Ni掺杂的Pt/C碱性条件下电催化氧还原性能(英文)

采用溶胶法制备了用于阴离子膜直接甲醇燃料电池的Pt-Ni/C阴极电催化剂,用XRD、XPS和TEM对催化剂进行了表征,电位线性扫描伏安法测试电化学活性及抗甲醇性.结果表明,制备的Pt-Ni合金颗粒分布均匀,粒径为3～5 nm;掺杂Ni元素可显著增加Pt的催化活性和抗甲醇性,在相同碱性电解液中,不同原子比例Pt-Ni/C的催化剂以Pt50Ni50/C的活性最高,抗甲醇性相对Pt/C有显著提高,在0.1 mol/L KOH溶液中其最大电流密度达到106 mA/mg,氧电还原起始过电位比Pt/C的小50 mV.     

SnO_2纳米棒负载Pd-Sb催化甲酸电氧化

采用溶剂热法制备了SnO_2纳米棒载体,用溶剂热还原法制备了Pd/SnO_2催化剂和不同Pd/Sb原子数比的系列PdSb/SnO_2复合催化剂。用XRD、SEM、TEM、EDS等手段对样品进行分析表征,并以循环伏安法对比评价催化剂对甲酸的电催化氧化性能。表征结果表明,制备所得SnO_2纳米棒载体为针状,大小均匀,平均直径为100 nm;负载所得催化剂中活性粒子大小约为13.5 nm,掺杂Sb后,粒径约为9.5 nm。电催化氧化性能对比结果表明,Pd/Sb原子数比为4:1的Pd_4Sb/SnO_2复合催化剂对甲酸的氧化具有较好的催化能力,当E=0.25 V(vs SCE)时,Pd_4Sb/SnO_2上甲酸氧化的峰电流密度达到25 mA/cm~2,远远高于Pd/SnO_2催化剂。     

石墨烯载体上直接合成具有Pt(100)择优取向的催化剂及其电催化性能

以石墨烯为载体,乙二醇为还原剂,采用油浴法,通过加入不同添加剂作为形状导向剂合成了Pt(100)晶面择优取向的催化剂,并探讨了催化剂的性能。利用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、感应耦合等离子原子发射光谱(ICP-AES)及扫描电镜(SEM)对所合成的催化剂进行微观表征,利用电化学工作站对所合成的催化剂进行电化学性能测试。结果表明,添加KBr参与合成的Pt(100)晶面择优取向的催化剂,其微观粒子的立方体形貌最为规整,且形成最彻底。同时,其电催化性能最优,电化学活性表面积为42.43 m~2/g,对乙醇氧化的峰值电流密度为417.67 A/g,1100 s的稳态电流密度为149.50 A/g,对乙醇催化氧化反应的活化能最低,为24.76 kJ/mol。对乙醇氧化峰电流密度保持率为82.26%。     

Pdx-Co/C催化甲酸的电氧化性能研究

以活性碳(Vulcan XC-72)为载体,用化学还原法制备了不同Pd/Co摩尔比的Pdx-Co/C催化剂。用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)及X射线光电子能谱(XPS)对催化剂进行了表征,采用循环伏安法考察了催化剂对甲酸电氧化反应的催化性能。结果表明,Pdx-Co复合催化剂粒子均匀分散在碳载体表面;催化剂中掺入的少量Co元素部分进入Pd晶格,形成了Pd-Co合金;随着Pd/Co摩尔比的增加,Pd颗粒粒径先增大后减小,催化活性也表现出相同的变化趋势;当Pd:Co=8:1时,所得Pd8-Co/C对甲酸氧化的催化活性最高,峰电流密度可达到15.907 mA/cm²。     

喷雾干燥法制备碳载铂钴镍合金催化剂及其甲醇催化氧化性能研究

本文以氯铂酸、氯化镍和硝酸钴为原料,XC-72炭黑为载体,通过雾化干燥法结合煅烧还原制备碳载铂基（PtCo Ni）分散性好的多元合金纳米粒子催化剂。重点研究表面经过改性的炭黑对合金纳米粒子形成和分散的影响规律,研究碳载PtCoNi（原子比为1:1:1）合金纳米粒子的甲醇催化氧化活性、抗CO中毒能力和耐久性,以及不同原子比对催化氧化甲醇活性和抗CO中毒能力的影响规律。研究结果表明,采用表面改性后的炭黑作为载体,制备的碳载铂基（PtCoNi）催化剂为合金纳米粒子,且纳米粒子在炭黑表面分散均匀,粒径分布在1-4nm,平均粒径为2.3nm;与商用的Pt/C催化剂相比,PtCoNi/C（原子比为1:1:1）催化剂具有更高的甲醇催化氧化活性、耐久性和抗CO中毒性;不同原子比铂基多元催化剂在催化氧化甲醇活性上的顺序为：PtCoNi/C>Pt3CoNi/C>Pt5CoNi/C,抗CO中毒性顺序为：PtCoNi/C>Pt3CoNi/C>Pt5CoNi/C。     

