甲烷与正丁烷微小尺度催化燃烧性能比较

对微圆管内甲烷和正丁烷在Pt/ZSM-5上的催化燃烧进行实验研究,获得并分析了二者的稳燃范围、产物浓度、壁温分布和壁面散热等燃烧性能。发现在富燃条件下甲烷和正丁烷能够在大当量比下实现催化自稳燃烧。相同流量下正丁烷稳燃当量比范围宽于甲烷,贫燃范围在0.4附近。流量由200 ml·min~(-1)增大至1000 ml·min-1,甲烷和正丁烷转化率出现大幅下降。在实验范围内,正丁烷和甲烷的转化率差异不大。化学当量比条件下随流量增大,正丁烷的转化率在600 ml·min~(-1)开始高于甲烷。甲烷和正丁烷能够在散热比例高达70%的情况下自稳催化燃烧且转化率在95%以上。相同流量下,与甲烷相比,正丁烷催化燃烧的壁温、散热功率和散热比例都更高。整体来看,正丁烷催化稳燃范围较甲烷略宽,两者转化率曲线相近,放热功率和壁面散热功率相差较小,正丁烷在必要时可作为甲烷的替代燃料。     

低浓度甲烷在微小燃烧器中的催化燃烧实验

选用泡沫金属(Fe-Ni)作为催化剂载体, 通过浸渍法制备了整体式催化剂(Pd/Al₂O₃/Fe-Ni)。然后使用该泡沫金属载体整体式催化剂在微小燃烧器中对低浓度甲烷进行催化燃烧实验, 分析了燃烧器温度、甲烷浓度以及流量对甲烷转化率的影响。结果表明, 随着燃烧反应器内温度的升高, 混合气体总流量的降低和甲烷浓度的增大, 甲烷的转化率增大;进一步分析表明温度是影响转化率最关键的因素, 当燃烧反应器内温度为550℃, 甲烷浓度为5%, 总流量为50 ml·min^-1时, 甲烷的转化率可以达到98.7%。     

部分填充床燃烧器中庚烷均相/异相耦合燃烧

在微小型燃烧器内进行了正庚烷的预混燃烧实验,研究三种不同的燃烧模式,即均相燃烧(HMC)、异相燃烧(HTC)、均相燃烧与异相燃烧同时发生的耦合燃烧(CC),包括三种燃烧模式下不同输入功率(P=20～70W)和当量比(Φ=0.55～2.5)的正庚烷的稳燃范围、转化率、燃烧效率、气相产物分布特性、壁面最高温度以及壁面沿程温度的特性。结果表明：CC模式的稳燃范围最小且同时受到HMC贫燃极限和HTC富燃极限的限制。HMC和CC燃烧模式下正庚烷转化率较高,在Φ≤1.6时,转化率超过90%。HTC工况下正庚烷转化率仅为16%～31%,产物CO₂选择性高,其他可燃气体基本没有。当Φ≥1.0时,CC的燃烧效率大于HMC,其原因在于CC模式下不完全燃烧产物(如H₂、CO、C₂H₄、C₂H₂等)含量较小,完全燃烧产物CO₂含量高。三种燃烧模式的最高壁面温度呈现出T_max-HMC>T_max-CC>T<...     

乏风瓦斯流向变换催化燃烧试验研究

为实现低浓度瓦斯气体的高转化率,满足实际工程低温排气的要求,设计制作一套新型流向变换蓄热催化燃烧反应器,并利用模拟气体进行催化燃烧实验研究。结果表明,气体流量为70 L·min^-1、燃烧反应温度控制在500 ℃和甲烷体积分数为0.2%时,甲烷催化燃烧转化率超过80%,出口气体温度低于60 ℃。该系统能满足工程低温排气要求。     

微通道内甲烷/湿空气重整转化效率实验研究

用沉淀法制备了涂覆在微通道内壁面的Ni/Al2O3催化剂,在自行搭建的实验系统上进行了微通道内甲烷/湿空气催化重整的实验研究,考察了催化壁面温度、空碳比及甲烷体积流量对甲烷/湿空气重整转化效率的影响,并与数值计算结果进行对比.结果表明,随着催化温度的升高,甲烷转化率不断升高;相同水碳比下,甲烷的催化转化率随着空碳比的增大而增大;随着甲烷体积流量的增大,甲烷转化效率呈现先增大后减小的变化规律.反应温度为1 023 K,甲烷体积流量为20 mL/min时,实验所得甲烷转化率达到最大值,为61.3％.     

