二维石墨相氮化碳纳米片的制备及其光催化性能

摘要：利用水热反应法,将三聚氰胺悬浊液在200 ℃下反应生成中间产物,然后煅烧中间产物直接制成了二维石墨相氮化碳g-C3N4纳米片（WCN）,并与本体g-C3N4(CN)、传统热氧剥离法得到的g-C3N4纳米片（OCN）进行了比较。采用SEM、XRD、FTIR、Raman、AFM、PL仪等对催化剂进行了表征,探讨了催化剂的光电化学性能和光催化性能。结果表明：两种方法均实现了对CN的剥离,WCN和OCN二维纳米片与CN 晶体结构和组成相同,WCN和OCN的比表面积分别是CN的4倍和3倍。光电化学分析显示WCN有更好的载流子的迁移与分离效率,具有较好的光催化活性。在可见光条件下,WCN对亚甲基蓝（MB）的光催化降解率达到82％,分别是OCN和CN的2.4 倍和6.7 倍,光催化降解过程符合一级动力学方程。WCN具有优良的稳定性和可重复利用性能。     

石墨相氮化碳改性及其光催化应用研究进展

石墨相氮化碳g-C3N4因其具有独特的电子结构、高催化活性、化学与热稳定性好、无毒且制备简易、不含金属等特点,受到全世界研究人员的关注,具有非常广阔的应用前景。本文介绍了石墨相氮化碳g-C3N4掺杂、半导体复合、染料敏化、片层剥离等改性研究方面的动态和主要成果,并介绍了其作为光催化材料应用的研究进展。     

氮化碳纳米片层的制备及其应用研究进展

石墨相氮化碳(g-C3N4)纳米片层比体相氮化碳具有更大的比表面积,更强的电子-空穴对转移能力,以及更高的载流子分离效率等优点,因此引起科研工作者们的广泛关注和浓厚的研究兴趣,具有广阔的应用前景。本文主要介绍了氮化碳纳米片层几种常见的制备方法,诸如热氧化刻蚀法、化学剥离法、液体溶液剥离法等,并简单介绍了其应用的研究进展。     

石墨相氮化碳在光催化降解领域的研究进展

近些年,石墨相氮化碳(g-C_3N_4)在光催化降解领域扮演着越来越重要的角色,为水体中污染物的去除提供了可行的途径,作为非金属氮化物半导体催化剂,g-C_3N_4因具备低成本、环境友好、可见光响应、稳定性好等特点,因此受到广泛关注。综述了近4年g-C_3N_4在光催化降解污染物方面的最新研究进展,并对其发展趋势做出了简要总结。     

石墨相氮化碳的光催化应用研究

光催化技术利用太阳能激发出半导体的氧化还原活性,是一项环境友好型技术。石墨相碳氮碳(g-C₃N₄)是一种非金属半导体聚合物,它在各类光催化研究中表现出优异的光催化活性。总结了光催化技术在减缓化石能源危机和解决环境污染方面的应用,论述了g-C₃N₄在各技术中的光催化反应原理,并扼要分析了g-C₃N₄在光催化领域的发展趋势。     

热聚合制备氮掺杂氮化碳光催化性能研究

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种多功能光催化剂,由于其具有可调节的电子能带结构和伴随2.7 eV合适带隙能量的有效光收集等优点,已逐步应用于降解水体污染物特别是有机染料。但由于体相g-C₃N₄比表面积小,光生电子-空穴对复合速率快,光催化效率受到限制。因此,可以对g-C₃N₄进行元素掺杂以提高其光催化降解性能。在此主要介绍了氮有效掺杂g-C₃N₄,减小带隙的同时抑制电子-空穴对的快速复合,从而极大地提高了催化性能。     

超薄氧掺杂g-C3N4纳米片的制备及其光催化性能

采用H2SO4与KMnO4为氧化剂，通过对热聚合法合成的原始石墨相氮化碳（g-C3N4）超声辅助氧化剥离，制备了超薄氧掺杂g-C3N4纳米片。基于HRTEM、XRD、AFM、XPS表征，考察了超声辅助氧化剥离对原始g-C3N4形貌、结构的影响；通过可见光催化降解刚果红分析了超薄氧掺杂g-C3N4纳米片的光催化性能；通过UV-vis-DRS、EIS、PL分析，探究了超薄氧掺杂g-C3N4纳米片光催化性能的增强机制。结果表明，对原始g-C3N4超声辅助氧化剥离6 h，可获得比表面积为58.45 cm2 g-1、厚度为1.08 nm的超薄氧掺杂g-C3N4纳米片；超薄氧掺杂g-C3N4纳米片（200 mg L-1）对刚果红（20 mg L-1）在120 min内可实现83%的降解，具有良好的光催化性能；与原始g-C3N4相比，超薄氧掺杂g-C3N4纳米片更有利于催化活性位点的暴露与光生载流子的分离传输，从而具有更好的光催化性能。     

