Fe-Co-β-SBA-15分子筛催化苯乙烯合成苯甲醛

采用金属Fe,Co对复合分子筛β-SBA-15进行双金属改性。通过XRD,BET(N_2吸附-脱附),SED,EDS和TG-DTA对该催化剂进行了表征。结果表明,经过双金属Fe,Co改性后,β-SBA-15复合分子筛的结构仍然保持,金属组分能够均匀地分散在分子筛表面,β分子筛次级结构单元的引入增加了复合分子筛的水热稳定性。将金属改性的催化剂应用于苯乙烯催化氧化合成苯甲醛的反应研究中,苯乙烯的转化率为91.4%,高于Co-β-SBA-15的28.9%。     

Cu-β-SBA-15分子筛催化剂的制备及对苯与苯甲醇合成二苯甲烷性能的影响

采用原位合成法合成了Cu-β-SBA-15分子筛催化剂,首先使用碱处理的方法对Hβ分子筛进行扩孔,然后在扩孔后的Hβ分子筛上制备复合Hβ-SBA-15分子筛,最后在Hβ-SBA-15复合分子筛上负载金属Cu,制备Cu-β-SBA-15复合分子筛催化剂,并在Cu-β-SBA-15复合分子筛催化剂上进行二苯甲烷的合成反应。通过对Hβ分子筛扩孔、改变金属Cu的负载量、改变制备复合分子筛催化剂的浸渍温度、浸渍时间、焙烧温度和焙烧时间等方式得到不同条件下制备的Cu-β-SBA-15复合分子筛催化剂,通过合成二苯甲烷反应对复合分子筛催化剂的性能进行评价。结果表明,β-SBA-15复合分子筛具有较大的比表面积、孔体积和介孔孔径;Cu的载入,虽减小了β-SBA-15复合分子筛的孔径但能够提高分子筛原有的活性和合成二苯甲烷的选择性;在42℃、浸渍3 h和550℃下焙烧5 h制备的Cu-β-SBA-15复合分子筛催化剂,苯与苯甲醇合成二苯甲烷反应性能最佳。     

Nb-SBA-15催化氧化苯乙烯制苯甲醛

对介孔分子筛Nb-SBA-15催化氧化苯乙烯制苯甲醛的催化性能进行了研究.通过XRD、BET测试手段对Nb-SBA-15的结构进行了分析.结果表明,随着Nb负载量的增加,载体特征峰强度逐渐减弱,但仍保留SBA-15的高度有序的二维六方介孔结构.以H2O2为氧化剂,丙酮为溶剂,得出了Nb-SBA-15催化氧化苯乙烯制苯甲醛的最佳工艺条件:反应温度为70℃,反应时间为8 h,催化剂用量为原料质量的10.0%,n(苯乙烯):n(H2O2):,n(丙酮)=1:2:2,苯乙烯的转化率可达46.65%,苯甲醛的选择性为98.87%.     

氯铁(Ⅲ)酞菁催化氧化苯乙烯的反应研究

以氯铁(Ⅲ)酞菁为催化剂,催化氧化苯乙烯制备苯甲醛。通过改变催化剂和氧化剂的用量、反应温度等因素研究了苯乙烯的转化率和苯甲醛的收率。结果表明,当催化剂物质的量分数为苯乙烯的2.5%,苯乙烯与双氧水的物质的量比为1∶0.01,在乙腈/二氯乙烷溶剂体系中反应4h,苯乙烯的转化率为92%,苯甲醛的收率为20.48%。     

直接合成Nb-SBA-15催化氧化苯乙烯

用直接合成法制备Nb-SBA-15介孔分子筛,并用XRD、BET、FT-IR和DTA测试手段对其进行分析。结果表明,Nb-SBA-15仍保留高度有序的介孔结构。以质量分数30%的H2O2为氧化剂,丙酮为溶剂,对Nb-SBA-15催化氧化苯乙烯反应进行了研究,试验得到较适宜工艺条件为:反应温度为70℃,反应时间为10 h,催化剂用量为原料质量的10.0%,n(苯乙烯)∶n(H2O2)∶n(丙酮)=1∶2∶2,苯乙烯的转化率可达43.21%,苯甲醛的选择性为94.32%。     

