活性炭基π络合吸附剂的制备及其脱除二硫化碳性能研究

以活性炭(AC)为载体,浸渍法制备了过渡金属负载型吸附剂。考察浸渍液、吸附温度对吸附剂脱除低浓度二硫化碳(CS2)的性能影响,并对吸附剂的再生性能进行了研究。通过XRD、N2物理吸附、FE-SEM对吸附剂进行了表征。结果表明,K2CO3处理能够有效增加AC载体的微孔数量。Ag+在AC表面易被还原成Ag0,降低了与CS2的络合作用。Cu(NO3)2改性后活性组分为Cu2O,提高AC表面软酸性,促进与CS2的π络合作用。K2CO3-Cu(NO3)2改性后,吸附剂(CuKAC)脱除CS2的效果最佳,吸附量达到了77.32mg/g。吸附温度是影响CuKAC吸附剂脱除CS2性能的重要因素,吸附温度20℃时吸附性能最好。N2气氛下再生温度200℃时CuKAC的再生率达到100%,10次吸附/再生后吸附剂的吸附能力保持稳定。     

Cu(NO_3)_2浸渍改性活性炭吸附剂的制备及其脱硫性能研究

采用浸渍法制备了Cu(NO_3)_2改性的活性炭吸附剂,以低浓度硫化氢和氮气混合气为模拟原料气,在固定吸附床上考察了吸附剂制备条件对脱除硫化氢性能的影响。结果表明,浸渍Cu(NO_3)_2能有效改善活性炭对硫化氢的吸附脱硫能力,在Cu(NO_3)_2浸渍浓度为5(wt)%、浸渍时间24h、焙烧温度300℃的条件下,制备的改性活性炭吸附脱硫效果最佳,饱和硫容和脱硫率分别达到55.4 mg·g~(-1)和98.92%,饱和硫容比未经改性的活性炭提高了38.2 mg·g~(-1)。     

K2CO3/金属氧化物吸附CO2的研究

研究了K_2CO_3/MgO和K_2CO_3/Al_2O_3吸附CO_2的性能。研究表明:K_2CO_3/MgO和K_2CO_3/Al_2O_3对CO_2吸附的容量分别为105.8 mg/g和66 mg/g。吸附剂载体是钾基吸附剂吸附CO_2性能差异的原因之一,MgO载体的CO_2吸附容量(42.3 mg/g)大于Al_2O_3(20 mg/g)。钾在不同载体中的物相差异是造成CO_2吸附性能差别的另一原因。在K_2CO_3/MgO吸附剂中,钾仅以K_2CO_3形式存在,在吸附CO_2过程中,CO_2与K_2CO_3以及MgO共同作用生成了K_2Mg(CO_3)_2。而在K_2CO_3/Al_2O_3吸附剂中,不仅有K_2CO_3物相,还检测出KAl(CO_3)_2(OH)_2物相,在吸附CO_2过程中,K_2CO_3转化成KHCO_3,而KAl(CO_3)_2(OH)_2未参与CO_2的吸附。     

Cu、Ag改性活性炭常温脱除低浓度羰基硫性能

采用等体积浸渍法,以硝酸处理后的活性炭(AC-HN)为载体,Ag NO3和Cu(NO3)2为原料制备了Cu/ACHN和Ag/AC-HN吸附剂。研究了浸渍液、焙烧温度、焙烧时间和负载量对吸附剂常温脱除低浓度羰基硫(COS)性能影响,并通过N2物理吸附、FE-SEM、TG-DTG、XRD、FTIR对吸附剂进行了表征。动态吸附结果表明,改性后的吸附剂吸附COS的能力提升。Ag+在AC表面被还原成Ag0。Cu/AC-HN活性组分以Cu2O存在,表现出更佳的吸附能力。Cu(NO3)2改性后,吸附剂比表面积降低,AC原有官能团没有发生变化。焙烧温度对Cu/AC-HN活性组分物相有较大影响。焙烧温度升高,Cu(NO3)2逐渐分解成CuO,CuO被AC还原成Cu2O,350℃时Cu2O的量达到最高。进一步提高温度,Cu2O被还原成Cu0,Cu2O量降低。AC对COS的吸附量为7.5 mg/g。当焙烧温度350℃、焙烧时间1.5 h、铜负载量5%时,Cu/AC-HN吸附COS的效果最好,吸附量达到14.8 mg/g。     

