实验室尺度三维含水层核素迁移模型试验

为了准确模拟和预测核素在含水层中的分布、累积情况，借助物理模型试验与核素迁移模式客观反映其迁移、转化规律是不可或缺的手段。以山西第四系粉质壤土潜水层地下水为研究对象，建立实验室尺度下的核素迁移三维模型试验，示踪核素⁹⁰Sr以点源形式布设在断面中心位置，通水量为375 mL/d。结果表明，260 d后中心点处⁹⁰Sr浓度峰值沿轴向迁移了3.9 cm，峰值活度浓度为1.04×10⁴ Bq/cm³；随着与轴线距离的增加，径向上、下对称6个区域的峰值浓度逐渐减小，上半部活度浓度为1.02×10³～8.03×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为2.7～3.6 cm，下半部活度浓度为1.86×10³～9.80×10³ Bq/cm³，峰值迁移距离约为3.3～3.6 cm。结合试验体中⁹⁰Sr的浓度分布，建立Hydrus-3D核素迁移三维数值模型，拟合得到了⁹⁰Sr在粉质壤土中的吸附分配系数为79.0 mL/g，纵向弥散度为0.7 cm，横向弥散度为0.8 cm。     

废放射源近地表处置活度限值推导

以我国低中放固体废物北龙处置场和西北处置场为参考场址,针对钻探景象和钻探后景象,考虑了几个重要放射性核素,推导了废放射源在两个场址中处置的活度限值。除¹³⁷Cs的关键景象为钻探景象外,其他所选核素的关键景象均为钻探后景象。且单个废物包中的废放射源活度限值不受处置场的限制,推荐了适合于近地表处置的单个废物包内废放射源的接收限值,⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²³⁸Pu、^63Ni、²⁴¹Am、²²⁶Ra和²³⁹Pu分别为2.0×10¹⁰、6.0×10⁹、1.0×10⁶、1.0×10¹¹、1.0×10⁷、1.0×10⁶和8.0×10⁶Bq。     

放射性核素电离空气电子离子对产生率计算

α衰变核素和β衰变核素发射的射线具有电离空气能力而被广泛应用于工业生产中。为研究α或β衰变核素对空气电离能力的大小,本研究采用蒙特卡洛方法模拟理想放射源发出带电粒子在空气中的能量沉积,并结合空气电离理论,计算放射源表面不同距离处电子离子对产生率。利用此计算方法,研究放射源形状、粒子能量、活度和粒子能量分布对电子离子对产生率的影响。结果表明,放射源表面空气中电子离子对产生率的大小主要受放射源活度的影响,而粒子能量及能谱分布等主要影响电离空气范围及电子离子对产生率衰减速率; 3.7×10⁶ Bq/cm²的α放射源最大电子离子对产生率可达10¹¹~10¹² cm^-3•s^-1量级, 3.7×10⁶ Bq/cm²的β放射源最大电子离子对产生率可达10⁹~10¹⁰ cm^-3•s^-1量级。研究结果可提供数据支持,为新的放射性同位素应用技术开发提供理论指导。     

90Sr在SuperLig®620固相萃取颗粒上的吸附性能研究

为了建立SuperLig^®620分离水中⁹⁰Sr的方法,研究了接触时间、硝酸酸度、柠檬酸铵浓度、干扰核素等对⁹⁰Sr在SuperLig^®620固相萃取颗粒上分配系数K_d的影响。在0.1 mol/L HNO₃介质中,接触时间大于30 min时,K_d大于1 000 mL/g。在c(H⁺)＞1 mmol/L时,SuperLig^®620不吸附¹³⁷Cs、²³⁹Pu、⁹⁰Y,但可吸附¹³³Ba。通过调节解吸时柠檬酸铵的浓度,可排除¹³³Ba对⁹⁰Sr分离的干扰。研究了SuperLig^®620色层柱分离水中⁹⁰Sr的方法,将样品调节至0.1 mol/L HNO₃上柱,首先用10V_c（柱体积V_c＝0.1 mL）0.1 mol/L HNO₃洗涤杂质,然后依次用9V_c 0.1 mol/L柠檬酸铵、13V_c 1.8 mol/L柠檬酸铵解吸⁹⁰Sr、¹³³Ba。该流程对⁹⁰Sr的回收率大于99%,对主要干扰核素的去污因子大于3×10³,适用于环境水中⁹⁰Sr的分析。     

