的光催化降解能力,并且该催化剂可通过磁分离回收,回用稳定性较好。     

g-C_3N_4-Ag_3PO_4/Fe_3O_4磁性光催化剂的制备及性能研究

以光催化降解罗丹明B为探针,考察了反应条件对催化剂性能的影响,并通过XRD、FTIR和UV-Vis-DRS对部分催化剂的结构和光吸收性能进行了表征。结果表明,该催化剂中g-C_3N_4呈现出类石墨层状结构,Ag_3PO_4为立方晶相,Fe_3O_4为立方尖晶石型,Ag_3PO_4对g-C_3N_4的复合拓宽了其光谱响应范围,g-C_3N_4、Ag_3PO_4和Fe_3O_4通过分子间作用力复合。光催化降解实验表明,在g-C_3N_4-Ag_3PO_4/Fe_3O_4投加量为0.83 g/L,反应体系pH=7及可见光下反应105 min的条件下,该催化剂对5 mg/L的罗丹明B的降解率高达98.81%。此外,该催化剂还对其它3种染料也表现出良好的光催化降解能力,并且该催化剂可通过磁分离回收,回用稳定性较好。     

g-C_3N_4/BiFeO_3复合可见光催化剂的制备及其光催化性能

采用微波溶剂热法和简单的固相热分解反应成功制备了g-C_3N_4/BiFeO_3/BiFeO_3复合可见光催化剂,利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射光谱仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等技术对所制备的催化剂进行了表征。结果显示,复合可见光催化剂保持BiFeO_3的钙钛矿结构,g-C_3N_4/BiFeO_3只是复合在BiFeO_3的表面,没有改变BiFeO_3的晶体结构;UV-Vis DRS测试显示,g-C_3N_4/BiFeO_3/BiFeO_3的吸收带边发生了红移,可见光吸收能力得到提升。g-C_3N_4/BiFeO_3和BiFeO_3形成的异质结结构,很好地抑制了光生电子-空穴对的复合率;以罗丹明B为目标降解物,研究了催化剂的可见光催化性能。结果表明,g-C_3N_4/BiFeO_3和BiFeO_3的复合可以显著地提高催化剂的可见光催化活性;在g-C_3N_4/BiFeO_3的掺入量为15%时,g-C_3N_4/BiFeO_3/BiFeO_3对罗丹明B的可见光催化降解率可以达到93.62%。     

双助剂修饰WO_3/g-C_3N_4及其光催化性能研究

采用光沉积法分别将Ag和MnOx有选择地负载到WO_3/g-C_3N_4复合光催化剂的g-C_3N_4和WO_3表面,制备出双助剂共同改性的Ag-MnOx/WO_3/g-C_3N_4复合光催化剂,通过XRD、TEM、FT-IR、DRS对样品进行表征,考察了Ag-MnOx/WO_3/g-C_3N_4在光催化降解罗丹明B(RhB)溶液的光催化活性。结果表明,Ag沉积在g-C_3N_4表面,MnOx沉积在WO_3表面,有效地促进了光生电子和空穴的分离,在光催化降解测试中,Ag-MnOx/WO_3/g-C_3N_4的降解速率是WO_3/g-C_3N_4的1. 87倍,且比负载单助剂的WO_3/g-C_3N_4NS和浸渍法制备的复合光催化剂降解速率更高。     

镍卟啉敏化g-C3N4复合催化剂的合成及性能研究

以5, 10, 15, 20-四-(4-羧基亚甲氧基)苯基镍卟啉(NiTCMOPP)和类石墨氮化碳(g-C_3N_4)为原料,通过水热法制备得到了NiTCMOPP/g-C_3N_4复合材料。研究了g-C_3N_4及Ni TCMOPP/g-C_3N_4复合物对NaBH_4水解制H_2效率的影响。结果表明,在室温时,NiTCMOPP/g-C_3N_4复合催化剂显示了较高的平均产H_2效率为25mL·min~(-1)/g(g-C_3N_4)。基于透射电子显微镜(TEM),紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱和荧光(PL)光谱说明NiTCMOPP/g-C_3N_4复合催化剂具有较高的光催化活性主要原因是,Ni TCMOPP敏化剂,不仅可以提高g-C_3N_4对可见光的高效捕获,而且可以促进电子从激发态的Ni TCMOPP到g-C_3N_4的高效转移,大大降低光生载流子的复合速率。