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甲苯与叔丁醇在超稳Y沸石上的烷基化反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
考察了HM、USY、Hβ、HZSM-5等4种沸石分子筛在甲苯与叔丁醇烷基化反应中的催化性能,用NH3-TPD和Py-IR等手段对几种催化剂的物化性质进行了表征.结果表明,除催化剂的酸量外,催化剂的酸种类和孔结构也是影响催化性能的重要因素;L酸在甲苯的叔丁基化反应中起主要活性中心作用,且强酸中心的存在对烷基化产物的选择性不利.采用催化活性较高的超稳Y沸石分子筛作催化剂,考察了反应条件对烷基化反应的影响.在适宜的操作条件下,即催化剂焙烧温度623 K、反应温度180℃、反应时间4 h、初始压力0.6 MPa和n(叔丁醇)/n(甲苯)为2时,甲苯转化率达46.4%,叔丁基甲苯(TBT)选择性为97.0%,对叔丁基甲苯(p-TBT)选择性为65.9%. 相似文献
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沸石分子筛催化甲苯叔丁醇烷基化反应合成对叔丁基甲苯是一条新的工艺路线,由于其原料价格低廉、对叔丁基甲苯选择性高、产物易分离等特点,因而受到国内外学者的极大关注。本文综述了甲苯叔丁基化反应的机理、沸石分子筛催化剂及其改性方面的最新研究进展。重点阐述了杂多酸改性、金属氧化物改性、金属离子改性以及碱改性对沸石分子筛催化甲苯叔丁基化反应性能的影响。指出在保持分子筛高选择性、高活性的基础上,提高分子筛催化剂稳定性及寿命,使其具备工业应用价值,是未来甲苯叔丁基化技术的研究重点。 相似文献
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甲苯与叔丁醇在Fe2O3/HM催化剂上的烷基化反应 总被引:3,自引:1,他引:2
以HM沸石分子筛负载Fe2O3作为催化剂,在100 mL高压釜反应器中进行了甲苯与叔丁醇的烷基化反应.考察了不同Fe2O3负载量对甲苯与叔丁醇烷基化反应的影响,并用XRD、NH3-TPD和TG等手段对几种负载型催化剂的物化性质进行了表征.当Fe2O3的负载量为18%时,Fe2O3仍在HM表面高度分散,催化剂焙烧温度为650℃时,对叔丁基甲苯的选择性最高,为80.6%,叔丁基甲苯的选择性达到100%.采用18?2O3/HM作为催化剂,研究了各种反应条件对催化剂性能的影响.实验结果发现,在适宜的反应条件下,即反应温度180℃,反应时间3 h,叔丁醇与甲苯摩尔比为3,初始压力1.0 MPa,原料与催化剂质量比为5,溶剂与甲苯摩尔比为8时,甲苯的转化率为36.6%,对叔丁基甲苯的选择性为78.4%. 相似文献
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HM负载磷钨酸催化合成对叔丁基甲苯的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
以HM沸石分子筛负载磷钨酸(PW)作为催化剂,在100 mL高压釜反应器中进行甲苯与叔丁醇合成对叔丁基甲苯的烷基化反应。考察不同磷钨酸负载量对甲苯与叔丁醇烷基化反应的影响,并用XRD、TG-DSC和NH3-TPD手段对不同负载量催化剂进行了表征,并在反应中考察了他们的催化性能。结果表明,中低负载量的磷钨酸均匀分散于HM表面,当磷钨酸的负载量为25%时,磷钨酸在HM表面高度分散呈现较高活性,催化剂的焙烧温度为350℃。采用25%PW/HM作为催化剂,研究各种反应条件对催化剂性能的影响,在适宜的反应条件下,即反应温度为160℃,叔丁醇与甲苯摩尔比为3,初始压力为0.6 MPa,催化剂的质量分数为20%时,甲苯的转化率为36.3%,对叔丁基甲苯的选择性为82.1%。 相似文献
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《辽宁化工》2016,(5)
采用USY分子筛催化剂气相催化甲苯与叔丁醇的烷基化反应。利用NH3-TPD、XRD、BET等方法对催化剂进行表征,探讨了氢化及水热改性处理对催化剂结构及物性参数的影响。考察了反应条件对该烷基化反应甲苯转化率和PTBT选择性的影响,和改性处理对催化剂催化性能的影响。实验结果表明,氢化及水热处理并未改变其结构,但微孔数量降低,比表面积下降。氢化后USY的酸性增强,水热处理后酸性略有增加。氢化及水热处理对催化性能提高3%~5%,同时提高了催化剂的稳定性和有效使用寿命。在反应温度120℃,空速1 h~(-1),甲苯/叔丁醇为2的条件下,反应45 h内甲苯转化率维持在30%左右,PTBT选择性高于80%。 相似文献
