纳米颗粒对氨水鼓泡吸收CO_2影响的实验研究

为探究纳米颗粒对氨水吸收CO_2的影响,采用两步法配制了不同基液质量分数、不同纳米颗粒添加量的纳米流体,搭建了氨水鼓泡吸收CO_2的实验装置。分别测试了CO_2在纳米颗粒质量分数为1—8 g/L的TiO_2,CuO,SiO_2的纳米流体中尾气中CO_2吸收情况,并与空白吸收溶液进行对比,得出纳米颗粒的添加量、纳米颗粒种类、基液质量浓度等因素对脱除效率、脱除速率的影响。实验结果表明:添加TiO_2纳米颗粒能够增大脱除效率和脱除速率,脱除效率和脱除速率都随着颗粒添加量的增加先增大后减小,存在一个最佳固含量;SiO_2纳米流体更多地表现出的是对反应的抑制作用;CuO纳米流体其增强因子始终在1附近,未表现明显的增强或抑制作用;最佳固含量随着基液质量分数的增大而逐渐减小。结合实验结果对其机理进行了分析。     

相变吸收捕集烟气中CO2技术的发展现状

化学吸收法作为目前最有效的CO₂捕集技术,吸收剂常用有机胺,但过高的再生能耗和成本限制了其在工业中的应用。基于传统有机胺溶剂开发出来的相变吸收剂被认为可以大幅减少解吸能耗,成为近几年研究的热点。本文详细介绍了相变吸收剂的常见类型、分相机理,并根据其具体组成进行了种类划分,对比分析了常用相变吸收剂和传统乙醇胺（MEA）吸收液的再生能耗,并指出温度、CO₂负荷以及相分离等因素对相变吸收剂的工艺流程长期运行稳定性的影响。在制备相变吸收剂的过程中,可加入活化剂来降低CO₂富液黏度,加入助溶剂来提高传质特性。本文阐述了现有相变吸收剂的挥发、降解和腐蚀等特性的研究现状。最后,结合研究现状和烟气捕集需求对相变吸收剂今后的研究方向给出了建议。     

磁场对氨水吸收烟气中CO_2的促进作用

开发了一种新型磁场辅助氨法烟气脱碳技术。含碳烟气通入混有磁性颗粒的氨水溶液,在外加磁场的作用下发生脱碳反应。对该技术的运行特性开展了实验研究。结果表明,外加8 m T恒稳磁场,2 g·L~(-1)纳米级Fe_3O_4颗粒,氨水的CO_2脱除效率比不添加磁场和颗粒时最多可提高8.8%。外加磁场可以有效提高低浓度氨水的CO_2脱除效率。在模拟烟气流量增加时,外加磁场能有效减缓CO_2脱除效率下降的趋势。同时,外加磁场使得CO_2脱除效率曲线向低温方向移动5℃,有助于提高低温条件下的CO_2脱除效率。磁场可提高气液接触效率、降低相间传质阻力、增强氨水反应活性,从而提高氨水吸收CO_2性能。     

磁场作用下垂直管外氨水降膜吸收的模型研究

在氨气吸收过程中增加了宏观磁场力，考虑了吸收过程中降膜溶液膜厚的变化、膜厚方向的对流以及氨水溶液物性的变化，建立了磁场条件下垂直管外氨水降膜吸收数学模型。在磁感应强度0－3T范围内，对数学模型进行数值求解，得到温度、浓度、速度分布等参数。结果显示磁场对于氨水降膜吸收过程有一定的增强作用。     

氨水及其复合溶液吸收烟气中CO_2实验研究

采用搅拌实验装置,研究氨水溶液及不同配比的氨水-二乙烯三胺(DETA)复合溶液对烟道气中二氧化碳的吸收和解吸性能,揭示了吸收速率、吸收容量和酸碱度与时间之间的内在联系;对CO2初始逸出温度、试液再生温度、试液再生率、再生pH下降率进行了细致记录分析。结果表明,氨水-DETA二元复合体系吸收效果优于单组份氨水的吸收效果,氨水-DETA复合溶液配比为0.9∶0.1时,吸收效果最佳,吸收量约为0.786 mol/L;氨水-DETA复合体系之间存在正交互作用。     

