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从催化剂、反应机理、研究手段等方面对最近几年甲苯甲醇侧链烷基化反应的研究进展进行了述评,提出了该课题目前须解决的几个问题,就催化剂的研究方向提出了一些建议。 相似文献
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采用物理混合方式制备了ZnO/KX、MgO/KX、NiO/KX、CeO_2/KX、La_2O_3/KX,通过XRD、N_2吸附-脱附、FT-IR、NH_3-TPD和CO_2-TPD对制得的催化剂进行了表征,并考察了不同金属氧化物改性对KX催化剂的甲苯甲醇侧链烷基化反应性能的影响。结果表明,添加ZnO后苯乙烯选择性与甲苯转化率都有所提高;添加NiO后乙苯选择性与甲苯转化率变高,但苯乙烯选择性却下降;添加MgO后苯乙烯选择性变高,甲苯转化率变化不大;CeO_2与La_2O_3的加入使得苯乙烯选择性以及甲苯转化率都出现明显下降。 相似文献
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水热法合成出ZSM-5/A1PO4-5复合分子筛,经Mg改性后,制备成碱催化剂.采用XRD、N2吸附等对其结构进行了表征,用Hammett试剂测量了复合分子筛改性前后的碱强度.同时考察了改性2SM-5/AIPO4-5复合分子筛催化剂对甲苯甲醇侧链烷基化的催化活性.结果表明,同样改性条件下2SM-5/AIPO4-5复合分子筛比NaX分子筛具有更高的催化活性. 相似文献
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本文考察了ZSM-5和X型沸石的碱交换和侧链烷基化催化活性的区别。用Sanderson电负性模型计算了两种沸石的碱性,根据量子化学计算结果和通过对它们酸碱性的比较,从理论上解释了侧链烷基化催化剂碱性的影响和反应空间的要求。 相似文献
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硼、镁改性HZSM-5分子筛用于甲苯甲醇烷基化反应 总被引:2,自引:0,他引:2
采用Py-IR分析研究了硼(B)、镁(Mg)及B-Mg复合改性对HZSM-5分子筛表面酸性和催化性能的影响.结果表明,Mg、B及B-Mg复合改性后的HZSM-5,其B酸中心和L酸中心均降低.B元素的加入有利于对位选择性的提高,但会降低催化剂的稳定性.Mg元素的加入减缓了B元素的流失,提高了催化剂的稳定性,从而使得甲苯甲醇烷基化反应中对-二甲苯的收率大大提高. 相似文献
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《石油化工》2016,45(3):291
采用浸渍法合成了不同硅铝比、晶粒大小的复合改性HZSM-5分子筛催化剂,采用XRD、SEM、NH3-TPD、TEM和低温N2吸附等手段对改性前后催化剂的结构进行了表征。在小型固定床等温反应器上考察了HZSM-5分子筛催化剂在甲苯与甲醇烷基化反应中的性能。实验结果表明,在反应温度440℃、重时空速2 h~(-1)、n(甲苯)∶n(甲醇)=2、n(H_2)∶n(H_2O)∶n(甲苯+甲醇)=8∶2∶1的优化反应条件下,具有大晶粒、高硅铝比的复合改性HZSM-5分子筛催化剂上甲苯转化率达26.2%、对二甲苯在异构体中的选择性为95.0%;在复合改性HZSM-5分子筛催化剂的基础上引入加氢金属后,催化剂的稳定性明显提高,在相同反应条件下,甲苯转化率为18%~26%,对二甲苯选择性为90%~96%,稳定运行1 700 h后催化剂未出现明显失活的现象。 相似文献
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为了考察稀土元素对B/CsX催化剂的作用效果,采用等体积浸渍法制备了B分别与La、Ce、Yb、Gd改性的CsX催化剂。采用CO_2-TPD-MS、NH_3-TPD-MS、XRD、SEM对催化剂进行了表征,并在连续流动固定床反应器中对催化剂催化甲苯侧链烷基化的性能进行了评价。结果表明,负载稀土元素能够明显增加催化剂的中强碱量和中强酸量,在B/CsX的基础上添加稀土元素能够有效地将甲醇的转化率从30.1%提高至90%以上,将乙苯选择性从29.1%至少提高到80%左右,并且能够抑制副产物苯的生成。 相似文献