石墨烯载体上直接合成具有Pt(100)择优取向的催化剂及其电催化性能研究

以石墨烯为载体,乙二醇为还原剂,采用油浴法,通过加入不同添加剂作为形状导向剂合成了Pt(100)晶面择优取向的催化剂,并探讨了催化剂的性能。利用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、感应耦合等离子原子发射光谱 (ICP-AES)及扫描电镜(SEM)对所合成的催化剂进行微观表征,利用电化学工作站对所合成的催化剂进行电化学性能测试。结果表明,添加KBr参与合成的Pt(100)晶面取向的催化剂,其微观粒子的立方体形貌最为规整,且形成最彻底。同时,其电催化性能最优,电化学活性表面积为42.43m2/g,对乙醇氧化的峰值电流密度为417.67A/g,1100s的稳态电流密度值为149.50A/g,对乙醇催化氧化反应的活化能最低,对乙醇氧化峰电流密度保持率为82.26%。     

杂多酸修饰碳载铂钌电极的电催化性能

利用化学还原法合成了PtRu/C催化剂,并通过XRD测试表明铂钌形成了合金相.分别采用磷钼酸和磷钨酸对PtRu/C电极进行了修饰,并用循环伏安曲线和不同电位下的恒电位I-t曲线测试了它们的性能.结果发现:磷钼酸修饰的PtRu/C电极氧化甲醇的电催化活性更高.     

MnO_2@graphene复合材料的制备及其对微生物燃料电池阴极氧还原反应的催化活性EI北大核心CSCD

以高锰酸钾、草酸锰、石墨烯为原料,采用化学共沉淀法制备MnO_2@graphene复合材料,用X射线衍射、红外光谱、拉曼光谱、扫描电镜、比表面测定等对其进行表征。以MnO_2@graphene为MFC阴极氧还原反应催化剂,采用循环伏安法和电化学阻抗法研究MnO_2@graphene催化电极对氧还原反应的催化活性。结果表明:粒度为400 nm左右的MnO_2颗粒通过静电相互作用均匀而牢固地分散在纸片状graphene表面,形成MnO_2@graphene复合材料。循环伏安测试结果表明:当扫描速率为5 m V/s时,虽然MnO_2@graphene催化电极在p H为7.0的磷酸盐缓冲体系(PBS)的氧还原反应起峰电位比Pt/C催化电极负0.048V,但其峰电位(-0.440 V)与Pt/C催化电极的起峰电位(-0.434 V)接近。随着循环次数的增加,MnO_2@graphene催化电极的起峰电位稍有下降,但峰电流密度下降很小,表明MnO_2@graphene催化剂具有更好的氧还原催化活性和更优秀的循环稳定性。电化学阻抗实验发现:MnO_2@graphene催化电极的电荷转移阻抗为12.6?,比同条件下Pt/C催化电极和MnO_2催化电极的低,表明由于graphene增加MnO_2的导电性,降低催化电极电荷转移阻抗,加快电子的转移速率,促进阴极氧还原反应。     

碱性条件下M/C(M=Pt, Pd, Ni, Ag, Au)对甲醇氧化电催化活性的对比研究

用化学还原法制备了M/C(M=Pt, Pd, Ni, Ag, Au) 5种纳米金属碳截催化剂,用XRD、XPS分别表征活性物的晶相结构、表面组成和价态形式,用TEM观察催化剂微观形貌,用循环伏安法测定不同催化剂对甲醇氧化的电催化活性。结果表明,催化剂中的纳米金属粒径在3~11 nm之间,纯度较高,在载体表面的分布较为均匀;Pd/C催化剂对甲醇氧化有较好的催化作用,Ni/C对甲醇氧化有一定的活性,而Ag/C和Au/C几乎没有活性。在1 mol·L-1CH3OH+1 mol·L-1NaOH条件下,Pd/C对甲醇氧化最高峰电流密度为890 mA·mg-1,约为Pt/C的66%,Ni/C对甲醇氧化最高峰电流密度为6.3 mA·mg-1,仅为Pt/C的0.46%。     

Ir改性的Pt-Ru/C催化剂的研究

以H2PtCl6·6H2O和H2IrCl6·6H2O为前驱体,通过化学还原共沉积方法制备了Pt和Ir不同摩尔比的Pt-Ir/C催化剂,同时在Pt-Ru/C催化剂中添加一定量的Ir,得到Pt-Ru-Ir/C催化剂.对样品进行了TEM,XRD和XPS表征并在甲醇、乙醇硫酸溶液中进行了电化学性能(CV、CA)测试.结果表明,在Pt基催化剂中添加合适的Ir后,甲醇、乙醇的电催化氧化性能均明显提高,其中Pt、Ru和Ir的摩尔比为4:4:1的Pt-Ru-Ir/C催化剂对于直接醇类具有最佳的电催化氧化性能.     