KOH改性活性炭吸附羰基硫及再生性能的研究

制备了KOH改性活性炭吸附剂并用于脱除低浓度羰基硫(COS),利用氮气物理吸附、X射线光电子能谱、CO_2程序升温脱附、傅里叶变换红外光谱对吸附剂进行表征。考察了浸渍液质量分数及吸附条件对改性活性炭脱除COS性能的影响,并进行了再生性能测试。实验结果表明,浸渍液质量分数为10%时吸附剂的穿透吸附量最大,为40. 64 mg/g;在一定范围内,吸附效果与原料气流速成反比,与吸附温度成正比; COS在吸附剂表面反应主要生成了硫酸盐和硫单质;经过4次再生后,10OH/AC吸附剂的穿透吸附量仍达34. 32 mg/g,表明10OH/AC吸附剂具备一定工业应用潜力。     

Cu、Ag改性活性炭常温脱除低浓度羰基硫性能研究

采用等体积浸渍法,以硝酸处理后的活性炭（AC-HN）为载体,AgNO3和Cu(NO3)2为原料制备了Cu/AC-HN和Ag/AC-HN吸附剂。研究了浸渍液、焙烧温度、焙烧时间和负载量对吸附剂常温脱除低浓度羰基硫（COS）性能影响,并通过N2物理吸附、FE-SEM、TG-DTG、XRD、FTIR对吸附剂进行了表征。动态吸附结果表明,改性后的吸附剂吸附COS的能力提升。Ag+在AC表面被还原成Ag0。Cu/AC-HN活性组分以Cu2O存在,表现出更佳的吸附能力。Cu(NO3)2改性后,吸附剂比表面积降低,AC原有官能团没有发生变化。焙烧温度对Cu/AC-HN活性组分物相有较大影响。焙烧温度升高,Cu(NO3)2逐渐分解成CuO,CuO被AC还原成Cu2O,350 ℃时Cu2O的量达到最高。进一步增加温度,Cu2O被还原成Cu0,Cu2O量降低。AC对COS的吸附量为7.5mg/g。当焙烧温度350℃、焙烧时间1.5h、铜负载量5%时,Cu/AC-HN吸附COS的效果最好,吸附量达到14.8mg/g。     

Co改性活性炭吸附NO的实验研究

采用Co(NO_3)_2对活性炭进行改性,考察浸渍浓度和吸附温度等条件对活性炭吸附NO性能的影响,并对已吸附NO的0.3 mol·L~(-1)的Co(NO_3)_2改性活性炭进行再生。通过BET、SEM、吸附等温线和FT-IR表征样品的比表面积、颗粒形貌和表面官能团。结果表明,当浸渍溶液浓度为0.3 mol·L~(-1)时,吸附效果最佳,80 min时吸附效率达88.90%。活性炭的吸附效率随着温度升高而降低,用0.3 mol·L~(-1)Co(NO_3)_2改性的活性炭在200℃时的吸附效率大于90%,并可持续50 min。SEM和FT-IR表征结果表明,在Co(NO_3)_2改性的活性炭表面和孔隙生成了Co_3O_4,促进NO催化氧化为NO_2并进行吸附。加热再生后的0.3 mol·L~(-1)Co(NO_3)_2改性活性炭对NO的吸附效率在60 min内仍高于88.90%,再生效果较好,可持续再生利用。     