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本文研制了一系列用酸组分(H_3BO_3或H_3EO_4)和碱组分(KOH或LiOH)共同改性的KX/KZSM-5双沸石催化剂.这些催化剂具有高的侧链烷基化活性和选择性.用NH_3和CO_2的程序升温脱附对一系列催化剂的酸中心和碱中心进行了物性表征,证明了该反应是酸中心和碱中心的协同催化. 相似文献
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甲苯侧链烷基化沸石催化剂 Ⅰ.研制及反应性能 总被引:2,自引:0,他引:2
通过对自行制备的几个系列沸石催化剂在甲醇-甲苯侧链烷基化反应中的评价,发现在KX、KY、KM和KZSM-5中,KX的活性和选择性最佳。在不同碱金属阳离子交换的X型沸石中,甲苯侧链烷基化反应的活性和选择性随沸石中碱金属阳离子的半径增大而增高。对碱金属阳离子交换的X型沸石进一步改质研究发现,单独添加H_3BO_3或KOH改质均有其局限性,而同时添加H_3BO_3和KOFI效果最佳。对KX进行适当改质后,可使苯乙烯和乙苯总产率成倍增加,而C_?X亦可提高50%. 相似文献
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甲苯与甲醇侧链烷基化制苯乙烯工艺过程简单、原料廉价,是有发展前景的苯乙烯工业生产路线.介绍了甲苯与甲醇发生侧链烷基化的反应机理和反应热力学,剖析了催化剂性质对该反应过程的影响,进而综述了近年来用于该反应的分子筛类和非分子筛类催化剂的研究进展.分析表明,目前对于甲苯侧链烷基化催化剂的研究主要集中在两个方面:一方面是对X分... 相似文献
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通过甲苯与甲醇在碱性催化剂作用下侧链烷基化制备重要化工原料苯乙烯,是具有重要工业价值和科学意义的一个反应。从催化剂体系、催化机理等方面综述了近年来国内外有关甲苯-甲醇侧链烷基化反应的研究现状,总结了目前催化剂研究中需要解决的问题,并对相应的改进方法提出了一些建议。 相似文献
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经磷酸-氢氧化钾或硼酸-氢氧化钾改性的沸石催化剂对对二甲苯与甲醇侧链烷基化反应具有较好的催化性能,主要是酸-碱中心的催化作用。采用NH_3和CQ_2的程序升温脱附方法和三氯乙酸方法测定了催化剂的酸-碱中心。结果表明,随着改性物酸(碱)组分载入量的增加,催化剂的酸(碱)中心数目也增加,即在酸性中心存在时,中等强度的碱性中心( 3.8相似文献
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研究了HZSM-5,HMCM-49,HMCM-41分子筛催化苯酚与异丙醇烷基化反应的性能,采用X射线衍射和NH3程序升温脱附等方法对分子筛进行了表征。实验结果表明,反应温度、分子筛的酸强度和酸量以及孔道结构是影响分子筛催化苯酚与异丙醇烷基化反应性能的重要因素,反应结果是各种因素共同作用的结果。以酸强度高、酸量多的微孔HZSM-5分子筛为催化剂,烷基化反应的主要产物为对异丙基苯酚,但其催化活性和稳定性相对较差;以中等酸量、超笼结构的HMCM-49分子筛为催化剂,低温时烷基化反应的主要产物为邻异丙基苯酚,高温时烷基化反应的主要产物为对异丙基苯酚,且HMCM-49分子筛有较高的催化活性及稳定性;以低酸量、中等酸强度的中孔HMCM-41分子筛为催化剂,其催化活性与稳定性都较差,且有较多的O-烷基化产物生成。 相似文献
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《天然气化工》2013,(6)
通过离子交换法制备了KX和KZSM-5催化剂,浸渍法制备了1%K2O-KX和3%K2O-KZSM-5催化剂,机械混磨法制备了KX/3%K2O-KZSM-5催化剂,并考察了其甲苯甲醇烷基化反应的催化性能。甲苯甲醇在碱性较强的KX上发生侧链烷基化反应生成苯乙烯和乙苯,同时伴随着甲醇大量分解生成副产物CO和H2,在碱性较弱的KZSM-5上发生苯环烷基化反应生成二甲苯。KX负载1%质量分数的K2O后甲苯甲醇侧链烷基化反应的活性明显提高,但甲醇分解也更加严重。KX与负载3%质量分数的K2O的KZSM-5均匀机械混合制得催化剂,表现出较高的甲苯甲醇侧链烷基化反应的活性,且通过对反应物的选择性吸附在保持与1%K2O-KX活性相同的同时使甲醇的分解得到一定程度的抑制。 相似文献