Preparation and catalytic activity of CO-resistant catalyst core-shell Au@Pt/C for methanol oxidation

Au@Pt core-shell nanoparticles were successfully synthesized by a successive reduction method and then assembled on Vulcan XC-72 carbon surface.Furthermore,its composition,morphology,structure,and activity towards methanol oxidation were characterized by UV-vis spectrometry,transmission electron microscopy (TEM),high-resolution TEM (HRTEM),X-ray diffraction (XRD),X-ray photoelectron spectroscopy (XPS),and cyclic voltammetry (CV).Results reveal that Au@Pt/C catalyst has better activity towards methanol oxidation than the pure platinum prepared under the same conditions.When the atomic ratio of Au to Pt in the prepared Au@Pt/C catalyst is 1∶2,this catalyst exhibits best electrocatalytic activity towards methanol oxidation in acidic media,and the peak current density on this catalyst is ～2.0times higher than that on Pt/C catalyst.The better catalytic activity of Au@Pt/C results from its better resistance to toxic CO than Pt/C because the CO oxidation on Au@Pt/C is 60 mV more negative than the case on Pt/C.     

碳载金铂双金属催化剂催化活性研究

采用KBH4做还原剂、PVP做保护剂,化学法一步合成Au-Pt合金纳米粒子,应用UV-Vis、TEM、XRD等手段对其进行了表征.将所合成的合金纳米粒子负载在碳黑上,获得Au-Pt双金属碳载催化剂,应用循环伏安法(CV)检测了催化剂对甲醇的电催化氧化活性.研究表明,Au-Pt/C催化剂的催化活性明显高于Pt/C的,说明...     

Comparative studies of adsorbed CO and methanol electrooxidation on carbon supported Pt and PtRu catalysts in acid solution

1. Introduction Direct methanol fuel cells (DMFCs) have con-siderable advantages compared to gas feed (H2/air) polymer electrolyte membrane (PEM) fuel cells [1-2]. The hydrogen PEM fuel cells use gaseous hy-drogen as fuel. But there is no source and infra-structure established yet for hydrogen distribution and storage, neither as a liquid nor as a gas. How-ever, the DMFC, similar to a proton exchange membrane fuel cell (PEMFC), uses methanol fuel directly for electric power generation …     

Studies on the electrocatalytic properties of PtRu/C-TiO2 toward the oxidation of methanol

PtRu/C-TiO₂ catalysts were prepared by hydrolysis of Ti(OBu)₄ on commercial PtRu/C. The catalyst was characterized by XRD, TEM, and XPS. The electrochemical performance of catalysts was testified by cyclic voltammetry (CV) and chronoamperometry (CA) in 0.5 M C₂H₅OH + 0.5 M H₂SO₄ solution. The results showed that the added TiO₂ can improve the electrocatalytic properties of the catalyst toward methanol oxidation. The mechanism for the effects of TiO₂ on catalytic activity of PtRu/C to methanol oxidation is also discussed.     

Fabrication, annealing, and electrocatalytic properties of platinum nanoparticles supported on self-organized TiO2 nanotubes

The platinum nanoparticles supported on self-organized TiO2 nanotubes （Pt-TiO2/Ti） were prepared using electrochemical anodic oxidation followed by cathodic reduction. The structure and chemical nature of the Pt-TiO2/Ti electrocatalyst were investigated by X-ray diffraction （XRD） and scanning electron microscopy （SEM）. Both XRD and SEM results indicate the presence of platinum on nanotubular TiO2. The stability of the Pt deposits was also investigated in 0.5 mol/L H2SO4 solution by cyclic voltammetry. The electrocatalytic activity of the Pt-TiO2/Ti catalyst exhibits enhancement effect during electro-oxidation of methanol when annealed to anatase. Successive cyclic voltam- mograms of methanol oxidation on the Pt-TiO2/Ti electrocatalyst shows unique electrocatalytic characteristics when compared to methanol oxidation on the bulk Pt catalyst. This is because of further quick oxidation of adsorbed CO by Pt （111） facets of Pt particles on self-organized TiO2 nanotubes when the formation of an electroactive film onto the working catalyst surface occurs.     

直接甲酸燃料电池阳极催化剂的研究

为了改善铂基催化剂氧化甲酸的活性,制备磷钼酸和钼酸钠修饰铂电极,并利用循环伏安曲线评价它们对甲酸氧化的电催化活性。结果表明:磷钼酸与钼酸钠修饰铂电极均可提高铂基电极氧化甲酸的催化活性。此外,NiSO4可以提高甲酸在磷钼酸修饰铂电极上的电催化氧化活性。