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采用不同浓度的Mg(NO3)2交换NaY制备了不同含量的MgY催化剂,考察了其在甲苯与叔丁醇反应中的催化性能,并用ICP和NH3-TPD等表征手段对催化剂物化性质进行了表征,结果表明,Mg含量为7.2%对应的催化剂酸量最大。采用MgY8为催化剂,研究了各种反应条件对催化性能的影响。结果发现,在适宜的反应条件下,即反应温度180℃,n(叔丁醇)/n(甲苯)=4,w(甲苯)/w(MgY8)=5,反应时间4 h时,甲苯转化率达48.3%,对叔丁基甲苯选择性为68.8%。 相似文献
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采用MCM-41分子筛催化剂进行液相催化苯酚与叔丁醇的烷基化反应,通过XRD、TEM、BET、NH3-TPD等手段对催化剂进行表征,考察了反应条件对苯酚转化率、对叔丁基苯酚(PTBP)选择性以及改性处理对催化剂性能的影响。结果表明,酸改性后MCM-41分子筛并未改变其结构,酸性增强,微孔体积基本不变,比表面积、孔体积和孔径都增加。在反应温度为130℃、n(叔丁醇)∶n(苯酚)=7∶1的条件下,反应10 h内苯酚平均转化率为65%,PTBP选择性为60%。 相似文献
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采用水蒸气对化学液相沉积硅改性HZSM 5催化剂进行了处理,考察了250~500℃时水热处理温度对催化剂在甲苯择形歧化反应中的催化活性和对二甲苯选择性的影响。实验结果表明,300~350℃时的水热处理效果较好,甲苯转化率和对二甲苯选择性分别达到23.5%和96.5%。在高对位选择性的催化剂上,详细考察了反应温度、反应压力、氢气与甲苯进料比和甲苯进料速率对甲苯转化率、对二甲苯选择性和收率的影响。实验结果表明,高压、较低温度、低液相空速有利于提高对二甲苯的收率,在反应温度420℃、压力2.5 MPa、甲苯的质量空速为1.5 h-1、氢烃摩尔比为2~3的条件下,甲苯转化率为25.8%,选择性为94.1%,对二甲苯收率为10.5%。 相似文献
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采用不同浓度的柠檬酸(HCA)对H-beta分子筛样品进行改性,通过XRD、SEM、TEM、FTIR、N2物理吸脱附、NH3-TPD及吡啶Py-IR等手段对改性分子筛进行了表征。实验结果表明,适宜浓度的柠檬酸改性不但没有破坏H-beta分子筛的骨架结构,而且在脱铝的同时兼具补铝功能。改性后的H-beta分子筛孔道更加畅通,虽然总酸量有所下降,但对烷基化有利的中强酸量和B酸含量却明显增加,催化活性增强。但柠檬酸浓度过高会脱除骨架铝,破坏晶格结构,导致催化活性降低。催化剂的甲苯叔丁基化活性评价表明,适宜的柠檬酸处理浓度为0.25mol/L。在0.25HCA/H-beta催化剂作用下,甲苯转化率为67.0%,对叔丁基甲苯的选择性高达80.4%。 相似文献
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采用共沉淀法制备了Al2O3负载Cu催化剂,表征了其晶相、孔结构、表面形貌,考察了制备条件对催化肉桂醛加氢性能的影响. 结果表明,与浸渍法所制催化剂相比,共沉淀法所制催化剂具有更高的肉桂醛加氢活性;随焙烧温度升高,催化剂活性组分粒径增大,肉桂醛的转化率先升高后下降,873 K还原的催化剂的活性最高;随反应温度升高,反应速率迅速上升,肉桂醇的选择性则下降. 在2 MPa和363 K条件下,反应4 h后肉桂醛的转化率为14.7%,肉桂醇的选择性为56.5%. 相似文献
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采用一步法合成介孔二氧化硅负载的金纳米催化剂,以氯化锡为前驱体,通过浸渍法向金纳米催化剂中引入助剂氧化锡,得到过渡金属氧化物修饰的金纳米催化剂。通过N2吸附-脱附、X射线衍射、透射电镜和固体紫外漫反射光谱等对催化剂结构进行表征。将所合成的催化剂用于苯甲醇选择性氧化反应,考察助剂组分对催化剂性能的影响,结果表明,氧化锡的引入改变了金纳米颗粒的表面电子结构,增加了催化剂活性与选择性;但随着氧化锡含量继续增加,催化剂活性降低,这主要是因为金纳米颗粒表面过渡金属氧化物覆盖度增加,减少了催化剂活性组分与苯甲醇的接触。当氧化锡质量分数0.2%时,催化剂效果最佳,在100℃和氧气压力0.2 MPa下反应3 h,苯甲醇转化率25.7%,苯甲醛选择性75.9%,苯甲酸选择性15.8%,苯甲酸苄酯选择性6.3%。 相似文献