二氧化钛负载磷钨酸固体酸催化合成苯甲醛甘油缩醛

通过溶胶-凝胶法制备了二氧化钛负载的磷钨酸(简写TPA-TiO2)固体酸催化剂,用XRD和N2-吸附对催化剂进行了表征.以苯甲醛和甘油为原料合成了苯甲醛甘油缩醛,考察了催化剂焙烧温度、TPA负载量、反应时间、反应物配比、催化剂用量及催化剂的重复使用性能对反应的影响.XRD结果指出TPA的存在延迟并抑制了TiO2的晶化以及稳定了锐钛矿晶相.实验结果表明,TPA-TiO2催化剂是合成苯甲醛甘油缩醛的良好催化剂;在TPA-TiO2催化剂的焙烧温度550℃,TPA负载量(质量分数)15%,催化剂用量0.5 g,n(苯甲醛):n(甘油)=1:1.1、甲苯为带水剂,反应时间2.0 h的最佳反应条件下,苯甲醛甘油缩醛的收率可达98.4%.TPA-TiO2催化剂的制备方法简单、催化活性高、重复使用性好,产品收率高,后处理简便,无三废污染,符合节能环保、绿色催化的发展趋势.     

Co-β-SBA-15催化氧化脱硫性能研究

采用浸渍法制备Co-β-SBA-15催化剂,通过XRD、BET和FT-IR等对其进行表征与分析,结果发现,该催化剂具有良好的稳定性。将其应用于模拟柴油的催化氧化脱硫反应中,在模拟柴油用量为30 m L、氧化剂用量为4 m L、萃取剂用量为30 m L、催化剂质量为0. 5 g、反应温度为70℃、反应时间为2 h的最佳工艺条件下,模拟柴油的脱硫率达到97. 71%。     

Ag-Fe_2O_3-V_2O_5/TiO_2催化剂制备及其甲基吡啶催化氧化脱甲基性能

针对甲基吡啶氧化脱甲基反应,以TiO_2为载体经浸渍法制备Ag-Fe_2O_3-V_2O_5/TiO_2催化剂,结合结构表征和催化剂性能评价,考察制备条件对其催化甲基吡啶氧化脱甲基性能的影响。结果表明,通过Fe_2O_3改性可以提高Ag-V_2O_5/TiO_2催化剂对3-甲基吡啶氧化脱甲基化反应的催化性能,其作用主要是抑制V_2O_5团聚,促进V物种的分散。同时,锐钛矿相TiO_2载体表面B酸中心有利于催化3-甲基吡啶脱甲基,提高产物吡啶选择性。经实验优化,Ag-Fe_2O_3-V_2O_5/TiO_2催化剂适宜制备条件为:焙烧温度450℃、焙烧时间4 h、V_2O_5和Ag的负载质量分数分别为15%和1.5%、Fe与V物质的量比1∶2。在优化条件下,吡啶收率与选择性最高可达到62.97%和78.75%。     

SO2-4-TiO2/β-沸石固体超强酸催化苯乙酮乙二醇缩酮的环境友好合成

采用直接浸渍-焙烧法,制备了SO2-4-TiO2/β-沸石催化剂,并以其催化苯乙酮和乙二醇合成了苯乙酮乙二醇缩酮.考察了催化剂的焙烧温度、TiO2负载量、催化剂用量、原料配比、带水剂的种类和用量、回流时间对反应的影响.最佳的反应条件为:催化剂焙烧温度500℃、TiO2负载量10%(质量分数)、催化剂用量1.1 g、n(苯乙酮):n(乙二醇)=1:1.2、甲苯20 mL、回流时间1.5 h.在最佳反应条件下,苯乙酮乙二醇缩酮纯度为99.6%,收率可达98.8%.SO2-4-TiO2/β-沸石催化剂制备简单、催化活性高、重复使用性好.     