规整填料塔中氨水吸收CO2的体积总传质系数

目前,CO₂排放问题已经成为世界各国可持续发展面临的重要挑战。以化学溶剂吸收法工艺为基础的燃烧后脱碳是当前比较成熟的已进入工业规模实验的技术路线。而氨水作为一种新的吸收剂受到广泛关注。以气相体积传质系数（K_Ga_e）作为表征,对规整填料塔中氨水吸收CO₂的传质性能进行了研究,探索了气速、CO₂分压、液速和氨水浓度对K_Ga_e的影响。实验结果表明,在本文的工况条件下,K_Ga_e随液速和氨水浓度的增大而增大,随CO₂分压的增大有所减小,气速对K_Ga_e的影响不大。实验结果对今后填料塔的设计工作的经济性和合理性有一定指导作用。     

复配醇胺溶液对CO2的吸收解吸性能及其降解性能

比较了9种不同配方醇胺溶液对CO₂的吸收解吸性能。其中,N-乙基乙醇胺（EMEA）+二乙氨基乙醇（DEEA）+哌嗪（PZ）和2-氨基-2-甲基-1,3丙二醇（AMPD）+哌嗪（PZ）+水（H₂O）两种溶液的吸收解吸的稳定性最佳,平均解吸率高于94.00%。本文对这两种溶液进行了144h热降解和96h氧化降解实验,结果表明热降解后的EMEA+DEEA+PZ溶液的吸收解吸性能稳定性较高,每千克溶液对CO₂的平均吸收量、平均解吸量略有升高,分别升高1.58L、0.35L,平均解吸率下降2.04%;而氧化降解造成每千克EMEA+DEEA+PZ溶液对CO₂的平均吸收量、平均解吸量分别下降0.45L、1.75L,平均解吸率下降2.25%;热降解对于AMPD+PZ+H₂O溶液吸收解吸性能影响较大,造成每千克该溶液对CO₂的平均吸收量、平均解吸量分别下降5.63L、4.03L,平均解吸率升高2.32%;在经过氧化降解之后,每千克AMPD+PZ+H₂O溶液对CO₂的平均吸收量、平均解吸量分别下降1.05L、0.70L,平均解吸率升高0.59%。液质联用分析结果表明,热降解导致EMEA浓度减小了19.67%,AMPD浓度减小了71.89%;氧化降解导致EMEA浓度减小了18.18%,AMPD浓度减小了74.53%。由此说明,EMEA+DEEA+PZ比AMPD+PZ+H₂O具有更佳的抗降解性能。同时,根据电喷雾质谱结果对两种溶液的热降解、氧化降解的机理进行推测,热降解中生成恶唑烷酮类物质,氧化降解则是生成酸类物质。其中,氧化降解对两种溶液都造成了负面影响,而热降解则不然。     

氨水吸收CO2的吸收热预测模型

基于e-NRTL模型,利用Aspen Plus软件建立了氨水吸收CO₂的吸收热预测模型,验证了NH₃-CO₂-H₂O体系的汽液平衡、液相组成形态并与前人的实验数据做了对比,进而结合负载CO₂的氨水溶液中各离子及分子的变化特征,对CO₂吸收过程的反应热随着CO₂负载量的变化规律进行了预测并与已发表的数据进行了比较。结果表明,该吸收热模型能够准确地实现氨水吸收CO₂过程中汽液平衡、液相反应以及吸收热的计算。氨水吸收CO₂的反应热主要受H₂O的电离、NH₃的电离、NH₂COO^-的生成与水解、CO₂的溶解等反应过程的影响,H₂O的电离过程受NH₃的电离过程的抑制,对于总吸收热的贡献最大, NH₂COO^-的反应则随着CO₂负载量的增加先放热再吸热。随着温度的升高,总吸收热有所降低,当温度为80℃时,在较低的CO₂负载区间[0.2～0.5 mol CO₂·(mol NH₃)^-1],总吸收热约为70.5 kJ·(mol CO₂)^-1。     

