无压烧结CeO2-ZrO2陶瓷的组织与性能

分别以自制的和商业的CeO2-ZrO2复合粉为原料,采用无压烧结法制备了CeO2-ZrO2复合陶瓷块体材料,分析了烧结温度对两种材料的微观组织和力学性能的影响,并采用X射线衍射法(XRD)研究了两种材料在应力诱导下的t→m相变增韧效应。结果表明:由自制复合粉制得的CeO2-ZrO2陶瓷材料其综合力学性能均比由商业粉制得的陶瓷材料高,并且其应力诱导相变增韧效应更强;此外,在烧结温度为1450℃、保温时间为4h的条件下,由自制复合粉制得的材料的相对密度达到98.7%,其弯曲强度和断裂韧性分别为576MPa及5.6MPa·m1/2,这一结果与该材料在1450℃下充分致密化有关。     

铈锆固溶体对贵金属整体样催化剂氧化性能的影响

采用共沉淀法制备了不同铈锆比的粉末铈锆固溶体,考察了铈锆比和铈锆固溶体负载量对浸渍法制备的颗粒状和整体样贵金属催化剂上C3H6(丙烯)氧化反应催化性能的影响,并运用XRD和TPD表征技术对催化剂的物化性能进行研究.结果表明,所制备的催化剂中均形成了铈锆固溶体,并且铈锆含量的增加能够提高催化剂对C3H6的吸附能力.当铈锆固溶体的负载量相同时,在氧化气氛和较低贵金属含量条件下、Ceo.6Zro.4O2的加入使催化剂在低温时具有最好的催化效果.但与Pt/A12O3相比,采用浸渍法添加铈锆固溶体降低了贵金属整体样催化剂的活性,且活性随着负载量的增加显著降低.     

Pt-Pd/CeO2-SiO2催化剂的稳定性研究

以浸渍法制备Pt-Pd/CeO2-SiO2催化剂(Pt-Pd/CS),与Pt-Pd/Al2O3催化剂进行耐硫和耐热稳定性对比。用比表面(BET)、X射线衍射(XRD)和高分辨率透射电镜(HRTEM)等表征催化剂,用模拟气小样方法(SGB)评价催化活性。结果表明,Pt-Pd/CS具有比Pt-Pd/Al2O3催化剂更好的热稳定性和耐硫性。780℃,10 h老化后,Pt-Pd/Al2O3性能轻微下降,而Pt-Pd/CS催化剂中CeO2与贵金属的相互作用增强,NO氧化活性提高。在SO2气氛中,两种催化剂的低温活性均显劣化,但在350℃以上时,Pt-Pd/CS的活性反而提高;Pt-Pd/Al2O3对SO2的饱和吸附时间和吸附量分别为Pt-Pd/CS的3倍以上,因此活性衰减迅速。     

SiO2-TiO2-ZrO2干凝胶制备工艺和性能

采用正硅酸乙酯(TEOS)、氧氯化锆(ZrOCl2·8H2O)和钛酸丁酯(TBT)为前躯体,以无水乙醇(EtOH)为溶剂通过溶胶-凝胶法制备以SiO2作为干凝胶主组分的SiO2-TiO2-ZrO2干凝胶.研究了多元干凝胶的溶胶-凝胶法制备技术、干凝胶改性技术以及各种制备工艺参数的影响规律.当原料比m(氧氯化锆)∶m(钛酸丁酯)∶m(氨水)∶m(TEOS)∶m(EtOH)=1∶2.7∶5.0∶16.7∶106.7时,经过水解、老化及溶剂替换后,制得气孔率约85％,比表面积190 ～210 m2/g,孔径6～ 30 nm,粒子直径小于20 nm,导热系数可达到0.0857 W·m-1 ·K-1的SiO2-TiO2-ZrO2干凝胶.     

改进多元醇法制备Pt/C催化剂及其性能表征

采用多元醇法和一种新的改进多元醇法制备了用于质子交换膜燃料电池的Pt/C催化剂,并对2种方法制备的催化剂进行了比较。后者是将Pt前驱体先负载至碳黑上,再加入多元醇还原,制备出了粒度分布均匀,分散性好的Pt/C催化剂。利用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)以及动态伏安法(CV)表征催化剂的微观组织形貌、物相组成以及电化学性能。研究结果表明,先还原后负载方式的多元醇法制备的Pt/C催化剂容易团聚。而先负载后还原方式制备的Pt/C催化剂则粒度分布均匀,分散性好,粒径大小在1.2～3.2 nm,电化学测试也表明,该Pt/C催化剂的质量电流密度为23.42 A/g,具有更高的催化活性。     

La、Ba的添加对Pd/Y2O3-ZrO2催化氧化CH4性能的影响

以浸渍法制备了1.0%Pd/Y2O3-ZrO2催化剂,考察了Pd负载过程中La和Ba的添加对Pd/Y-ZrO2催化氧化CH4性能的影响,用BET、XRD、CO脉冲、TEM和H2-TPR等方法对所制备的催化剂进行表征。结果表明,La和Ba的添加降低了Pd/Y2O3-ZrO2催化剂氧化CH4的活性。催化剂中活性金属的分散度及体相PdO的还原性影响催化剂对CH4的氧化活性,La、Ba的添加降低了Pd/Y2O3-ZrO2催化剂中活性金属Pd的分散性,使Pd在高温老化后更容易团聚,同时增强了PdO与载体的相互作用,使PdO不容易被还原。     