碱土金属掺杂类石墨相氮化碳的可见光催化性能研究

采用热聚合法,以三聚氰胺为前驱体合成类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)光催化剂。并用同样的方法分别以掺入0. 5 wt%MgCl_2、CaCl_2、BaCl_2的三聚氰胺为前驱体合成M/g-C_3N_4(M=Mg、Ca、Ba)复合光催化剂。使用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、扫描电子显微镜(SEM)等对所制备的光催化剂进行表征。在可见光照射下,通过光催化降解亚甲基蓝(MB)溶液研究碱土金属的掺杂对g-C_3N_4光催化活性的影响。研究表明,Mg、Ca、Ba等碱土金属的掺杂对g-C_3N_4的光催化活性分别提升了5. 09、3. 66、2. 19倍。     

类石墨相氮化碳的制备及光催化还原CO2 性能研究

分别以尿素、三聚氰胺为前驱体,采用缩聚法制备不同形貌及性能的类石墨相氮化碳(g-C3N4)半导体催化剂,探究不同前驱体对催化剂的形貌及光催化还原CO2活性的影响。采用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、紫外-可见光分光光度计（Uv-vis）、傅氏转换红外线光谱分析（FTIR）、比表面积测试（BET）、荧光光谱（PL）对所得g-C3N4进行各方面性能的探究,从而分析前驱体对所得产物性能的影响。实验结果表明,以尿素为前驱体制备出的g-C3N4在甲醇溶液中光催化还原CO2制备甲酸甲酯的产率 为512.8μmol/gcat•h ,以三聚氰胺为前驱体制备出的g-C3N4光催化产率为257.3 μmol/gcat•h。     

石墨相氮化碳纳米片的可控制备及光催化性能EI北大核心CSCD

通过调控前驱体三聚氰胺和尿素比例采用热聚合法得到一系列厚度可控的石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))纳米片。采用X射线粉末衍射、扫描电镜、原子力显微镜、比表面积测试、紫外可见光谱和荧光光谱等手段对纳米片的结构和性能进行了表征,并探讨了其光催化降解罗丹明B(Rh B)的性能。结果表明:当三聚氰胺和尿素比例为1:8时g-C_(3)N_(4)最薄(1:8-CN),厚度仅为3.518 nm,同时1:8-CN的比表面积是以三聚氰胺为原料制备的g-C_(3)N_(4)(M-CN)的7倍。光电学分析表明,1:8-CN具有更高的光生载流子分离效率。在可见光照射下,1:8-CN对Rh B的光催化降解率可以达到96.2%,是M-CN的1.9倍。1:8-CN光催化降解Rh B的反应机理表现为:光生电子-空穴对分离产生的电子与O2结合生成·O_(2)^(-),·O_(2)^(-)将Rh B氧化生成CO2和H2O,空穴几乎不参与反应。     

0D CoP cocatalyst/ 2D g-C3N4 nanosheets: An efficient photocatalyst for promoting photocatalytic hydrogen evolution

In this work, cobalt phosphide (CoP) nanoparticles were successfully decorated on an ultrathin g-C₃N₄ nanosheet photocatalysts by in situ chemical deposition. The built-in electric field formed by heterojunction interface of the CoP/g-C₃N₄ composite semiconductor can accelerate the transmission and separation of photogenerated charge-hole pairs and effectively improve the photocatalytic performance. TEM, HRTEM, XPS, and SPV analysis showed that CoP/g-C₃N₄ formed a stable heterogeneous interface and effectively enhanced photogenerated electron-hole separation. UV-vis DRS analysis showed that the composite had enhanced visible light absorption than pure g-C₃N₄ and was a visible light driven photocatalyst. In this process, NaH₂PO₂ and CoCl₂ are used as the source of P and Co, and typical preparation of CoP can be completed within 3 hours. Under visible light irradiation, the optimal H₂ evolution rate of 3.0 mol% CoP/g-C₃N₄ is about 15.1 μmol h⁻¹. The photocatalytic activity and stability of the CoP/g-C₃N₄ materials were evaluated by photocatalytic decomposition of water. The intrinsic relationship between the microstructure of the composite catalyst and the photocatalytic performance was analyzed to reveal the photocatalytic reaction mechanism.     

g-C_3N_4/BiVO_4复合光催化剂的制备与光催化性能研究

通过原位复合的方法制备不同配比的g-C3N4/BiVO4复合光催化剂,利用傅里叶红外光谱(FTIR)、X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)和N2吸附-脱附对所制备的材料进行表征。并通过光催化降解有机染料罗丹明B对其光催化活性进行测试。结果表明,部分g-C3N4附着在BiVO4表面,g-C3N4/BiVO4复合光催化剂比纯的BiVO4光催化效果要好,并且确定了最佳复合比例,同时对复合光催化剂性能提高的机理进行了讨论。     

g-C_3N_4/BiVO_4复合光催化剂的制备与光催化性能研究

通过原位复合的方法制备不同配比的g-C3N4/BiVO4复合光催化剂,利用傅里叶红外光谱(FTIR)、X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-Vis DRS)和N2吸附-脱附对所制备的材料进行表征。并通过光催化降解有机染料罗丹明B对其光催化活性进行测试。结果表明,部分g-C3N4附着在BiVO4表面,g-C3N4/BiVO4复合光催化剂比纯的BiVO4光催化效果要好,并且确定了最佳复合比例,同时对复合光催化剂性能提高的机理进行了讨论。     