载气流量及升温速率对污染土壤中多氯联苯热脱附的影响

利用小型管式炉进行了载气流量和升温速率对多氯联苯污染土壤的热脱附过程影响的实验研究。结果表明流量的增大对多氯联苯含量和毒性当量的去除效率影响不大,载气流量小于400 ml·min^-1时,气相中的脱附量明显增大,载气流量大于400 ml·min^-1则脱附量变化较小,而多氯联苯的毒性当量则随着载气流量增大呈线性增加趋势。实验结果还表明污染土壤中多氯联苯变化速率与升温速率呈明显的正线性相关,随着升温速率增加,污染土壤中多氯联苯去除效率总体呈上升趋势,毒性当量去除效率降低。总体结果分析可以看到升温速率越大,总体效果也越好。污染土壤经热脱附处理后气固相的二 英毒性当量则有不同程度提升,尤其气相内检测到了大量多氯二苯并呋喃生成。     

微型燃烧器内甲烷预混催化燃烧的数值研究

微尺度燃烧存在热量损失大、易熄火、燃烧不完全、转化效率不高等问题,因此对微型燃烧器内甲烷的燃烧采取预混催化燃烧方式来提高燃烧的稳定性和转化效率,为微型发动机碳氢燃料燃烧技术奠定基础。采用连续介质层流有限速率模型和二阶离散方法对微型燃烧器微流道内的催化燃烧、流动和传热进行了三维数值模拟。结果表明,甲烷质量流量和过量空气系数对催化转化效率有一定影响,壁面温度是影响催化转化效率的主要因素。甲烷质量流量、壁面温度与最佳过量空气系数之间具有一定的变化关系。可根据催化温度选择富燃料或富氧燃烧方式来提高微尺度催化转化效率。恒壁温边界条件下,催化燃烧主要发生在燃烧腔的下壁面。     

Cu-Ce-Zr基催化剂上甲苯自持燃烧贫燃极限研究

在内径4 mm的微型反应器内对两种活性不同的Cu-Ce-Zr基催化剂进行甲苯自持燃烧的贫燃极限研究和热量计算。研究结果表明,活性高的CuCe_(0.75)Zr_(0.25)O_x-BC催化剂的贫燃极限小于活性低的CuCe_(0.75)Zr_(0.25)/TiO_2催化剂的贫燃极限,当流量为200 ml/min时,其当量比?值最小,为0.024。混合气在催化剂表面的停留时间随混合气流量的增大而缩短,使得催化自持燃烧的壁温高温区向催化剂床层后端移动,且壁温高温区温度随催化剂活性的增高而降低。在散热率高达91.9%的情况下,甲苯仍可维持稳定的自持燃烧状态。同时结合微管反应实验结果和理论计算,在有效降低飞温上限对反应器和催化剂的影响下实现了甲苯在固定床反应器中的自持燃烧。     

贫氧条件下正癸烷在Pt/ZSM-5上的催化燃烧特性

航空煤油实际燃烧过程中往往存在高化学当量比（Φ）的贫氧条件,导致航空煤油着火困难、燃烧效率较低。本文以航空煤油一元替代燃料正癸烷为燃料,实验研究了贫氧条件下（Φ=2~4）微圆管内Pt/ZSM-5催化剂和石英砂填充床中正癸烷的贫氧催化/无催化燃烧特性,分析了当量比（Φ=2~4）、温度（300~450℃）和催化剂对正癸烷转化率、燃烧效率以及气相产物分布特性的影响。结果表明：Pt/ZSM-5催化剂对正癸烷燃烧反应的促进作用明显,存在温度激增现象,当量比Φ从2增大到3.5时,动态着火点从196℃上升到271℃,而无催化则没有明显的着火点。贫氧催化条件下正癸烷的转化率始终低于无催化条件,但燃烧效率明显高于无催化。正癸烷催化燃烧的主要气相产物为CO₂,无催化的主要气相产物则为CO和烯烃。     

