甲烷合成催化剂抗积炭能力研究

在模拟焦炉气合成甲烷反应过程中,利用热重分析（TG）,研究了催化剂在一定反应温度范围内的主要积炭类型,以及在不同工艺条件下的抗积炭能力.研究发现：反应温度500℃以上,催化剂的积炭类型以CH4分解为主.反应温度和CH4浓度对催化剂的抗积炭能力影响较大,温度越高积炭量越大,CH4浓度越高积炭量也越大.     

耐硫甲烷合成反应机理研究进展

近年来,Mo基耐硫甲烷合成技术受到广泛关注。综述Mo基催化剂活性相的结构模型,主要包括Rim-Edge模型、协同作用模型、嵌入模型、单层结构模型、Co-Mo-S模型和双金属硫化物模型,其中Co-Mo-S模型的接受度最广。通过分析耐硫甲烷合成机理发现,反应体系中同时进行甲烷合成反应与水汽变换反应。     

甲烷合成工艺和催化剂探讨

主要介绍了煤制天然气的发展历史、发展现状,甲烷合成反应基本原理,工业化甲烷合成工艺开发及应用进展,对比了不同工艺的优缺点;对比了甲烷合成催化剂,并分析了工业化甲烷合成催化剂的失活原因。     

耐硫甲烷化催化剂研究进展

耐硫甲烷化作为一种非传统路径的甲烷化技术,目前尚未在煤制气领域有成熟的工业应用。介绍Mo系耐硫甲烷化催化剂的研究状况,主要针对负载型耐硫甲烷化催化剂的活性组分Mo、载体及助剂对催化剂甲烷化活性的影响以及对催化剂研究状况进行总结分析,并展望耐硫甲烷化技术未来发展方向。     

一种高活性耐硫甲烷化催化剂的反应性能

本文报道了一种多组分钼系耐硫甲烷化催化剂的反应性能。考察了反应温度、压力、空速和原料气组成对活性的影响,结果表明,此催化剂具有活性高、稳定性好和对原料气中硫浓度适应性强等特点。在压力2.0MPa、空速1000h~(-1)、入口温度380℃的反应条件下,CO 转化率约达95％,甲烷选择性约为75％。CO 转化率与原料气中 H_2S 浓度呈X_(co)∞[H_2S]~(0.05)关系。     

EISA表面修饰法制备抗烧结催化剂

通过催化剂表面修饰控制催化剂表面活性组分颗粒的表面迁移能力,可以提高催化剂的抗烧结性能。通过蒸发诱导自组装(EISA)法修饰催化剂表面制备抗烧结催化剂,并对其性能进行研究。将经过验证的可形成二维有序介孔薄膜的EISA起始溶液沉积在Pd@Si O_2模型催化剂表面,采用TEM表征m Si O_2@Pd@Si O_2催化剂结构,证明了EISA表面修饰法的可行性。将EISA表面修饰法用于修饰Pd/Al2O3催化剂,通过表面涂覆的次数控制修饰层的厚度。XRD和甲烷燃烧活性结果表明,经过修饰的m Si O_2@Pd/Al2O3催化剂耐高温性能提高,其中,涂覆两次后的催化剂表面Pd O纳米颗粒晶粒尺寸增大程度最小,甲烷燃烧活性最好。EISA表面修饰法制备抗烧结催化剂是一种提高催化剂高温稳定性的有效方法。     

Ni基甲烷二氧化碳重整催化剂研究进展

由于甲烷二氧化碳重整将两种温室气体甲烷和二氧化碳转化为可利用的合成气,因此近二十年以来引起了越来越多研究者的关注。其中,Ni基催化剂由于其较高的活性和较低的成本得到了广泛的研究。本文将甲烷二氧化碳重整Ni基催化剂分为负载型和非负载型两大类分别综述了它们的研究进展。针对反应条件下的Ni基催化剂因积炭和烧结引起的失活问题,本文介绍了引起这两个问题的原因,并概括了抑制失活并提升Ni基催化剂活性和稳定性的5条途经,包括选择性钝化活性金属、增强Ni颗粒分散性、控制催化剂的酸碱性、减小Ni颗粒的尺寸以及提高Ni颗粒稳定性。最后指出,设计和制备颗粒小而且稳定的催化剂是同时解决催化剂积炭和烧结两大问题的关键。     

费托合成Fe基催化剂失活研究进展

Fe基催化剂是具有工业化应用潜力的一种费托合成催化剂,但在反应中易因积炭、相变和烧结等原因失活,从而影响Fe基催化剂的实际应用。主要综述围绕上述3个引起铁基费托合成催化剂失活的主要原因所取得的研究进展。在此基础上,进一步探讨催化剂组成和预处理条件对Fe基催化剂的影响以及提高Fe基催化剂性能领域所取得的研究进展。     

金属催化剂烧结机制及抗烧结策略

高温反应环境下金属催化剂易发生烧结,从而导致其活性降低甚至失活。因此,提高其热稳定性是多相催化的重大挑战。本文综述了金属催化剂以颗粒迁移和Ostwald熟化为主的两种烧结机制,整理了通过颗粒粒径分布、颗粒生长动力学、原位透射电镜观测、实验与计算预测四种判断烧结机制的方法;指出温度、化学势、催化剂自身物性是影响烧结的主要因素。其中,温度影响金属颗粒的动能,是引起烧结的主要物理因素;化学势大小受金属与载体间相互作用影响,是影响烧结的化学因素之一。同时围绕金属-载体相互作用、空间限域及其他新颖的抗烧结策略,总结了近年来在提高催化剂抗烧结性能方面的研究进展。最后从催化剂制备、结构分析和性能测试方面,提出了基于抗烧结金属催化剂研究及构建的发展方向。     