就地HPGe谱仪测量分析长白山土壤中的137Cs等γ核素

长白山是欧亚大陆东缘的最高山系,是首批国家级自然保护区,自然环境受人类扰动较少,能较好地反映全球大气核试验、前苏联切尔诺贝利核事故在长白山地区沉降的¹³⁷Cs量。为调查¹³⁷Cs经多年衰变和迁移后在长白山土壤中的分布规律,本文利用就地HPGe γ谱仪测量分析了长白山主峰北坡、南坡及西坡的高山荒漠带、苔原带、岳桦林带、针叶林带等土壤中²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度。结果表明,火山灰覆盖的区域,土壤中的²³⁸U和²³²Th等天然放射性核素含量较高,最高值分别为112 Bq/kg和154 Bq/kg;植被茂盛、地势平坦区域¹³⁷Cs活度浓度较高,最高为1.07×10⁴ Bq/m²。     

SuperLig®620用于水中90Sr含量的监测方法研究

为实现水中⁹⁰Sr的连续监测,利用SuperLig®620固相萃取颗粒从水中选择性分离和富集⁹⁰Sr,并通过塑料闪烁体测量SuperLig®620色层柱上⁹⁰Sr的含量。研究了0.2 mg/L Sr-0.01 mol/L HNO₃介质下,⁹⁰Sr在SuperLig®620色层柱上的动态平衡。结果表明,吸附平衡时⁹⁰Sr在两相间的浓度呈正比,因此通过测量柱上⁹⁰Sr的含量可得到水中⁹⁰Sr的浓度。所建立的方法对⁹⁰Sr的探测效率和最小可探测活度分别为21.3%和2.6 Bq/L,对某低放废水中⁹⁰Sr的分析误差小于20%。     

基于TOA萃取色层的土壤中238Pu/239,240Pu活度比的分析方法

核设施周边环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的信息特征可用于评估核活动,为了获得准确的核素比,需要建立²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。在三正辛胺（TOA）萃取法分析Pu含量的基础上,考察了盐酸和硝酸洗涤以及洗涤用量对U、Th、Am等杂质元素的去除情况,并引入共沉淀步骤进行前处理流程的优化,建立起一个基于TOA萃取色层的土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析方法。当土壤样品量为25 g时,该方法Pu的化学回收率大于70%,U、Th的去污因子大于10⁴,Am的去污因子大于10³,²³⁸Pu的最低检测比活度为（6.0±1.6）×10^-6 Bq/g,^239,240Pu的最低检测比活度为（6.4±0.4）×10^-6 Bq/g(n=3)。该方法可应用于环境土壤样品中²³⁸Pu/^239,240Pu活度比的分析,为军控核查和环境监测提供技术支持。     

1993-2017年广东省近岸海域海水137Cs活度浓度水平

采用γ能谱法和放射化学分析法对大亚湾核电站、阳江核电站、台山核电站周围海域及非核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度水平进行了监测,分析了核电液态流出物排放对附近海域海水的影响。结果表明,大亚湾核电早期由于异常排放导致附近海域海水¹³⁷Cs活度浓度显著高于本底水平,此后恢复至本底水平;阳江核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为0.49～4.77 Bq/m³;台山核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为<0.11～2.21 Bq/m³;非核电周围海域海水¹³⁷Cs活度浓度变化范围为0.62～2.52 Bq/m³。广东省近岸海域海水¹³⁷Cs活度浓度在本底水平范围内波动。     