二元复合溶液脱除烟气中CO2的过程模拟与评价

为探究吸收容量大、再生能力较强的吸收剂复合吸收燃烧烟气中CO₂的性能,采用N-甲基二乙醇胺-哌嗪（MDEA-PZ）、碳酸钾-哌嗪（K₂CO₃-PZ）以及氨水-哌嗪（NH₃-PZ）3种二元复合溶液,基于Rate-based模型对其进行脱碳性能过程模拟。以吸收剂的摩尔流量、温度以及摩尔分数配比（X∶PZ）3个因素进行单因素研究,并在此基础上采用正交试验的方法得出最佳工艺方案。结果表明,随着吸收剂的摩尔流量上升、温度下降以及吸收剂中PZ摩尔分数上升,CO₂吸收效率呈上升趋势。在最佳工艺方案中,K₂CO₃-PZ二元复合溶液最佳吸收温度为40℃,MDEA-PZ和NH₃-PZ两种二元复合溶液最佳吸收温度为30℃;3种二元复合溶液最佳摩尔流量为3.5×10⁵kmol/h,最佳摩尔分数配比为60%∶40%。在各自最佳工艺以及其他条件相同的情况下,吸收CO₂性能的优劣依次为MDEA-PZ、NH₃-PZ以及K₂CO₃-PZ。     

Al2O3纳米颗粒对氨水鼓泡吸收过程的强化影响

在试制出了性能稳定的Al2O3纳米流体的基础上,通过定氨气流量和定入口压力两种实验方案,验证了Al2O3纳米颗粒对氨水吸收过程的强化影响,同时找出了引起强化吸收的两个主要影响因素:纳米流体性能的稳定性和吸收器入口与吸收器内气相界面的压力差.在添加十二烷基苯磺酸钠(SDBS)的情况下,可以获得性能稳定而具有强化吸收效果的Al2O3纳米流体,尽管SDBS本身对Al2O3纳米流体强化吸收具有抑制作用.较大的压力差下Al2O3纳米流体在吸收开始阶段就表现出强化吸收效果.随着氨水浓度的增加,氨水对氨气的吸收潜力减小,而Al2O3纳米流体对氨水溶液强化吸收的效果更加明显.对强化现象的可能机理给出了合理解释,为纳米流体对传热传质强化研究提供参考.     

燃煤烟气中SO2对氨法脱碳的影响

利用湿壁塔实验台对燃煤烟气中SO₂对氨水溶液［1%～7%(质量）］吸收CO₂的影响进行了实验研究,具体分析了不同反应温度（20～80℃）和CO₂体积分数（5%～20%）条件下,CO₂传质通量及传质系数随SO₂浓度和SO₂负载量的变化规律。结果表明, SO₂浓度由0增至11428 mg·m^-3,CO₂传质通量及传质系数均有一半左右降幅,而SO₂负载量［0.1～0.4 mol SO₂·（mol NH₃）^-1］的增加,同样导致CO₂传质通量及传质系数明显减小。氨水浓度及反应温度增加可有效提高CO₂传质通量和传质系数,相对降低SO₂对CO₂传质的影响。CO₂浓度的增加可明显提高其传质通量,但是CO₂的传质系数有所降低。     

氨法脱碳过程中氨逃逸规律及其抑制

近年来随着环境保护的不断深入,控制温室气体排放逐渐成为研究重点,而火力发电作为CO₂最大的集中排放源,对其实施碳捕集是必要的。氨法脱碳优点众多,但氨逃逸问题始终没有得到很好解决。通过实验研究明晰了CO₂浓度、氨水吸收剂浓度、吸收反应温度对氨逃逸的影响规律,基于金属离子的络合效果探讨了几种金属离子对氨逃逸的抑制效果,发现Ni²⁺对氨逃逸有较好的抑制效果,并通过紫外分光光谱推测了其抑氨机理。本研究成果可对氨逃逸问题的解决提供一定的参考。     