甲基丙烯醛氧化酯化整体式催化剂制备及评价

针对甲基丙烯醛氧化酯化浆态床反应过程中颗粒催化剂易破碎、活性组分易流失等缺点,采用浸渍法在电沉积到泡沫镍合金表面的氧化铝-氧化镁涂层上负载活性组分,制备了Pd_xPb_y/Al₂O₃-MgO/泡沫镍合金整体式催化剂。研究分析了铝溶胶含量、Al₂O₃含量、沉积电压和沉积时间等条件对涂层负载的影响,并对载体和催化剂进行了BET、XRD、SEM、ICP和TEM表征和气-液-固固定床反应性能评价。结果表明,当铝溶胶的体积含量为35%～40%,Al₂O₃含量为25～30 g·L^-1,沉积电压为10～12 V,沉积时间为8～12 min,搅拌速度为200～250 r·min^-1时可得到稳定的涂层。在温度为80℃、压力为0.3 MPa、醇醛摩尔比为8:1、液相物料进口流量为0.5 ml·min^-1、氧气进口流量为35 ml·min^-1、反应时间为2 h条件下,整体式催化剂上甲基丙烯醛转化率最高为76.1%,甲基丙烯酸甲酯选择性为81.2%。研究结果可为甲基丙烯醛氧化酯化制甲基丙烯酸甲酯的生产工艺优化提供科学数据。     

同轴管甲烷逆流燃烧器中火焰结构与燃烧稳定性

用骨架反应机理对同轴管甲烷逆流燃烧器进行分析能够很好地了解火焰结构与燃烧器内的温度分布,并得到各处的火焰拉伸率及相关参数。随着空气流量（Q_A）的增加,火焰形状由扁平型变化为弯曲型,并逐渐将内管管口包覆,火焰厚度逐渐减小。当量比（ER）较大时,火焰附近温度与物质的分布较为稀疏,而ER较小时,其分布较为紧密。内管壁面上热通量H_f随着的Q_A增加而逐渐加强;总的传热量H在Q_A=2540 ml·min^-1达到最大。当ER≥3.00时,火焰拉伸率κ开始时缓慢变化,在越过燃烧器内管边缘后快速增加,但最终不大于65 s^-1。在ER<1.00时,火焰呈弯曲状,长度较长,κ值变化剧烈,最大可以达到638 s^-1,并在火焰末端κ值变为负数,最小值为-262 s^-1。     

Performance Research on a Methane Compact Reformer Integrated with Catalytic Combustion

A multichannel reformer integrated with catalytic combustion was investigated for methane steam reforming to produce hydrogen. In this system, the main portion of the required heat was supplied by methane oxidation in the catalytic combustor located on two sides of the reformer. In the compact multichannel reactor, the methane conversion rate is high enough compared to the equilibrium values at different temperatures. The performance of the multichannel reformer was investigated under various operating conditions, such as the reformer temperature and the feed stream ratios in both the reformer and the catalytic combustor. The best feed flow rate ratio of reforming to combustion ranged from 1.3 to 1.5, with > 95 % methane conversion. It is anticipated that this multichannel reformer can generate enough hydrogen for a 30‐W fuel cell system, due to its small volume.     

低浓度甲烷流向变换催化燃烧反应研究

将制备的整体式催化剂应用于小型流向变换催化燃烧反应系统上,在甲烷初始浓度为0.2%,气量为30 L·min-1,换向半周期为10 min的工况条件下考察了不同预热温度对甲烷催化燃烧活性的影响以及反应系统床层轴向温度分布情况。结果表明,随着预热温度升高,甲烷催化燃烧活性呈现升高的趋势,同时,在催化剂中添加助剂元素Pt可以提高催化剂催化活性;催化剂的预热温度对反应器床层温度分布影响较大,特别是反应系统的催化段。     

Continuous production of biodiesel from cottonseed oil and methanol using a column reactor packed with calcined sodium silicate base catalyst☆