铁镧交联蒙脱土的合成及催化氧化性能

以临安钠基蒙脱土为原料,制备了铁交联和铁镧复合交联蒙脱土催化剂,利用物理吸附(BET)、扫描电镜(SEM)和X-射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,并以铁镧复合交联蒙脱土(Fe/La-PILC)为催化剂,质量分数为30%的过氧化氢水溶液为氧化剂,考察反应时间、催化剂用量和过氧化氢用量对苯甲醇催化氧化制苯甲醛的影响.结果表明:铁镧复合交联蒙脱土形成了比较均一的中孔骨架结构;当苯甲醇与过氧化氢物质的量之比为1:2,Fe/La(200)-PILC(Fe与La物质的量之比为200)质量分数为4%,反应5 h时,苯甲醇转化率和苯甲醛选择性分别为62.1%和86.4%.研究铁镧交联蒙脱土催化剂的催化氧化机理,发现Fe/La-PILC催化氧化苯甲醇的活性氧来自于Fe/La-PILC所吸附的氧.     

SO2-4/Fe2O3固体酸的制备及其催化合成生物柴油的研究

探讨了SO2-4/Fe2O3固体酸催化剂的最佳制备条件,将其用于催化合成生物柴油,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间及醇酸摩尔比对酯化反应的影响.结果表明,当浸渍硫酸浓度为0.5 mol·L-1、焙烧温度为600℃、焙烧时间为3 h时催化剂活性最强;利用自制的固体酸催化剂催化合成生物柴油,在催化剂用量为3%(以油酸质量计)、反应温度为70℃、反应时间为2 h、甲醇与油酸摩尔比为2:1的最佳反应条件下,酯化率为63.2%.     

SO2-4/γ-Al2O3催化合成苯甲醛缩乙二醇

以SO2-4/γ-Al2O3为催化剂,以苯甲醛和乙二醇为原料进行缩合反应合成了苯甲醛缩乙二醇.考察了催化剂的制备条件如硫酸浸渍浓度、焙烧温度对催化活性的影响;同时也考察了反应条件如反应物摩尔比、催化剂用量、反应时间对苯甲醛转化率的影响.结果表明,SO2-4/γ-Al2O3是合成苯甲醛缩乙二醇的良好催化剂.催化剂的最佳制备条件为:硫酸浸渍浓度2.5 mol·L-1,焙烧温度650℃;最佳反应条件为:苯甲醛0.05 mol,n(苯甲醛):n(乙二醇)=1:2,催化剂1.0 g,带水剂环己烷5 mL,100℃回流反应120 min.此时苯甲醛转化率可达96.51%.催化剂可回收利用,回收效率取决于焙烧温度.     

SO_4~(2-)-TiO_2/β-沸石固体超强酸催化苯乙酮乙二醇缩酮的环境友好合成

采用直接浸渍-焙烧法,制备了SO42--TiO2/β-沸石催化剂,并以其催化苯乙酮和乙二醇合成了苯乙酮乙二醇缩酮。考察了催化剂的焙烧温度、TiO2负载量、催化剂用量、原料配比、带水剂的种类和用量、回流时间对反应的影响。最佳的反应条件为:催化剂焙烧温度500℃、TiO2负载量10%(质量分数)、催化剂用量1.1 g、n(苯乙酮)∶n(乙二醇)=1∶1.2、甲苯20 mL、回流时间1.5 h。在最佳反应条件下,苯乙酮乙二醇缩酮纯度为99.6%,收率可达98.8%。SO42--TiO2/β-沸石催化剂制备简单、催化活性高、重复使用性好。     

含Bi中孔分子筛(Ⅱ)苯乙烯氧化反应机理及条件的优化

以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,硝酸铋为铋源,在弱碱性的条件下用水热法合成了Bi-Si中孔分子筛,该分子筛在苯乙烯催化氧化制苯甲醛的反应中具有很好的催化活性.通过改变溶剂的种类及用量、反应时间、反应温度、双氧水浓度、催化剂用量,获得了较佳反应条件,结果表明：在以25 ml甲醇为溶剂,以4.5 ml H₂O₂（30％）为氧化剂,苯乙烯用量1.5 ml,催化剂用量0.075 g,80 ℃反应2 h的条件下,苯乙烯转化率43.1％,苯甲醛选择性73.5％,苯甲醛产率达到31.7％,同时对可能的苯乙烯氧化反应机理进行了推测.     