利用锶特效树脂和正比计数器同时快速分析89Sr和90Sr

本文建立了利用锶特效树脂分离后采用正比计数器进行2次测量从而同时并快速获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr含量的方法,研究了⁹⁰Y的生长因子及⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比对⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量结果的影响。结果表明,增大⁹⁰Y的生长因子,更有利于准确获得⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的活度。将本方法应用于⁸⁹Sr/⁹⁰Sr活度比为0.22～21.8样品中⁸⁹Sr和⁹⁰Sr的分析,测量值与掺标值的相对偏差小于±30%;不确定度分析表明,一个核素的不确定度将随另一核素活度比或活度的增加而增加。IAEA能力验证样品的分析结果显示,⁸⁹Sr和⁹⁰Sr测量值与指定值的相对偏差最大为7.44%,证实了本方法的准确性。     

241Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究

为科学评估处置场的环境风险,需了解放射性核素在地质环境中的迁移行为和规律。以西北干旱地区包气带粉质黏土介质为研究对象,通过室内静态批式法及动态土柱迁移实验,结合数值模拟技术,利用Hydrus-1D建立溶质迁移数值模型模拟相关实验参数,开展²⁴¹Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究。研究结果表明：²⁴¹Am的迁移曲线呈单边下降形态,核素比活度主要分布在2.5 cm内,峰值比活度为342.38 Bq·g^-1。拟合得到弥散度D_L为0.8 cm,分配系数为3 000 mL·g^-1,一级速率系数β为0.015d^-1。静态批示法测量与动态土柱迁移实验模拟分别得到的²⁴¹Am分配系数值相差不大。给出的²⁴¹Am在包气带粉质黏土中的迁移行为研究可为现阶段放射性废物处置场安全全过程系统分析提供数据与理论支持,为新建近地表处置场的选址、建设等工作构建技术基础。     

Preparation of High Specific Activity Strontium-89 Solution in High Flux Engineering Test Reactor

⁸⁹SrCl₂ is an important radioactive drug for the bone metastasis. It is included in the new pharmacopoeia in 2015 and has a promising future in the market. Depending on the high flux engineering test reactor(HFETR), the process of preparation of high specific activity⁸⁹SrCl₂ solution by nuclear reaction ⁸⁸Sr(n, γ)⁸⁹Sr was studied. High purity enriched⁸⁸SrCO₃ was used as target material and irradiated for 56 days under the condition of thermal neutron fluence rate about 2×10¹⁴ n•cm^-2•s^-1. After dissolution and filtration, the colorless⁸⁹SrCl2 solution was obtained. The specific activity of⁸⁹SrCl₂ solution was 7.77×10⁹-1.08×10¹⁰ Bq•g^-1, the activity concentration was 3.59×10⁸-1.21×10⁹ Bq•mL^-1, the gamma impurity content was 0.11%-0.14%, the Al impurity content was much lower than 2 μg•mL^-1(activity concentration 7.4×10⁷ Bq• mL^-1).⁸⁹SrCl₂ solution had been tested to meet the requirements of the industry and could be used as raw material for the production of injection. The development of single 7.4×10¹⁰ Bq level preparation device of high purity and high specific activity of ⁸⁹Sr had been finished. This research is important for localization of isotope products.     

环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法

以国家标准为基础,对环境水体中~(90)Sr和~(137)Cs的监测方法进行了技术改进:增大采样量(50~100L),选择高效沉淀剂和低水平探测器。采用改进后的方法测定了50~100L水中~(90)Sr和~(137)Cs,结果显示:~(90)Sr和~(137)Cs的浓集效率分别为(91.3±2.8)%和(97.2±1.4)%;~(90)Sr的全程回收率为81.5%±2.8%;~(90)Sr和~(137)Cs的探测下限分别为8.6×10~(-4) Bq/L和9.8×10~(-4) Bq/L。50L水中~(90)Sr的比对结果显示,4家实验室测定值与标称值的相对偏差均小于11%。以上结果表明,该方法适用于环境水中微量~(90)Sr和~(137)Cs的监测,可满足环境本底调查和环境监测的要求。     

