医用同位素生产堆燃料溶液中碘价态研究

在模拟医用同位素生产堆(MIPR)运行体系中,研究了温度、时间、HNO3浓度和γ辐照对碘价态变化的影响.研究结果和MIPR运行环境的分析表明,在MIPR运行后,燃料溶液中的碘大部分以氧化形态存在,MIPR燃料溶液中的131I生产只能提取到氧化态的碘.     

Mo在Al_2O_3上的吸附、解吸性能及其与U、Sr、Cs、I等杂质元素的分离

目前国际~(99)Mo面临供应危机,急需新技术和新反应堆。医用同位素生产堆是以~(235)UO_2(NO_3)_2溶液为燃料的专用反应堆,生产成本低、三废少、经济效益高。本工作利用Al_2O_3为分离材料,从模拟的医用同位素生产堆(MIPR)燃料溶液中分离和纯化Mo。结果表明,经两次分离,Mo的总回收率大于60%,U、Sr、Cs、I等杂质可以被除去,采用Al_2O_3从MIPR燃料溶液中提取~(99)Mo工艺可行。     

裂变~(99)Mo生产工艺中~(131)I~-的去除

正当前,医用~(99) Mo主要从~(235)U裂变产物中提取。~(235)U裂变产物含有100多种核素,其中~(131)I(T_(1/2)=8.02d)裂变产额为2.84%,相对于~(99) Mo(T_(1/2)=2.747d),其半衰期较长。因而,在医用裂变~(99) Mo生产工艺研究中,~(131)I的去除是关键技术之一。中国原子能科学研究院正在进行低浓缩铀(LEU)生产裂变~(99) Mo的工艺研究,~(99) Mo的化学分离工艺为:用HNO_3溶解辐照过的铀靶件,首先采用α-安息香肟(α-BO)沉淀法从铀靶模拟溶解液中分离~(99) Mo,实现~(99) Mo与其他裂变杂质的分     

Mo在Al2O3上的吸附、解吸性能及其与U、Sr、Cs、I等杂质元素的分离

目前国际⁹⁹Mo面临供应危机,急需新技术和新反应堆。医用同位素生产堆是以²³⁵UO₂(NO₃)₂溶液为燃料的专用反应堆,生产成本低、三废少、经济效益高。本工作利用Al₂O₃为分离材料,从模拟的医用同位素生产堆（MIPR）燃料溶液中分离和纯化Mo。结果表明,经两次分离,Mo的总回收率大于 60%, U、Sr、Cs、I等杂质可以被除去,采用Al₂O₃从MIPR燃料溶液中提取⁹⁹Mo工艺可行。     

医用同位素生产堆应急停堆系统设计研究

医用同位素生产反应堆(MIPR)以硝酸铀酰(或硫酸铀酰)水溶液为核燃料,主要生产医用同位素~(99)Mo和~(131)I。反应堆的安全性是需要关注的重要问题。当发生一次冷却水泵故障、误提棒、气回路氢氧复合能力丧失等事故而未能紧急停堆的情况下,由应急停堆系统实现反应堆停堆。本文介绍了应急停堆系统的设计原理及运行方式,并分析了"正压卸料"和"负压卸料"停堆方式应急停堆瞬态过程。结果表明,"正压卸料"应急停堆可在150 s内完成燃料的完全排出;"负压卸料"应急停堆可在700 s内完成燃料的完全排出。"正压卸料"的燃料排出速度比"负压卸料"快,该研究结果可对反应堆临界安全分析提供输入数据。     

医用裂变~(99)Mo分离纯化工艺中~(131)I~-和~(131)IO_3~-的去除

为评价已建立的裂变~(99) Mo分离纯化工艺,即AgNO3沉淀法、α-安息香肟沉淀法、阴离子交换色层法与活性炭色层法联用工艺流程,对放射性碘的去除效果,本研究以~(131)I为放射性示踪剂,研究两种不同放射性碘化学形态~(131)I~-与~(131)IO_3~-在~(99) Mo分离纯化工艺中的行为及其去除效果。结果表明,对于~(131)I~-,AgNO3沉淀能够去除模拟溶液中98.2%~(131)I~-,α-安息香肟沉淀法分离~(99) Mo工艺能够去除97.9%~(131)I~-,AG1-×8树脂上阴离子与I~-发生交换可以除去Mo样品中~(99).9%的~(131)I~-,活性炭色层法通过吸附作用除去75%的~(131)I~-,最终~(131)I~-的累积去污系数为1.90×106,~(131)I~-的去除率大于~(99).~(99)%。对于~(131)IO_3~-,加入AgNO3对其去除没有影响,ɑ-安息香肟沉淀法能除去~(99)%以上的~(131)IO_3~-,AG1-×8树脂上阴离子与~(131)IO_3~-发生交换可以除去Mo样品中~(99).9%的~(131)IO_3~-,活性炭色层法能除去约70%~(131)IO_3~-,最终~(131)IO_3~-的累积去污系数为2.52×105,~(131)IO_3~-的去除率大于~(99).~(99)%。已建立的裂变~(99) Mo分离纯化工艺流程对~(131)I~-与~(131)IO_3~-均具有出色的去除效果。     