煤基碳量子点/氮化碳复合材料制备及其光催化还原CO2性能

以太西无烟煤为原料,采用化学氧化法制备煤基碳量子点(C-CQDs),进一步以C-CQDs和尿素为前体,原位复合制备得到煤基碳量子点/氮化碳(C-CQDs/g-C₃N₄)复合材料。采用TEM、XRD、FT-IR、UV-Vis、PL等手段对样品结构性能进行了表征和分析,进而考察了其在光催化还原CO₂合成甲醇过程的催化性能。研究表明：C-CQDs均匀地负载在g-C₃N₄的表面,且掺杂适量的C-CQDs有利于提高C-CQDs/g-C₃N₄的光催化活性,当可见光照12 h时,其光催化还原CO₂甲醇产量最高可达28.69 μmol/(g cat),约为相同条件下纯石墨相g-C₃N₄作用时甲醇产量的2.2倍。     

Enhanced interfacial electronic transfer of BiVO4 coupled with 2D g-C3N4 for visible-light photocatalytic performance

A BiVO₄/2D g-C₃N₄ direct dual semiconductor photocatalytic system has been fabricated via electrostatic self-assembly method of BiVO₄ microparticle and g-C₃N₄ nanosheet. According to experimental measurements and first-principle calculations, the formation of built-in electric field and the opposite band bending around the interface region in BiVO₄/2D g-C₃N₄ as well as the intimate contact between BiVO₄ and 2D g-C₃N₄ will lead to high separation efficiency of charge carriers. More importantly, the intensity of bulid-in electric field is greatly enhanced due to the ultrathin nanosheet structure of 2D g-C₃N₄. As a result, BiVO₄/2D g-C₃N₄ exhibits excellent photocatalytic performance with the 93.0% Rhodamine B (RhB) removal after 40 min visible light irradiation, and the photocatalytic reaction rate is about 22.7 and 10.3 times as high as that of BiVO₄ and 2D g-C₃N₄, respectively. In addition, BiVO₄/2D g-C₃N₄ also displays enhanced photocatalytic performance in the degradation of tetracycline (TC). It is expected that this work may provide insights into the understanding the significant role of built-in electric field in heterostructure and fabricating highly efficient direct dual semiconductor systems.     

金负载多孔g-C3N4纳米片制备及可见光催化产氢性能

石墨相氮化碳（g-C₃N₄）作为一种不含金属的光催化剂,因成本低、简单易得和良好的光响应特性受到关注。然而,电子-空穴对的高复合率阻碍了其广泛的应用。以三聚氰胺为原料、尿素为致孔剂,通过水热结合煅烧方法制备出多孔g-C₃N₄纳米片（PCNS）,然后采用化学还原法将金（Au）负载在PCNS表面,并对反应体系中的金含量进行调控。通过X射线衍射（XRD）、红外光谱（FT-IR）、拉曼（Raman）光谱、透射电镜（TEM）、紫外-可见漫反射光谱（UV-Vis DRS）和电化学测试等对复合材料进行了表征。与PCNS相比,Au/PCNS复合材料不仅具有更强的光吸收性能,而且电子和空穴的复合率也明显降低。同时对复合材料的可见光分解水产氢性能进行了研究,结果发现0.5%Au/PCNS呈现出最优的光催化产氢速率[84.09 μmol/（g·h）],是0.5%Au/g-C₃N₄[1.88 μmol/（g·h）]的44.7倍。     

Enhanced water flux through graphitic carbon nitride nanosheets membrane by incorporating polyacrylic acid

Membranes assembled from two‐dimensional (2‐D) layered materials have shown potential use in water purification. Recently, a 2‐D graphitic carbon nitride (g‐C₃N₄) nanosheets membrane exhibits considerable separation performance in water purification. In this study, to further improve this water separation performance, polyacrylic acid (PAA) was introduced to tune the nanochannels formed between the g‐C₃N₄ nanosheets. The fabricated g‐C₃N₄‐PAA hybrid membranes possessed higher water flux without sacrificing much rejection rate compared with that of the g‐C₃N₄ membrane; however, noticeable fouling was observed upon addition of the PAA into the membrane composite structure. In addition, the effect of PAA on the morphology, surface hydrophilicity, separation performance, and antifouling properties of the g‐C₃N₄ membrane were examined in detail. Overall, incorporating PAA into the g‐C₃N₄ nanosheets membrane was an effective and convenient method to improve the water separation performance, which could promote the application of the 2‐D g‐C₃N₄ nanosheets membrane in practical ultrafiltration processes. © 2018 American Institute of Chemical Engineers AIChE J, 64: 2181–2188, 2018