包覆改性纳米CaO基CO_2吸附剂的反应吸附性能

对包覆改性纳米CaO基CO_2吸附剂的反应吸附性能进行研究,分别采用惰性材料MgO和TiO_2对纳米CaCO_3表面进行包覆改性,并以铝溶胶为黏结剂,通过混合造粒的方法制备改性纳米CaO基CO_2吸附剂。在相同的吸附温度(600℃)、CO_2分压(0.015 MPa)、再生温度(750℃)以及N_2气氛的条件下,采用热重分析仪(TGA)分别考察了吸附剂的分解温度、吸附速率、吸附容量及循环吸附容量的稳定性。结果表明:MgO和TiO_2包覆改性吸附剂的分解温度较未包覆改性的吸附剂分解温度分别提高了20和35℃:经过30次循环后,包覆改性的吸附剂的吸附速率和吸附容量均明显大于未改性的吸附剂,其中包覆TiO_2改性的吸附剂具有较好的吸附容量稳定性,30次循环后,吸附容量衰减率为34.85%,包覆MgO改性的吸附剂吸附容量衰减率为38.89%,而未经过包覆改性的吸附剂吸附容量衰减率为54.87%。     

负载型K_2CO_3/5A吸附剂的碳酸化反应特性研究

为了探究5A分子筛作为载体时钾基吸附剂的脱碳性能,文中利用SEM,BET,XRD分析表征了吸附剂微观特性,并在小型固定床中研究了K_2CO_3、5A分子筛以及K_2CO_3/5A的碳酸化特性,揭示了K_2CO_3/5A碳酸化反应机理,探究了温度和CO_2体积分数等反应条件对脱碳特性的影响。研究发现:载体5A分子筛表面孔隙结构丰富,在反应前后不发生化学反应,对CO_2的吸附表现为物理吸附;而负载后的K_2CO_3/5A吸附剂相比K_2CO_3,孔隙结构明显得到改善,物理吸附显著增加,同时反应接触面积增加,促进了K_2CO_3与CO_2化学反应正向进行,增强了化学吸附,因而具备优越的反应活性。当温度为70℃,CO_2体积分数为5%时,吸附剂的碳酸化性能较好。该结果确定了K_2CO_3/5A的碳酸化反应性能及脱碳机理,为钾基吸附剂的载体选择提供了理论依据。     

Cu/MIL-101(Cr)吸附剂的制备及其CO吸附性能

采用浸渍法将甲酸铜与氯化铜前驱体负载到金属有机骨架材料MIL-101载体上,通过改变活化温度和铜盐负载量,制备Cu/MIL-101吸附剂。用XRD、FT-IR、TG、N_2吸附和脱附等表征手段考察材料的结构和性能,测试Cu/MIL-101吸附剂在101.3k Pa、25℃的CO、N_2吸附量。结果表明,制备该吸附剂的最佳活化温度为220℃,最佳铜盐负载量为4mmol·(gMIL-101)~(-1)。铜基改性后的吸附剂CO的吸附量由23.93cm~3·g~(-1)提高到53.55cm~3·g~(-1),N_2的吸附量由5.81cm~3·g~(-1)下降到3.29cm~3·g~(-1),用理想吸附溶液理论IAST模型预测CO/N_2吸附选择性由26提高到2194。吸附剂可在200℃、真空下再生。     

有机胺功能化介孔固体吸附剂吸附分离CO_2性能研究

针对当前固体胺CO_2吸附剂存在吸附容量小、循环稳定性差等问题,采用高比表面积、易嫁接胺的介孔SBA-15作为载体,研究分子筛模板剂脱除方法和有机胺改性方法对制备的固体吸附剂吸附性能的影响,并采用N_2物理吸附、X射线衍射、红外光谱、热失重分析等表征技术并对样品进行表征。实验结果表明,通过嫁接和浸渍能够合成出不同有机胺负载量的胺功能化吸附剂,其中混合胺嫁接法改性的APTES-SBA(U)-T60吸附剂其吸附容量最大,在75℃下的纯CO_2气氛中吸附量达到192.05 mg/g,优于溶剂萃取和煅烧法去除模板剂。此外,混合胺嫁接法制备的样品在多次的吸/脱附操作下,CO_2吸附稳定性良好,表明混合胺修饰的吸附剂具有很好的稳定性和再生性。     