α-安息香肟沉淀法分离低浓铀裂变产物中的钼

为研究α-安息香肟(α-BO)沉淀法从低浓铀裂变产物中提取裂变99 Mo工艺,考察了α-BO沉淀法提取99 Mo的条件,包括温度、HNO_3浓度、α-BO与Mo摩尔比、辐照剂量、U浓度对α-BO沉淀Mo的影响,探索了MoO_2(α-BO)_2沉淀的再溶解条件,测定了α-BO沉淀法对131I、Sr、Zr、Ru、Cs、Ce、U等杂质元素的去污系数,以及Mo回收率。结果表明,在室温下,当HNO_3浓度为1mol/L,α-BO与Mo摩尔比大于2时,在无水乙醇和0.4mol/L NaOH两种α-BO溶解体系下,Mo回收率均大于95%。保持辐照剂量率为5 000Gy/h,α-BO沉淀法提取Mo的回收率随α-BO辐照剂量的增大而降低。辐照剂量低于8.25×10~5 Gy时,两种α-BO溶解体系下,Mo回收率均大于85%。随着U浓度的上升,Mo回收率逐渐下降。MoO2(α-BO)2沉淀可在15min内溶于0.5mol/L NaOH溶液中。以上结果表明,采用α-BO沉淀法分离靶件溶解模拟液时,对Sr、Zr、Ru、Cs、Ce、I、U等杂质元素有较好的去污效果。研究结果可为低浓铀生产裂变99 Mo提供参考。     

从铀和裂变产物中提取~(99)Mo和~(132)Te

本文介绍用氧化铝色层法直接从铀和混合裂变产物中提取~(99)Mo和~(132)Te的方法。提取的~(99)Mo和~(132)Te经过纯化后分别可以制成~(99m)Tc和~(132)I发生器。     

水溶液堆中子学优化和提取方式对99Mo生产效率的影响研究

医用同位素生产水溶液堆(Medical Isotope Production aqueous Reactor,MIPR)具有尺寸小、功率低和固有安全性高等优点，是⁹⁹Mo和其他医用同位素生产的较佳候选堆型之一。本文重点研究低富集铀启堆模式下的提取方式以及处理能力对MIPR生产⁹⁹Mo效率的影响。采用SCALE6.1蒙特卡罗程序、ENDF/B-Ⅶ238群数据库进行计算。首先，根据已有的实验数据对MIPR中子学计算方法进行了验证，并对堆芯设计进行了中子学优化。然后，根据优化的堆芯模型对不同提取方式以及处理能力下的⁹⁹Mo生产效率进行了研究，确定了可实现临界的铀浓度与富集度范围。结果表明：在不同富集度下存在最小临界质量，且随235U富集度的增加，最小临界铀质量时的铀浓度减小；有效倍增因子随硝酸浓度增加线性减小，相应的硝酸反应性系数约为-1.400×10^-2 L·mol^-1；随着铀浓度的增加，空泡和温度反应性系数减小，对应反应性系数分别约在(-100～-250)×10^-3     

Al2O3色层法从低浓铀靶件中分离99Mo条件研究

在裂变⁹⁹Mo的生产工艺中,常用Al₂O₃色层法分离纯化⁹⁹Mo。为建立Al₂O₃色层法从低浓铀(LEU)靶件中分离裂变⁹⁹Mo的工艺,考察吸附时间、温度、酸度、预处理方式等对Al₂O₃吸附Mo效果的影响。研究采用Al₂O₃色层法从不同浓度HNO₃溶液中分离Mo。测定Al₂O₃色层法对Al和主要杂质元素Sr、Ru、Zr、Te、Cs、I的去污系数。研究结果表明,在0.05~0.1 mol/L HNO₃介质中Al₂O₃对Mo有出色的吸附性能,Mo吸附率在99%以上,在NH₄OH溶液中Al₂O₃不吸附Mo。经500 ℃活化3 h预处理得到的Al₂O₃-C具有更大的比表面积,且在HNO₃浓度大于0.1 mol/L时相比于150 ℃活化3 h预处理得到的Al₂O₃-B以及未经高温预处理得到的Al₂O₃-A对于Mo有更好的吸附性能。采用该工艺,通过Al₂O₃色层法从模拟的LEU靶件溶液中提取Mo,Mo回收率大于90%,Al₂O₃色层法对裂变杂质元素Ru、Sr、Zr、Te、Cs等的去除率均大于99.99%,对¹³¹I的去除率大于92%。由此可见,Al₂O₃在HNO₃介质中对Mo的吸附率高,能够有效地去除⁹⁹Mo产品中的杂质核素,适用于从低浓铀靶件中分离裂变⁹⁹Mo。     