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酸性中心对复合氧化物催化苯酚羟基化反应的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
铁基复合氧化物催化苯酚羟基化反应具有明显的诱导期,适当引入酸性中心,在氧化还原活性位的共同存在下,可以迅速缩短羟基化反应的诱导期;酸性中心弱或没有采用酸改性的复合氧化物催化剂,对苯酚羟基化反应催化作用活性低,催化剂用量大,反应诱导期不稳定。乙酸、乙酸酐等有机弱酸可以直接加入羟基化反应体系。对复合氧化物催化剂进行后处理改性,引入适当的酸性中心,有助于提高催化剂的活性,缩短甚至消除羟基化反应诱导期,避免由于未反应过氧化氢的积累增加反应器运行的风险,提高过氧化氢有效利用率和目标产物选择性。将5.3g苯酚、0.051g催化剂、过氧化氢与苯酚的物质的量比为0.33,在65℃下,于10.6g溶剂水中反应,时间为30min,反应诱导期仅5min,苯酚转化率达21.2%,苯二酚选择性为92.9%,过氧化氢有效利用率为59.6%。分析了直接加入酸性中心和对复合氧化物催化剂进行酸改性所带来的问题,推测了苯酚羟基化反应的机理。 相似文献
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氢氟酸改性USY分子筛催化合成乙基叔丁基醚的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
以氢氟酸改性USY为催化剂,乙醇和叔丁醇为原料,合成乙基叔丁基醚(ETBE)。与未改性USY和国产强酸性阳离子树脂D005相比,氢氟酸改性USY的催化作用显著。分别考察了催化剂负载量、反应温度和反应时间等因素对醚化反应的影响。最佳操作条件为:n(乙醇)∶n(叔丁醇)=2∶1,原料质量为10 g,催化剂用量为1 g,USY分子筛上氢氟酸负载量6%,反应温度120 ℃,反应时间3 h。最佳操作条件下乙基叔丁基醚的产率为52.46%,叔丁醇转化率为55.83%,选择性为95%。 相似文献
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采用离子交换法制备由不同浓度硼酸改性的Hβ沸石分子筛,并利用XRD、NH3-TPD和红外-吡啶对催化剂进行表征。结果表明,硼酸改性后的Hβ沸石分子筛弱酸中心强度有所增加,强酸中心强度略有下降,产生的总酸量增加且以L酸为主,L酸中心有利于反应。研究了改性后的Hβ沸石分子筛对2-(4’-乙基苯甲酰基)苯甲酸脱水合成2-乙基蒽醌反应催化性能的影响。系统考察了反应温度、反应时间和进料速率对2-(4’-乙基苯甲酰基)苯甲酸转化率和2-乙基蒽醌选择性的影响,最佳反应条件为:反应温度240 ℃,催化剂用量1.0 g,进料速率0.5 mL·min-1,反应时间1 h。在此条件下,2-(4’-乙基苯甲酰基)苯甲酸转化率为44.59%,2-乙基蒽醌选择性为77.56%。 相似文献
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以糠醇为碳源,在酸性中孔模板剂MSU-S上缩合,合成具有中孔结构碳材料(MC),通过浸渍法合成Pt/MC催化剂。采用XRD、BET、SEM和TEM等手段对MC和Pt/MC进行表征,MC富含中孔,有效分散Pt纳米粒子并在反应过程中稳定Pt。研究Pt/MC对3,4-二氯硝基苯催化加氢反应的催化性能,在3,4-二氯硝基苯 1 mmol、催化剂用量100 mg、乙醇5 mL、反应温度30 ℃、常压氢气和反应时间6 h条件下,3,4-二氯硝基苯转化率达100%,3,4-二氯苯胺选择性达99.7%,Pt/MC重复使用5次,催化性能保持不变。 相似文献
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将实验室自制的离子液体[BMIM]BF_4固载在活性炭上作为催化剂,研究其在甘油与叔丁醇醚化反应中的催化性能,并利用单因素实验考察反应温度、反应时间、n(叔丁醇)∶n(甘油)和催化剂离子液体负载量对甘油转化率以及醚化产物选择性的影响。结果表明,在无需额外添加溶剂、n(叔丁醇)∶n(甘油)=4∶1和离子液体负载量为甘油质量的9%条件下,在85℃,以150 r·min~(-1)速率反应10 h,甘油羟基转化率最高可达73%,甘油二醚和甘油三醚选择性分别为32.67%和16.81%。 相似文献