Sodium silicate and that calcined at 400 °C for 2 h were used to catalyze the transesterification of cottonseed oil with methanol. Calcined sodium silicate(CSS) catalyst exhibited much higher catalytic activity and stability. A maximum biodiesel yield of 98.9% was achieved at methanol/oil mole ratio of 12:1, reaction temperature65 °C, reaction time 3.0 h, and CSS/oil mass ratio of 2 wt%. After 7 consecutive reactions without any treatment,biodiesel yield reduced to 82.5%. Considering technological and economic feasibility, CSS base catalyst supported on θ rings was prepared for continuous transesterification. The maximum yield was 99.1% under optimum conditions(reaction temperature 55 °C, methanol velocity 1 ml·min-1, oil velocity 3 ml·min-1, and 5 tower sections). These results indicate that this new continuous biodiesel production process and apparatus present a great potential for industrial application in biodiesel.     

1kW SOFC-CHP系统用催化燃烧耦合蒸汽重整反应器的实验研究

针对1 kW 固体氧化物燃料电池热电联供(SOFC-CHP)系统开发了集成催化燃烧、换热及蒸汽重整的反应器,搭建了性能评价系统,系统研究了燃烧侧气体组分及工艺参数对该反应器性能的影响规律。实验结果表明:在反应器燃烧侧气体入口温度为300℃、空燃比为10:1、电堆燃料利用率为65%、水碳比为3 的条件下,重整侧转化率达到73.6%,重整尾气中H₂ 含量为67.5%。电堆燃料利用率对重整反应转化效率影响较大,其值大于80%时,采用尾气燃烧的余热回收方式无法有效为蒸汽重整提供所需热量。在150~350℃范围内,降低燃烧侧气体入口温度对重整反应效率影响较小,建议采用尾气先换热再进行催化燃烧的流程设计,保证重整效率的前提下可有效提升系统热效率。空燃比的降低可小幅度提升重整效率,在保证电堆反应温度稳定的前提下,适当降低空燃比可减少空气压缩机的功耗,从而提升整个系统的效率。研究成果对SOFC-CHP 系统的优化和整体效率提升具有指导意义。     

滑动弧放电等离子体法用于二甲醚重整制氢简

Gliding arc gas discharge plasma was used for the generation of hydrogen from steam reforming of dimethyl ether （DME）. A systemic procedure was employed to determine the suitable experimental conditions. It was found that DME conversion first increased up to the maximum and then decreased slightly with the increase of added water and air. The increase of total feed gas flow rate resulted in the decrease of DME conversion and hydrogen yield, but hydrogen energy consumption dropped down to the lowest as total feed gas flow rate increased to 76 ml. min^-1. Larger electrode gap and higher discharge voltage were advantageous. Electrode shape had an important effect on the conversion of DME and production of H2- Among the five electrodes, electrode 2# with valid length of 55 mm and the radian of 34 degrees of the top electrode section was the best option, which enhanced obviously the conversion of DME.     

陶瓷膜反应器用于氯化亚铜催化剂的制备

将沉淀反应器与陶瓷膜耦合构成一体式膜反应器,用于制备单分散高活性球形CuCl颗粒。考察陶瓷膜孔径、操作条件和沉淀反应条件对CuCl颗粒形貌和粒径分布的影响,评价氯化亚铜的催化性能。结果表明,陶瓷膜的孔径对CuCl平均粒径影响显著,但对颗粒形貌影响不大;稳定剂对催化剂形貌影响显著,聚乙烯吡咯烷酮K-30 (PVP)的加入使CuCl颗粒由三角形变为球形,使得颗粒粒径更加均一。在铜离子浓度为0.1 mol·L^-1,PVP浓度为1 mg·ml^-1和进料速率为40 ml·min^-1的条件下,采用平均孔径为0.05 mm的陶瓷膜分散Na₂SO₃溶液,可以制备出平均粒径为5.1 mm的单分散球形CuCl颗粒;该颗粒用于直接法制备有机硅单体的反应中,二甲基二氯硅烷的选择性和硅粉的转化率分别为94%和38%,优于商业化氯化亚铜的催化性能。通过比较不同制备条件下氯化亚铜颗粒的催化性能,发现相比于三角形颗粒,形貌规整的球形氯化亚铜对M2的选择性更高。