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分别采用氢氧化钾和碳酸钾溶液为沉淀剂,制备了两种Ni/MgO催化剂(依次标记为NM1、NM2),用BET、XRD、TPR、TG及活性评价等方法考察了沉淀剂对Ni/MgO催化剂的物化性质和催化性能的影响。研究结果表明,两种催化剂中的镍物种虽均以镍镁固溶体形式存在,但还原性能存在明显差异,NM1中镍物种与载体具有较强的相互作用。与NM2相比,NM1具有较大的比表面和较小的镍镁固溶体晶粒度,还原后的NM1催化剂中镍晶粒也相对较小。在CH4 CO2重整反应中,NM1呈现了较高的催化活性和选择性。 相似文献
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采用在载体中添加CeO2的方法对Ni/SiO2催化剂进行改性,得到Ni/CeO2-SiO2催化剂,考察了CeO2改性对Ni/SiO2催化剂在流化床中CH4部分氧化-CO2重整制合成气反应活性的影响,利用X射线衍射考察了Ni/CeO2-SiO2催化剂的物相结构变化,用氢程序升温还原、质谱示踪CH4/CO2-程序升温表面反应技术对Ni/CeO2-SiO2催化剂的氧化还原性能进行了研究,并与其催化活性进行关联。实验结果表明,CeO2改性促进了Ni物种在载体表面的分散和NiO物种的还原,在流化床反应器中不同的反应气氛下Ni的价态迅速转换,因此Ni/CeO2-SiO2催化剂的活性与稳定性提高。其中Ni和Ce质量分数均为5%的5Ni/5CeO2-SiO2催化剂的活性和稳定性最好,在反应温度750℃时,CH4的转化率达到87%,接近热力学平衡值,在15h内5Ni/5CeO2-SiO2催化剂的活性未下降。 相似文献
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以神华集团煤直接液化残渣为原料,采用KOH活化法,经炭化、活化一体反应制得炭基催化剂。利用TG、SEM、BET、XRD等表征分析,确定了炭基催化剂的制备条件,探究了炭基催化剂的失重行为、碱炭比、比表面积及孔径的大小等因素对CH_4-CO_2重整制合成气反应催化活性的影响。结果表明在经过KNO_3预氧化、碱炭质量比为3的KOH活化条件下制备的炭基催化剂,收率为43.3%、比表面积达到1632m~2/g,该催化剂在CH_4-CO_2重整反应中具有良好的催化效果,可使CH_4和CO_2的转化率均达90%以上。 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了TiO2/SiO2催化剂,并将其用于催化碳酸二甲酯(DMC)与乙酸苯酯(PA)酯交换合成碳酸二苯酯(DPC),考察了催化剂制备条件和反应条件对酯交换反应的影响。实验结果表明,以550℃下焙烧制得的负载量为4%(w)的TiO2/SiO2为催化剂,在反应温度170℃、反应时间7 h、PA用量39.00 g、n(DMC)∶n(PA)=1∶2、催化剂用量1.6 g的优化条件下,DMC转化率为79.21%,碳酸甲苯酯和DPC的总选择性为93.66%。TiO2/SiO2催化剂的活性随使用次数的增加而下降;FTIR和XRD的表征结果显示,催化剂失活的主要原因是活性组分TiO2的流失;反应体系中极少量的水对酯交换反应的影响很大。 相似文献
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考察了反应体系中不同制备方法制得催化剂的催化性能,并将分形维数应用于催化剂制备;采用了EDX、TPR、XRD 和XPS 等表征手段分析了不同制备方法制得催化剂的表面组成以及还原特性,探讨了层浸法制备的催化剂性能最佳的原因。 相似文献
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《天然气化工》2017,(2)
使用一系列试剂分别采用浸渍法与浸渍-焙烧法对活性炭进行了表面改性,采用Boehm酸碱滴定法与扫描电镜对活性炭表面基团和形貌进行了测定和表征,研究了改性活性炭对CH_4-CO_2重整制合成气的影响。结果表明:经盐酸、磷酸、过氧乙酸、次氯酸钠改性后活性炭表面呈酸性,催化活性降低;而经氢氧化钠、碳酸钠、碳酸氢钠、硝酸、高锰酸钾溶液改性后活性炭表面为碱性,催化活性提高。改性活性炭的催化活性顺序为:C_2H_4O_3-AC相似文献
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《石油化工》2020,(10)