氨水吸收CO_2及固体产物的热分解

测试了氨水吸收CO2反应过程中CO2的脱除率和反应溶液pH值随吸收时间的变化,选择氨水质量分数分别为5%,10%,气体流速为540 mL/min,CO2体积分数为13.7%,研究了氨水溶液对CO2脱除率,结果表明:质量分数为10%的氨水溶液在反应初期对CO2脱除率能达到90%,随反应时间的延长,脱除率有所下降。对反应产物进行冷凝、结晶、干燥后的XRD分析结果显示氨水吸收CO2的产物主要为NH4HCO3。对氨水吸收CO2的反应产物进行了热质量损失实验,结果表明:在455 K时NH4HCO3可以达到100%分解,且升温速率为10 K/min时,最大分解速度对应的温度为416 K。     

Kinetics of the absorption of carbon dioxide into aqueous ammonia solutions

Experiments were performed in a customized double stirred tank reactor to study the kinetics of CO₂ absorption into NH₃ solutions at concentrations ranging from 0.42 to 7.67 kmol·m^?3 and temperatures between 273.15 and 293.15 K. The results show that the reactive absorption was first order with respect to CO₂ but fractional order (1.6–1.8) with respect to ammonia. Experimental data can be satisfactorily interpreted by a termolecular mechanism using and . © 2016 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 62: 3673–3684, 2016     

Investigation of the effect of magnetic field on mass transfer parameters of CO2 absorption using Fe3O4‐water nanofluid

In this study, the enhancement of physical absorption of carbon dioxide by Fe₃O₄‐water nanofluid under the influence of AC and DC magnetic fields was investigated. Furthermore, a gas‐liquid mass transfer model for single bubble systems was applied to predict mass transfer parameters. The coated Fe₃O₄ nanoparticles were prepared using co‐percipitation method. The results from characterization indicated that the nanoparticles surfaces were covered with hydroxyl groups and nanoparticles diameter were 10–13 nm. The findings showed that the mass transfer rate and solubility of carbon dioxide in magnetic nanofluid increased with an increase in the magnetic field strength. Results indicated that the enhancement of carbon dioxide solubility and average molar flux gas into liquid phase, particularly in the case of AC magnetic field. Moreover, results demonstrated that mass diffusivity of CO₂ in nanofluid and renewal surface factor increased when the intensity of the field increased and consequently diffusion layer thickness decreased. © 2016 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 63: 2176–2186, 2017     

离子液体水溶液-气体水合物对CO2的双捕获工艺

设计了以离子液体[APMIM]Br水溶液吸收-生成水合物捕获CO2工艺流程,并利用CO2在该离子水溶液中的溶解度数据和在其中生成CO2水合物的相平衡实验数据进行物料衡算. 考察了水含量、压力和液气流量比对气体吸收-水合物生成的CO2双重捕获效果的影响,对比了气体水合物与离子液体水溶液捕获CO2的能力. 结果表明,在较高压力和水含量条件下,水合物捕获CO2的效应强于离子液体溶液;较低压力下离子液体溶液吸收CO2起主要作用. 与纯水合物法相比,双捕获工艺具有一定优势,且突破了单纯水合物脱碳的压力和CO2含量要求高的局限性. 当原料气中CO2低于65%(j)时,系统的脱碳效率低于40%,对于CO2含量较低的气体,其CO2的脱除性能回归至单纯离子液体溶液体系.     

以MDEA为主体的混合胺溶液吸收CO2研究进展

综述了近年来乙醇胺、二乙醇胺、哌嗪、碳酸酐酶以及离子液体与N-甲基二乙醇胺的混合溶液用于CO2吸收的研究进展;分析了混合溶液的吸收机理和CO2吸收的动力学;讨论了混合溶液组成、体系温度、压力等对吸收性能的影响;并对该法未来的研究方向和发展前景进行了展望.     

磷石膏-废氨水对CO_2矿化能力的研究

利用磷石膏和废氨水对二氧化碳(CO_2)进行矿化反应,研究反应温度、反应时间、液固比、氮硫物质的量之比、CO_2流量、搅拌转速、水洗预处理次数等因素对磷石膏-废氨水体系矿化CO_2能力的影响。通过实验确定最佳反应条件:反应温度40℃、反应时间60 min、液固比8.0 m L/g、氮硫物质的量之比2.4、CO_2流量500 m L/min、搅拌转速300 r/min、水洗预处理次数3次。在此条件下,磷石膏-废氨水对CO_2的矿化能力可达到100g磷石膏固定CO_223.60 g。