核电厂失水事故下锆合金包壳脆化行为及机理研究进展

本文通过回顾现有国际上通用的核电厂失水事故 (LOCA)安全准则的历史来源和基本原理,阐述了 LOCA工况下堆芯可冷却性的内涵,介绍了早期发现的锆合金包壳氧化程度、峰值温度和鼓胀爆破区域的脆化行为及其机理,以及基于这些机理建立的确保 LOCA 下包壳完整性的基本思想和安全准则.通过归纳总结近些年来核工业界对高燃耗锆合金...     

基于多物理场耦合的U3Si2燃料与双层SiC包壳组合的轻水堆燃料性能分析

基于COMSOL平台开发了一套基于多物理场全耦合的燃料性能分析程序,并通过径向功率分布模型对比验证了该程序的正确性与准确性;然后进一步分析了U₃Si₂燃料与双层SiC包壳组合、U₃Si₂燃料与锆合金包壳组合在反应堆正常运行工况下的性能,并与UO₂燃料与锆合金的组合进行了对比分析。计算结果发现U₃Si₂燃料与锆合金包壳组合相比UO₂燃料与锆合金的组合具有更低的燃料中心温度、裂变气体释放量及内压,但气隙闭合时间会提前;而U₃Si₂燃料与双层SiC包壳的组合相比U₃Si₂燃料与锆合金的组合具有更高的燃料中心温度、更大的裂变气体释放量及内压,且随着燃耗的增加,其燃料中心温度大幅增加,与锆合金包壳相比,双层SiC包壳能够有效延迟气隙闭合,缓解燃料与包壳的力学相互作用。      

燃料污垢对典型事故工况的影响研究

新版HAD 102/07—2020核动力厂反应堆堆芯设计中明确要求：设计分析应考虑反应堆冷却剂系统正常运行产生的腐蚀产物在包壳表面的沉积导致的燃料棒传热恶化。因此,有必要分析燃料污垢对事故工况下燃料棒传热性能的影响,特别是以燃料芯块温度和包壳温度为验收准则的典型事故工况。本文开发污垢计算模型,采用等效热导率关系式计算含污垢和氧化层的包壳热导率,即认为污垢、氧化层均匀分散在包壳层中,使得包壳热导率变化,该等效包壳层所引起的温度梯度与实际情况相同。随后,基于对“华龙一号”核动力厂事故分析结果,选取了典型非LOCA事故（弹棒事故、功率运行下单个控制棒失控抽出事故）和LOCA事故进行污垢影响研究。结果表明,考虑污垢后,事故过程中的燃料芯块中心峰值温度和包壳峰值温度均有显著上升,但依然满足事故验收准则要求。     

脉冲激光熔覆制备ATF包壳Cr涂层的工艺与性能研究

介绍了中广核研究院在事故容错燃料（ATF）包壳领域的最新成果，通过预置粉末式脉冲激光熔覆技术，在不同的功率下制备出不同厚度的锆包壳管Cr保护层；通过高温蒸汽氧化增重数据发现，采用半导体脉冲激光熔覆技术、脉冲激光功率50~60?W、螺距0.8~0.9?mm、角速度10°/s等参数条件下制备Cr涂层可以获得较好的抗高温氧化性能，证明保护的效果直接受涂层质量控制。通过SEM分析了涂层的显微结构，采用扩散机理解释了Cr涂层在1200℃下与锆合金基体相容性良好的原因。      

锆合金包壳水侧SiC涂层研究

研究了聚碳硅烷（PCS）粉末的高温裂解特性及PCS粉末与锆粉间的化学反应机理,并在900 ℃制备了SiC涂层。研究发现,900 ℃开始,PCS裂解产物由无定形态SiC向结晶态转变。不同温度下,PCS粉末与锆粉的混合物发生一系列化学反应,产物为ZrC、Zr₂Si、Si₃Zr₅,通过调节反应温度,可控制该化学反应的程度,进而实现对涂层成分的调节。采用先驱体转化法（PIP）在锆合金包壳表面制备了SiC涂层,经PCS溶液浸涂-裂解3次循环可得到SiC陶瓷层,厚度为4 μm,涂层成分为SiC,ZrC为过渡层。划痕法测试得到涂层附着力等级为1～2级。     