活性炭负载铜吸附剂的制备与脱除噻吩的研究

采用等体积浸渍法制备了以活性炭为载体的Cu/AC吸附剂,并进行了模型柴油中噻吩的吸附脱除性能研究。采用N2吸附、SEM、TEM及XRD技术对吸附剂进行了表征。考察了浸渍时间、负载量、焙烧时间、焙烧温度对吸附脱硫效果的影响,得出吸附剂的最佳制备条件:浸渍时间为12 h,Cu负载量为5%(wt),焙烧温度为400 oC,焙烧时间为2 h。在此条件下制备的吸附剂对模型油中噻吩的脱除率达95.7%。最后对吸附机理进行了初步探讨,一价铜对噻吩的吸附作用较强,可能是通过π键配位作用对噻吩进行脱除的,具体的吸附机理仍待于进一步研究。     

乙醇胺改性多孔材料吸附电厂烟气中CO_2的研究

采用乙醇胺(MEA)对有序介孔氧化铝(OMA)、有机铝(MIL-53(Al))、NaY分子筛进行改性,制备出3种吸附剂(OMA-MEA、MIL-53(Al)-MEA、NaY-MEA)。通过N_2等温吸附脱附曲线(BET、BJH)、红外光谱(IR)、透射电镜(TEM)等方法对吸附剂进行表征,探讨吸附压力、空速及再生时间和次数等对吸附剂吸附CO_2性能的影响。结果表明,3种吸附剂的表面结构有所差异,最终造成其对CO_2的吸附能力有一定的差异。随着吸附压力的增加,3种吸附剂的饱和吸附量均有所增加。3种材料的吸附效果和选择性随着空速的增加,均有所减弱。3种吸附剂经过再生-吸附连续循环8次后,CO_2饱和吸附量的下降率控制在5%以内,吸附性能稳定。     

共沉淀法制备PdFe/Al_2O_3脱汞吸附剂

基于贵金属Pd具有较好的中温煤气脱汞活性以及Fe_2O_3具有良好的同时脱除中低温煤气中单质汞和硫化氢的能力,以(NH_4)_2CO_3为沉淀剂在不同条件下用共沉淀法制备了一系列PdFe/Al_2O_3吸附剂。在200℃模拟煤气(N_2-CO-H_2-H_2S-Hg)气氛的固定床反应器中进行了吸附剂单质汞脱除实验。研究了沉淀体系pH值和焙烧温度对吸附剂物化特性以及脱汞性能的影响,并探究了吸附剂的脱汞机理。对吸附剂进行N_2吸附、X射线衍射(XRD)、拉曼光谱和X射线光电子能谱(XPS)等表征分析。结果表明,沉淀体系pH值和焙烧温度通过影响吸附剂物理结构和吸附剂上活性组分Pd的表面含量,进而影响吸附剂的脱汞性能,在pH值为8,焙烧温度为700℃条件下,制备的吸附剂具有较高的脱汞活性。     

Y型分子筛吸附剂的噁唑吸附性能

采用了一种Y型分子筛作为丙烯腈中噁唑脱除吸附剂。首先考察了原料中w(噁唑)、空速、吸附温度对吸附剂性能的影响,然后通过N_2物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)和NH_3-TPD等分析表征手段,研究了不同再生方法对吸附剂的影响。结果表明,吸附温度为70℃,原料质量空速为0.35 h~(-1)时,吸附剂表现出更好的噁唑吸附效果;采用柠檬酸溶液对失活催化剂处理4 h,并在500℃焙烧8 h,再生吸附剂的性能最好,吸附剂寿命为665 h,单位吸附剂的吸附量为19.9 mg/g。     

MnOx改性活性炭用于模拟烟气中Hg0的脱除

采用浸渍法制备了MnO_x改性活性炭(MnO_x/AC),用于模拟煤燃烧烟气中的元素态汞的脱除。实验研究了吸附剂的Mn负载量、吸附温度和烟气组分对所制备的改性活性炭的脱汞性能的影响,以及SO_2对活性炭脱汞的抑制作用机理。研究结果表明,当模拟烟气中含有5%(体积) O_2,Mn负载量为14%(质量),吸附温度为150℃时,改性活性炭的平均脱汞效率为97.0%(3 h)。模拟烟气中少量的O_2和微量的HCl、NO均对汞的脱除起促进作用,而微量的SO_2则对汞的脱除有抑制作用。通过吸附后的MnO_x改性活性炭的TG/DTG、XPS和Hg-TPD分析,推测SO2对改性活性炭脱汞的抑制作用是由于其消耗MnO_x中的晶格氧,形成的硫酸盐占据了14Mn/AC表面上的活性位点所致。模拟烟气中微量的NO可以有效降低SO_2对脱汞的抑制作用。     