煤基合成气制甲烷工艺与催化剂研究进展

煤制天然气是煤炭高效清洁利用的重要途径,甲烷化是煤制天然气的关键反应,具有强放热、可逆和体积缩小的特点。针对甲烷化反应特点,工艺上主要采用多段绝热循环稀释CO含量、合成气变换与净化等策略实现高甲烷收率。对现有的传统甲烷化工艺进行归纳总结,并分析各自甲烷化工艺的特点。在此基础上,对甲烷化工艺路线进行比较,提出开发煤制天然气耐硫甲烷化新工艺,并对该工艺进行探讨。常规钼基耐硫甲烷化催化剂由于原料空速和转化率低,水热稳定性也有待提高,因而开发粗煤气多段耐硫甲烷化制天然气节能工艺及高效耐硫甲烷化催化剂是今后的研究方向。     

合成甲醇铜基催化剂及制备工艺研究进展

合成甲醇大型化装置主要使用铜基催化剂,并且铜基催化剂类型、助催化剂和制备工艺等对甲醇收率影响较大。合成甲醇铜基催化剂主要分为Cu-Zn、Cu-Zn-Cr、Cu-Zn-Al、Cu-Zr以及其他类,Cu-Zn-Al催化剂性能优异,是当代甲醇生产技术主要采用的催化剂。碱金属、碱土金属、过渡金属、稀土金属和非金属元素对合成甲醇催化剂的活性、选择性和稳定性表现出不同作用。沉淀法、溶胶-凝胶法、燃烧法、机械混合法和骨架合成法等是制备铜基催化剂的有效方法,工业上制备合成甲醇催化剂主要采用沉淀法。针对合成甲醇大型化装置催化剂的开发,提升催化剂的选择性与稳定性是下一步的研究重点。     

Partial oxidation of methane to synthesis gas over Rh-hexaaluminate-based catalysts

The partial oxidation of methane to synthesis gas over catalysts consisting of Rh supported on hexaaluminates (BaAl₁₂O₁₉, CaAl₁₂O₁₉ and SrAl₁₂O₁₉) was investigated at atmospheric pressure and high reactant dilution in order to compare their performances within the kinetic-controlling regime. Comparison with the results obtained over a commercial Rh/-Al₂O₃ system indicates that hexaaluminate catalysts are active and selective in this reaction. Despite of the higher surface area of the support, hexaaluminate-supported catalysts were found less stable, active and selective than an -Al₂O₃-supported catalyst.     

Partial oxidation of methane to synthesis gas. Behaviour of different Ni supported catalysts

The behaviour of Ni supported catalysts, obtained using Ni(NO₃)₂ and Ni-acetylacetonate as precursor compounds, is analyzed. It is observed that initial activities and selectivities are similar for both systems, but the stability differs significantly. The systems show different carbon structures and sintering rates, depending on the precursor compound employed.     

氨合成催化剂的进展

Fe_1－xO催化剂体系和钌催化剂的发现,标志着合成氨催化剂的研究取得了重大进展。Fe_1－xO催化剂体系的发明,使氨合成催化剂的活性有了一个飞跃性的进步,为熔铁催化剂的发展注入了生机。钌催化剂的发明则有可能成为真正突破经历了近一个世纪的铁催化剂的使用历史。由于钌的稀有和昂贵,要在工业上广泛应用,还需要做大量的研究。     

乙炔法合成氯乙烯催化剂的研究进展

The synthesis of vinyl chloride is the key of polyvinyl chloride production.There are two main methods for synthesis of vinyl chloride:hydrochlorination of acetylene and oxychlorination of ethylene.The synthesis process of vinyl chloride from acetylene hydrochlorination was introduced in this paper.The research progress in novel low-mercury and mercury-free catalysts at home and abroad was reviewed.The development prospects of the catalyst for synthesis of vinyl chloride from acetylene were also outlined.     

丙烷脱氢催化剂研究进展

综述了丙烷脱氢的铬催化剂、铂催化剂及其他催化剂的研究进展,重点从载体、助剂和催化剂制备方法的角度阐述了铂催化剂的研究现状,展望了丙烷脱氢催化剂的研究前景.     

Heat transport limitations and reaction scheme of partial oxidation of methane to synthesis gas over supported rhodium catalysts

The partial oxidation of methane to synthesis gas over supported Rh catalysts is investigated, paying particular attention to removing heat transport limitations and identifying the reaction conditions within the kinetic-controlling regime. The results obtained suggest that the reaction follows the sequence of total oxidation to CO₂ and H₂O, followed by reforming reactions to synthesis gas.     

NiO/MgO整体式催化剂上甲烷部分氧化制备合成气

甲烷部分氧化制备合成气反应过程具有反应速率快、能耗低和H₂与CO物质的量比适用于合成甲醇及F-T合成等优点,是一种有希望替代传统水蒸汽重整的方法。研究在NiO/MgO蜂窝陶瓷整体式催化剂上的甲烷部分氧化过程,主要考察涂层载体、活性组分Ni含量、涂层载体前驱体、焙烧温度和还原温度对催化剂反应性能的影响。采用XRD、H₂-TPR和N2吸附等表征前驱体及其负载活性组分NiO后的晶相、还原特性和吸附性能。结果表明,采用浸渍法制备催化剂时,Mg(NO₃)₂为涂层载体MgO前驱体,在NiO负载质量分数20%、焙烧温度（500~600） ℃和还原温度750 ℃条件下制备的催化剂NiO/MgO-N性能较好,活性较稳定;以NiO/MgO-N为催化剂,在反应温度800 ℃、n(O₂)∶n(CH₄)＝0.5和空速9 723 h^-1条件下,CH₄转化率94.4%,H₂选择性99.9%,CO选择性92.9%。