冷却速率对国产Zirlo合金LOCA后残余塑性的影响

失水事故(LOCA)中锆合金包壳会脆化,脆化的包壳在事故进程或事故后续处理中易发生破裂,造成放射性产物泄漏。本文研究LOCA发生后,经1 200℃高温蒸汽氧化的国产Zirlo合金包壳管从1 200℃冷却至800℃过程中,冷却速率分别约为400、13.3、4和2℃/s时的残余塑性。结果表明:随冷却速率的降低,Zirlo合金的残余塑性增加。金相、EPMA等微观分析结果表明:随冷却速率的降低,prior-β相氧含量降低;Nb、Fe发生明显的重新排布,使得prior-β相针状组织晶粒细化。残余塑性的增加是上述两个因素共同作用的结果。     

常压下ATF锆合金包壳Cr涂层表面饱和池式沸腾气泡行为实验研究

铬（Cr）涂层锆合金包壳是最有前途的耐事故燃料（ATF）的新型包覆材料之一,对其表面的气泡动力学进行研究有助于评估是否具有更好的传热性能。在常压下的Cr涂层锆合金包壳池式沸腾实验装置中对不同工艺方法下制备的Cr涂层锆合金包壳进行实验,研究了粗糙度等表面状态对气泡产生、长大以及脱离等气泡行为的影响。结果表明,气泡接触角与Cr涂层表面粗糙度有关,粗糙度越大,表面气泡接触角越小;不同涂层工艺下制备的4种Cr涂层锆合金包壳样件表面的气泡脱离直径范围为1.256～1.446 mm,气泡脱离频率范围为29.99～50.97 Hz;气泡脱离直径与粗糙度呈负相关,脱离频率与粗糙度呈正相关;气泡脱离直径预测模型与实验数据之间的偏差为±6%,脱离频率预测模型与实验数据之间的偏差为±3%。     

冷却速率对国产Zirlo合金LOCA后残余塑性的影响

失水事故（LOCA）中锆合金包壳会脆化，脆化的包壳在事故进程或事故后续处理中易发生破裂，造成放射性产物泄漏。本文研究LOCA发生后，经1 200 ℃高温蒸汽氧化的国产Zirlo合金包壳管从1200 ℃冷却至800 ℃过程中，冷却速率分别约为400、13.3、4和2 ℃/s时的残余塑性。结果表明：随冷却速率的降低，Zirlo合金的残余塑性增加。金相、EPMA等微观分析结果表明：随冷却速率的降低，prior-β相氧含量降低；Nb、Fe发生明显的重新排布，使得prior-β相针状组织晶粒细化。残余塑性的增加是上述两个因素共同作用的结果。     

M5锆合金包壳管轴向和环向拉伸性能测试

对国产及法国产两种M5锆合金包壳管进行拉伸性能测试,包括轴向拉伸及其环向拉伸.测试温度为室温及375 ℃.测试获得了φ9.5 mm×0.57 mm M5锆合金包壳管轴向和环向在两种试验温度下的抗拉强度σb、屈服强度σ0.2、延伸率δ等性能指标.     