微波辅助复合氧化法合成氧化玉米淀粉

以玉米淀粉为原料、以过氧化氢和过硫酸钾为复合氧化剂、以Fe2＋为催化剂,在酸性条件下采用微波辅助复合氧化法合成氧化玉米淀粉。以反应温度、微波催化合成/萃取仪功率、催化剂质量分数（占干淀粉总量,下同）、复合氧化剂质量分数（占干淀粉总量,下同）、淀粉乳浓度、体系pH值、反应时间等因素为变量,以氧化度为衡量指标,采用单因素实验和正交实验确定微波辅助复合氧化法合成氧化玉米淀粉的最佳工艺条件为：反应温度55℃、微波催化合成/萃取仪功率400 W、催化剂质量分数0.3%、复合氧化剂质量分数8%、淀粉乳浓度45%、体系pH值4.00、反应时间21min,在此条件下,可以制得氧化度为0.140%的氧化玉米淀粉。     

SO2-4/Fe2O3固体酸的制备及其催化合成生物柴油的研究

探讨了SO2-4/Fe2O3固体酸催化剂的最佳制备条件,将其用于催化合成生物柴油,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间及醇酸摩尔比对酯化反应的影响.结果表明,当浸渍硫酸浓度为0.5 mol·L-1、焙烧温度为600℃、焙烧时间为3 h时催化剂活性最强;利用自制的固体酸催化剂催化合成生物柴油,在催化剂用量为3%(以油酸质...     

一步合成孔壁嵌入型纳米金-介孔硅催化剂用于苯甲醇选择性氧化

以P123为模板,在三聚氰胺、硫脲和硅酸钠共聚时加入氯金酸合成有机-介孔硅框架后再焙烧,一步得到了孔壁嵌入型纳米金-介孔硅催化剂.该催化剂在以氧气为氧化剂的苯甲醇选择性氧化反应中表现出好的催化性能.在反应压力为101325 Pa、反应温度为363 K的条件下,含金量为2.O％(质量分数)的催化剂可以在3h内将苯甲醇定量转化为苯甲醛.此外,该催化剂重复使用4次后,催化活性没有明显降低.     

Co(acac)2催化氧化乙苯制备苯乙酮的研究

以乙苯为起始物料,以空气为氧化剂,采用Co(acac)₂为催化剂催化氧化合成苯乙酮,研究了反应过程中的反应时间、反应温度、空气流速和催化剂用量等工艺参数对催化氧化合成苯乙酮的影响并确定最优的合成方案。实验结果表明：乙苯催化氧化合成苯乙酮的最优的合成方案：28 h为最佳反应时间,100℃为最佳反应温度,空气作为气源,100 mL/min为最佳流速,Co(acac)₂最佳用量为乙苯质量分数1‰,在此合成方案下,乙苯转化率最优,为60.43%,苯乙酮收率最高,为92.55%。Co(acac)₂在催化乙苯氧化合成苯乙酮的反应中具有显著优势,它的用量较小、对设备腐蚀较小、成本低廉,能够有效提升氧化效率,降低生产成本,因此具有广阔的工业应用前景。     

SO42-/Fe2O3固体酸的制备及其催化合成生物柴油的研究

探讨了SO42-/Fe2O3固体酸催化剂的最佳制备条件,将其用于催化合成生物柴油,考察了催化剂用量、反应温度、反应时间及醇酸摩尔比对酯化反应的影响。结果表明,当浸渍硫酸浓度为0.5mol·L-1、焙烧温度为600℃、焙烧时间为3h时催化剂活性最强;利用自制的固体酸催化剂催化合成生物柴油,在催化剂用量为3%（以油酸质量计）、反应温度为70℃、反应时间为2h、甲醇与油酸摩尔比为2∶1的最佳反应条件下,酯化率为63.2%。     

超声波相转移催化合成扁桃酸

采用超声波相转移催化技术合成了扁桃酸.探讨了反应温度,反应时间,催化剂用量,相转移催化剂种类、超声功率和加碱时间对产品收率的影响.确定最佳工艺条件为：苯甲醛与氯仿摩尔比为1：2.5,反应温度为60℃,反应时间为2 h,超声功率为120 W,PTC用量为苯甲醛用量的3%（摩尔分数）.最佳反应条件下产品收率可达86.1%,比传统的苯甲醛法（50%～52%）和常规的相转移催化法（78%）都高.滴加碱时间由常规转移催化法的4～5 h缩短到1 h,加碱速度易于控制.