采用浸渍法制备了一系列Ni负载量和焙烧温度不同的Ni/MgO催化剂,通过干重整反应对催化剂的性能进行评价,采用O_2-TPO与CO_2脉冲相结合的方法分析了反应后催化剂上积碳的含量,并利用XRD,SEM,H_2-TPR,CO_2-TPSR等分析方法对反应后催化剂上的积碳进行表征。实验结果表明,反应温度为600℃时催化剂上的积碳最严重,积碳主要为不规则的纳米尺度的石墨结构丝状碳,此温度下反应生成的积碳具有较高的反应活性;降低催化剂Ni负载量和提高焙烧温度均有利于形成NiO-MgO固溶体,增强Ni的分散及其与MgO载体的强相互作用,从而显著削弱Ni中心上CH4解离的反应速率,实现干重整反应过程的积碳控制。 相似文献
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CH_4-CO_2重整制合成气Ni基催化剂的失活研究 总被引:2,自引:0,他引:2
CH4-CO2重整制合成气反应(MCR)中导致Ni基催化剂失活的主要原因可能有二:一是助剂组份碳酸化生成稳定碳酸盐物种毒化了反应活性位;二是笼状(包括石墨态和无定型态)炭的沉积覆盖了催化剂表面。MCR反应中炭的沉积主要有两种形式:一是以须状形式进行堆集,二是以笼状形式覆盖于催化剂表面,前者对于催化剂活性的保持似无明显影响,后者则是导致催化剂失活的主要原因之一。 相似文献
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采用浸渍法,对硅胶、中性氧化铝、超稳Y沸石和β沸石分子筛进行改性,制备了一系列SiW12杂多酸负载型催化剂,研究了催化效果较好的硅胶及β沸石两种载体不同负载量的影响,并采用IR和XRD等手段对催化剂的物化性质进行了表征。结果表明:在酸性载体即硅胶和β沸石上,可形成具有Keggin结构的SiW12杂多酸结晶,出现了明显的层状结构,而酸性沸石原有的IR与XRD特征峰变得弥散或消失。而中性氧化铝上进行负载后,没有明显的Keggin结构特征峰。 相似文献
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碳纳米管具有良好的传热能力,能够迅速转移出水合物生成过程中产生的热量。同时碳纳米管巨大比表面积能为水合物提供更多的成核位点。因此,碳纳米管被广泛应用在水合物技术中以解决水合物生成较慢的问题。本文研究了多壁碳纳米管对CH_4-CO_2-TBAB水合物生成过程的影响。研究表明,在生成水合物的混合气体体系中加入多壁碳纳米管,不同浓度的多壁碳纳米管的存在对混合气体水合物的相平衡曲线均没有影响;但能显著降低生成水合物所需要的诱导时间,且随着碳纳米管浓度的增加,诱导时间逐渐变短;并且生成水合物的气体消耗量增加,并且碳纳米管浓度越大,气体消耗量越大。这说明碳纳米管的加入能增加水合物体系的储气能力。 相似文献
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负载杂多酸催化剂的表征及催化合成乙酸正丁酯的研究Ⅰ.负载杂多酸催化剂制备及表征 总被引:2,自引:0,他引:2
采用浸渍法,以硅胶、中性氧化铝、超稳Y沸石和β沸石分子筛为载体,制备了一系列不同负载量的SiW12杂多酸催化剂,并采用IR和XRD等手段对催化剂的物化性质进行了表征.结果表明,在酸性载体(硅胶)、超稳Y沸石和8沸石上,可形成具有Keggin结构的SiW12杂多酸结晶,出现了明显的层状结构,酸性沸石原有的IR与XRD特征峰变得弥散或消失.在中性氧化铝上进行负载后,没有明显的Keggin结构特征峰. 相似文献
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对浸渍法制备的以硅胶、中性氧化铝和β沸石为载体的SiW12杂多酸负载型催化剂,采用TPD法测试了催化剂酸性,在间歇反应器中测定了催化剂的酯化活性。结果表明:载体种类对负载杂多酸催化剂的催化活性有很大影响,催化活性大小的顺序为:硅胶>分子筛>中性氧化铝。酸性载体制得的负载型杂多酸催化剂,较原载体酸量均增大,酯化活性有很大提高。说明催化酯化反应的活性中心是催化剂表面的B酸中心。催化剂B酸量和催化活性均与负载量呈顺变关系,但增加的趋势逐渐减缓。 相似文献
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助剂对甲醇乙醇合成异丁醛催化剂结构和催化性能的影响 总被引:1,自引:1,他引:1
采用溶胶-凝胶法制备了复合氧化物(SiO2-TiO2)负载的铜基催化剂。测试了含4种不同助剂ZnO、MnO、CaO、MgO的催化剂对甲醇与乙醇一步合成异丁醛的催化性能,并应用TPR,BET,XRD等手段对催化剂结构进行了表征。结果表明,溶胶-凝胶法制备的催化剂可以显著地改善CuO的分散性,降低了CuO的还原温度。同时发现,碱性金属氧化物作助剂可以增强助剂与活性组分之间的协同作用,提高异丁醛的选择性和收率,较适宜的助剂是CaO。在常压、反应温度593K、n(甲醇)/n(乙醇)=2∶1的条件下,乙醇的转化率为71.58%,异丁醛的选择性为50.99%。 相似文献