海洋沉积物中~(90)Sr的分析方法

90Sr是裂变产物中对人体危害很大的放射性核素之一,也是环境放射性监测的重要核素之一,测定90Sr活度已成为各国重视的监测任务。采用二-(2-乙基已基)磷酸(HDEHP)萃取技术,利用测定90Sr子体90 Y的方法,快速测定宁德核电站附近海域表层沉积物中90Sr的含量。重点研究了海洋沉积物中210 Bi和Th对90Sr测定的干扰,并提出Bi2S3沉淀可有效去除210Bi,阴离子交换法可有效去除Th,去污因子均高于103。通过拟合样品源β衰变曲线,所得核素衰变周期为64h,与90 Y半衰期一致,证实该方法可准确测量90Sr活度。方法最低检测限为0.083Bq/kg。分析得到宁德周边海域16个沉积物样品中的90Sr比活度约为0.21~0.89Bq/kg(干重)。该分析程序快速、准确,适用于海洋沉积物中90Sr的测定。     

无机锶吸附剂的制备及其应用

为了去除放射性溶液中的90Sr,采用高锰酸钾和氯化锰的水溶液在pH=10~12、60℃的水浴中反应制备了一种MnO2吸附材料,并用X射线衍射法对其进行了初步分析和表征,该样品为α-MnO2和γ-MnO2的混合晶相。采用静态实验对该吸附剂进行研究,并将其与9种常见的天然锶吸附材料进行比较。结果表明:该吸附剂对90Sr的吸附效果明显好于常用天然吸附材料;其对90Sr的吸附速率非常快,约20min即可吸附平衡,且具有较高的理论饱和吸附容量(Q≈0.52mmol/g)和吸附分配系数(Kd),其典型Kd≈104 mL/g;随着硝酸浓度增加90Sr的Kd值迅速降低,当c(HNO3)=0.01mol/L时,Kd≈6×103 mL/g,而当c(HNO3)=0.1mol/L时,Kd值仅为6mL/g,降低了3个数量级;Na+、K+的含量对Kd值的影响较小,随其浓度增加Kd值缓慢降低,但Co2+、Ca2+对锶的Kd值具有较大的影响,随离子浓度增加Kd值快速减小。该吸附剂对模拟和真实放射性废液的90Sr动态去除实验结果表明,其对锶具有很好的吸附性能,可用于去除放射性废水中的90Sr。     

电沉积 LEU UO2 靶件生产医用99Mo的工艺研究

⁹⁹Mo是一种重要的医用放射性同位素。采用低浓铀（LEU）靶件生产裂变⁹⁹Mo是发展趋势。本工作进行了电沉积UO₂靶件制备、靶件溶解以及⁹⁹Mo化学分离等工艺研究,确定了电沉积LEU UO₂靶件制备医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程。研究表明,于不锈钢管内壁上电沉积UO₂,在pH=7、电流0.5~2 mA/cm²、温度75~90 ℃、镀液中U浓度5 mg/mL条件下,经过约210 h电沉积,不锈钢管内壁上UO₂沉积层质量达到42 mg/cm²;采用6 mol/L HNO₃溶解UO₂镀层。采用α-安息香肟沉淀法实现⁹⁹Mo与大量裂变产物的初步分离,采用阴离子交换法与活性炭色层法联用实现⁹⁹Mo的纯化;纯化后的⁹⁹Mo溶液中,杂质¹³¹I、⁹⁰Sr、⁹⁵Zr、¹⁰³Ru、²³⁸U活度与⁹⁹Mo活度比值分别为4.47×10^-6%、7.40×10^-7%、8.67×10^-7%、2.57×10^-6%、1.69×10^-14%,均小于《欧洲药典》规定值,满足医用要求。本工作建立了电沉积LEU UO₂靶件生产高纯医用裂变⁹⁹Mo的工艺流程,为今后采用LEU技术生产医用裂变⁹⁹Mo,进而实现其自主规模化生产打下了基础。