锆合金氧化膜及基体中氧的扩散

锆合金氧化膜及基体中氧的扩散系数是锆合金腐蚀动力学中的重要参数,目前文献报道的氧在锆及氧化膜中的扩散系数数值差异较大。本文通过真空退火试验,得到不同温度下氧化膜中氧浓度分布,计算了氧在锆合金基体中的扩散系数;通过氧化膜的等效扩散模型,由腐蚀转折前的腐蚀增重曲线,估算锆合金氧化膜中氧的扩散系数,得到Zr-Sn-Nb合金基体中氧的扩散系数随温度的变化规律为D_Zr(cm²/s)=0.18exp(-180 000/RT);通过转折前的腐蚀增重曲线,估算得到氧化膜中氧的扩散系数随温度的变化规律为D_ox(cm²/s)=3×10^-7exp(-101 550/RT)。     

Experimental results on the breakaway oxidation of the E110 cladding alloy under high-temperature isothermal conditions

In order to evaluate the effect of zirconium breakaway oxidation on the behaviour of nuclear fuel in LOCA (Loss-of-coolant accident) conditions, high temperature (800–1200 °C) oxidation tests with E110 type cladding were performed in steam atmosphere. The onset time of breakaway oxidation was detected using an online method based on hydrogen release. The experimental results showed that the breakaway oxidation starts not earlier than 5 min after the start of the oxidation that is longer than the duration of dry phase in a design basis accident LOCA. The experiments give preliminary indication that the breakaway oxidation does not play role in design basis accident LOCA conditions with the E110 alloy. This is to be confirmed by transient oxidation tests.     

大破口失水事故工况下碳化硅惰性氧化模型研究

与传统Zr包壳相比,SiC复合包壳具有更好的辐照稳定性、高温机械性能和抗氧化能力,可有效缓解事故进程,增加事故应对时间。在大破口失水事故工况下,SiC复合包壳会与低压高温水蒸气发生惰性氧化反应而持续损耗。SiC材料的惰性氧化反应分为两个过程：SiC抛物线型氧化过程和SiC表面氧化产生的SiO₂的线性挥发过程。本文应用修正的Deal-Grove模型和传热/传质类比法研究SiC的抛物线型氧化速率和SiO₂的线性挥发速率,并基于纯水蒸气环境下SiC氧化实验数据和SiO₂线性挥发实验数据,获得了SiC抛物线型氧化速率常数模型和SiO₂线性挥发速率常数模型。理论模型分析结果显示,在大破口失水事故后低压高温纯水蒸气氧化条件下,SiC材料的氧化速率常数较Zr合金低约2~3个数量级,导致SiC材料的损耗速率远低于传统Zr包壳的损耗速率。     

Fracture limit of high-burnup advanced fuel cladding tubes under loss-of-coolant accident conditions

ABSTRACT

To evaluate the fracture limit of high-burnup advanced fuel cladding tubes under loss-of-coolant accident (LOCA) conditions, laboratory-scale integral thermal shock tests were performed using the following advanced fuel cladding tubes with burnups of 73–85 GWd/t: M-MDA^TM, low-tin ZIRLO^TM, M5®, and Zircaloy-2 (LK3). In total eight integral thermal shock tests were performed for these fuel cladding tube specimens, simulating LOCA conditions including ballooning and rupture, oxidation, hydriding, and quenching. During the tests, the specimens were oxidized to 10%–30% equivalent cladding reacted (ECR) at approximately 1473 K and were quenched under axial restraint load of approximately 520–530 N. The effects of burnup extension and use of the advanced fuel cladding tubes on the ballooning and rupture, oxidation, and hydriding under LOCA conditions were inconsiderable. Further, the high-burnup advanced fuel cladding tube specimens did not fracture in the ECR values equal to or lower than the fracture limits of the unirradiated Zircaloy-4 cladding tube reported in previous studies. Therefore, it can be concluded that the fracture limit of fuel cladding tubes is not significantly reduced by extending the burnup to approximately 85 GWd/t and using the advanced fuel cladding tubes, though it slightly decreases with increasing initial hydrogen concentration.     