利用医用同位素生产堆生产89Sr

医用同位素生产堆(MIPR)是一种新型的同位素生产堆,是以低浓铀或高浓铀为燃料的水均匀溶液反应堆8。9Sr是用于减轻恶性肿瘤骨转移骨痛的亲骨性放射性药物。本文介绍了医用同位素生产堆的结构、特点以及用它来生产89Sr的原理。     

Photo-Neutron Production in Heliotron-E

Photo-neutron emission in H₂ and He discharges was observed in the initial ohmic heating experiments of the Heliotron-E. Typical total neutron yield was 10⁹ neutrons per pulse under high level of runaway electrons (≧10 MeV). Neutron flux was localized near the limiters. Energy spectrum of neutrons was continuous up to about 2 MeV. The radioactive nuclides in the limiters and the vacuum chamber irradiated by runaway electrons showed that ⁵⁸Ni(γ, n) ⁵⁷Ni and ⁵³Cr(γ, n)⁵¹Cr reactions had occurred, proving that the photo-disintegration process was the source of neutron flux.     

Production of Fission Product Xenon

Radioactive Xe isotopes were produced by in-pile melting of irradiated uranyl nitrate hexali yd rate crystals. An aluminum pipe closed at the end was placed adjacent to the reactor core of the TTR-1 (swimming pool type reactor), and uranyl nitrate hexahydrate crystals in a stainless steel capsule were irradiated therein at a neutron flux of 2×10¹¹/cm²-sec. After in-pile cooling for 10–15hr, the capsule was heated to melt the crystals. The rare gas activity released from the crystals was led out of the reactor by helium sweep and collected in a charcoal trap cooled by liquid nitrogen. More than 99% of the rare gas activity was recovered. The composition of the activity at the time of separation, while depending on cooling time and target irradiation history, was in the present case ¹³⁵Xe(–80%), ¹³³Xe(–10%) and small amounts of Kr isotopes. The remaining uranyl nitrate, crystallizes again upon removal of heat, and can serve for succeeding irradiations. About 30 mCi of radioactive Xe isotopes were produced by 4 hr irradiation using 5 g of 13% enriched U. Radioactive Xe produced in this way is being used for medical purposes.     

挖泥船产量计

挖泥船产量计是由密度计、电磁流量计接口和专用微机(Z80)组成。开发了相应的汇编语言应用软件和硬件,取得了较好的试验数据。此仪器是一种智能工业同位素仪器,可广泛用于挖泥船、煤矿、冶金和选矿等部门。     

13N次级束的产生

在北京串列加速器次级束流线上通过²H(¹²C,¹³N)n反应产生了可用于核天体物理研究的¹³N次级束。经磁刚度选择以及速度选择，准直后的次级束纯度达91%，能量为(70.2±0.7)MeV，强度约为10s^-1•pnA^－1，可用来进行逆几何转移反应的实验测量。     

单分散微米级铀氧化物微粒的制备

铀微粒同位素分析在核保障环境监测中发挥着重要作用。为保证准确测量单个微粒中铀同位素比,需使用丰度已知且尺寸适宜的标准微粒。通过将铀标准物溶解,并将溶液雾化形成液滴,再经蒸发溶剂、热分解一系列步骤,制得所需微粒。建立了1套以振动孔气溶胶发生器为核心的单分散铀氧化物微粒的制备装置。经扫描电子显微镜观测,制备的微粒呈球形;能谱分析表明,微粒为铀氧化物;微粒粒径主要集中在1.1μm左右,由于液滴的分裂与结合,导致了一定数量的较小和较大微粒存在;经二次离子质谱测定,其丰度值与标称值吻合,不同微粒间校正因子波动较小,能够满足实际测量的要求。     

8Li次级束的产生

在北京串列加速器次级束流线上通过2 H(7Li,8Li) 1H逆运动学反应产生了用于核天体物理研究的8Li次级束。准直后的次级束纯度达到 80 %以上 ,对于 44MeV的7Li强度约为 3 0s- 1·pnA- 1,可以用来进行逆几何转移反应的实验测量。