KOH改性活性炭及其对微量乙烷的吸附性能

采用KOH改性椰壳活性炭(AC)作为吸附剂,调变KOH和AC的质量比(KOH/AC,以下简称碱碳比)和活化温度制备一系列改性吸附剂,通过动态吸附法评价其脱除微量乙烷的性能,并与AC进行对比研究。评价结果表明,最佳制备条件为:KOH和吸附剂的最佳碱碳比为0. 5,最佳活化温度为800℃。在该条件下制备的KOH改性AC吸附剂的乙烷穿透吸附量达到482. 1μg/g,高于AC的169. 6μg/g。表征结果显示,与AC相比,KOH改性AC表面的氧含量更高,并增加了吸附剂的微孔数量,微孔比率从75. 3%增加到了83. 9%,并有适量的介孔,该结构有利于对乙烷的吸附。     

氧化铈改性Pd/Fe3O4吸附剂脱汞性能研究

氨基化的磁性Fe_3O_4纳米颗粒负载贵金属Pd制备的Pd/Fe_3O_4吸附剂具有良好的汞脱除性能,且容易分离再生。但煤气中的H_2S气体对Pd有较强的毒化作用,而氧化铈在还原性气体环境中具有脱除H_2S的能力,因此引入一定量的氧化铈制得Pd-CeO_2/Fe_3O_4吸附剂有望提高该吸附剂的抗硫性和脱汞性能。考察了200℃下不同氧化铈含量和煤气气氛(N_2-H_2S-CO-H_2)对Pd-CeO_2/Fe_3O_4吸附剂脱汞性能的影响和吸附剂的再生性能,结合N_2物理吸附、透射电镜(TEM)、电感耦合等离子体-原子发射光谱仪(ICP-OES)和X射线光电子能谱(XPS)等一系列表征分析,探究了该吸附剂的脱汞机理。结果表明,当CeO_2/Fe_3O_4(质量比)为0.2时,制备的吸附剂在200℃,N_2气氛下具有较好的脱汞活性,且多次再生后仍有较稳定的汞脱除能力。因此,CeO_2的引入可以缓解H_2S对Pd的毒化作用,进而提高吸附剂的脱汞活性。     

AgY吸附剂的吸附脱硫性能及竞争吸附研究

以NaY分子筛为载体,通过液相离子交换法制备了Ag改性的AgY分子筛,并对其进行了X射线衍射(XRD).原子吸收光谱(AAS)、N2吸附比表面积(BET)、X射线光电子能谱(XPS)和扫描电镜(SEM)等表征分析.以噻吩/石油醚体系为模型化合物,考察了吸附温度、吸附时间等吸附条件对吸附剂吸附性能的影响,结果表明吸附温度...     

Cu-Mn氧化物催化N_2O直接分解性能

分别以Cu(NO_3)_2·3H_2O和50%Mn(NO_3)_2水溶液为铜源和锰源,K_2CO_3为沉淀剂,采用沉淀法和共沉淀法制备单一Cu、Mn氧化物催化剂和Cu-Mn-O复合氧化物催化剂,用于催化N_2O直接分解反应,并利用N_2物理吸附-脱附、XRD、FT-IR和TPR等进行表征。结果表明,单一Cu和Mn氧化物分别以体相CuO和Mn2O_3物相形式存在,Cu-Mn-O复合氧化物中除形成CuMn_2O_4尖晶石物相外,还有一定量小晶粒CuO,较单一氧化物具有更加优异的还原性能,表现出较高的催化N_2O直接分解活性。在空速10 000 h~(-1)和N_2O体积分数0.1%条件下,Cu-Mn-O复合氧化物催化剂可在440℃催化N_2O完全分解,分别较单一Cu和Mn氧化物催化剂降低了40℃和60℃。