The effect of oxidation-and-quenching process during a LOCA on the behavior of the oxidation and embrittlement of Zircaloy-4 cladding under reheating transients

Two-sided oxidation tests, ring compression tests and semi-integral quench tests on Zircaloy-4 cladding specimens were conducted under temperature transient conditions simulating a post-quench reheat transient in order to evaluate the effect of high-temperature oxidation and quenching during a loss-of-coolant accident (LOCA) on the behavior of the oxidation and embrittlement of the cladding under a loss of long-term core-cooling condition. Test specimens prepared from non-irradiated Zircaloy-4 cladding tube were oxidized at a temperature between 1173 and 1473 K in steam flow and quenched by soaking the specimen in room temperature water. Re-heating tests were performed on the specimens in steam flow at a temperature between 1173 and 1473 K. The suppression of oxide layer growth and weight gain was observed under certain reheating-after-quenching conditions. Nevertheless, it seemed that the temperature transients including quenching-and-reheating process did not significantly affect the embrittlement of cladding. It was found that the embrittlement behavior of cladding during the temperature transients including quenching-and-reheating process could be dealt with on the basis of the Equivalent Cladding Reacted (ECR) based on the Baker–Just correlation.     

Cr涂层锆包壳池式沸腾传热实验研究

铬（Cr）涂层锆合金包壳被认为是最有前途的耐事故燃料（ATF）包壳材料之一，这种材料的表面状态对传热性能的影响程度将极大地影响着涂层锆包壳的工艺优化方向。本文在常压下的Cr涂层锆合金包壳池式沸腾实验装置中对不同工艺方法下制备的Cr涂层锆合金包壳进行实验，研究了粗糙度等表面状态对传热的影响规律及其机制。结果表明，表面粗糙度的提高能降低汽化核心产生的条件，在相同壁面过热度下可显著强化传热。在本文研究参数范围内，随着传热表面粗糙度的提高，临界热流密度（CHF）相应地呈上升趋势，增加表面粗糙度能有效提高CHF值。在此基础上，本文还建立了粗糙度对传热系数影响的预测关系式。     

ATF用ODS-FeCrAl管材的耐腐蚀性能研究

针对尺寸为Φ9.5 mm×0.3 mm的氧化物弥散强化（ODS）-FeCrAl管材在360℃/18.6 MPa/100 d静态水溶液、360℃/18.6 MPa/1200 ppm B+2.2 ppm Li/100 d（1 ppm=10?6）动态水溶液、1200℃/0.1 MPa/8 h水蒸气中的腐蚀行为进行研究,利用扫描电镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）和X射线衍射（XRD）等检测方法,分析管材表面氧化膜形貌、组织结构和元素分布。结果表明,360 ℃水溶液中极低的氧浓度使得ODS-FeCrAl管材在静态和动态水溶液的腐蚀产物主要是Fe₃O₄,质量增重分别为0.036 mg/cm2和0.36 mg/cm2,氧化膜厚度分别为管壁厚度的0.072%和0.72%;1200℃水蒸气腐蚀时,高温和充足的氧含量促使管材表面生成平均厚度为2.34 μm的α-Al₂O₃膜,延缓基体进一步氧化;腐蚀后的氧化膜表面和截面未发现开裂、孔洞等缺陷。与Zr-4管材参比试样相比,ODS-FeCrAl管材表现出优异的高温抗氧化、抗腐蚀性能。      

N36锆合金氧化层微观形貌及润湿特性实验研究

研究了国产N36锆合金包壳在600、700℃和800℃常压下形成的氧化层微观形貌和表面润湿特性。对N36锆合金样件进行氧化,并测量了氧化层厚度和表面接触角。对样件表面进行扫描电子显微镜（SEM）观测获得样件的表面微观形貌,利用能谱仪（EDS）对样件表面进行局部扫描获得了成分元素种类和含量分布,分析了氧化温度和氧化时间对于N36锆合金表面润湿性的影响规律。结果表明,氧化后的样件表面润湿性增强,氧化层表面裂纹的尺寸、深度、内部结构都会影响表面润湿性。随着氧化温度升高,裂纹尺寸有增加的趋势。在同一氧化温度下,随着氧化时间的增长,样件表面裂纹的尺寸和数量都有增加的趋势。本文研究有助于深入了解N36锆合金包壳材料表面氧化的微观特性。