Cu2O/TiO2/Pt复合薄膜的制备及其性能

为了降解环境污染物,通过磁控溅射的方法在玻璃基底上溅射沉积Cu2O/TiO2/Pt复合薄膜。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见分光光谱仪(UV-vis)和光致发光光谱仪(PL)对复合薄膜的表面形貌和光学性能进行分析。通过可见光下对甲基橙溶液的光催化降解试验研究了薄膜的光催化活性。结果表明:Cu2O/TiO2/Pt复合薄膜共有3层,从下到上依次为Pt层、锐钛矿型TiO2层和Cu2O层。薄膜表面平整致密,由形状规则的球形颗粒组成。Cu2O/TiO2/Pt复合薄膜的光催化活性高于Cu2O/TiO2复合薄膜的和纯TiO2薄膜的光催化活性。光催化活性的提高是由于Pt层的存在进一步抑制了光生电子与空穴的复合,延长了光生载流子的寿命,提高了量子产率,进而有效地改善了薄膜的光催化活性。     

CeO2对Zn-Ni/CeO2复合镀层的影响

采用电沉积方法,通过向镀液中加入不同粒径的CeO2颗粒,制得Zn-Ni/微米CeO2复合镀层和Zn-Ni/纳米CeO2复合镀层,研究了CeO2粒子的大小和加入量对镀层微观形貌、相组成、CeO2在镀层中的复合量以及镀层耐蚀性的影响.结果表明:大量加入CeO2,可使镀层呈现块状的“饼干”结构,并能提高镀层的耐蚀性,此外还可以抑制Ni的沉积,加入10 g/L纳米CeO2时,镀层的合金相主要为Ni2Zn11相,其它Zn-Ni合金相则较少;相比之下,在提高镀层CeO2复合量方面,微米级CeO2效果较好,在提高镀层耐蚀性方面,纳米级CeO2的效果较好.     

Al2O3-CeO2-ZrO2-Ni复合球磨粉末的热稳定性研究

采用高能球磨法制备Al2O3-CeO2-ZrO2-Ni复合粉末,并模拟催化剂的工作环境对球磨粉末进行焙烧。运用XRD研究了球磨粉体的组织结构,测定其耐热性能。结果表明,经30h球磨的复合粉体中Al2O3,CeO2和ZrO2均明显细化,而Ni较难磨细。该球磨粉体在600℃低温下的热稳定性良好。若温度不超过1000℃短时焙烧,粉末基本保持活性相,但温度一旦高达1100℃,则完全变成无活性相。     

Pt/Al2O3催化剂用于NO氧化的活化效应研究

柴油机氧化催化剂(DOC)能将尾气中部分NO氧化成NO_2,一定浓度的NO_2有利于柴油机颗粒捕集器(DPF)的连续再生和提高选择性催化还原催化剂(SCR)对NO_x的转化效率。针对DOC的新鲜态Pt/Al_2O_3 催化剂经过1次程序升温NO催化氧化活性明显提升的现象(活化效应),采用原位红外漫反射实验(in situ DRIFTS)、氢气程序升温还原、X射线光电子能谱(XPS)和高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)分析Pt/Al_2O_3催化剂相关过程的物理化学状态。分析结果表明,新鲜态Pt/Al_2O_3催化剂在300℃以下时载体上积累了大量的硝酸盐和亚硝酸盐物种,导致新鲜态催化剂活性不高;进一步的分析表明经一次程序升温后催化剂中与载体结合强的PtO_x物种的分解是引起活化效应的主要原因;经过3次程序升温反应,催化剂中Pt粒子的大小没有发生明显改变。     

阴极保护用铂钽复合材料的研究

研究了阴极保护用铂钽复合材料的制备、表面相结构以及在海水与淡水中的电化学性能。实验结果表明，复合金属与基体金属结合良好，电化学性能接近纯铂，是一种理想的阳极材料。     

活性炭载体的超声波处理对Pt／C催化剂活性的影响分析

通过对活性炭载体进行不同条件的超声波处理获得了具有不同表面化学性质的载体，使用比表面积（BET）、酸碱滴定等技术手段对载体的物理化学性质进行了表征。将经过超声波处理的活性炭载体制备成Pt／C催化剂，并将催化剂直接用于催化反应，考察了活性炭载体的不同超声波处理条件对Pt／C催化剂性能的影响。实验发现，活性炭载体经过超声波处理后，表面灰分含量、pH值和中孔孔容有较大的变化；使用经过60min超声波处理后中孔孔容较大的活性炭作为载体制备的Pt／C催化剂，在催化加氢反应性能测试中显示了最高的催化活性。在此基础上，就活性炭载体的超声波处理对Pt／C催化剂活性的影响进行了讨论。     

离子束溅射制备Pt及Pt合金催化电极材料的电化学活性研究

Pt(Pt合金)／C催化电极是燃料电池及电解法制氢的关键部件,提高Pt(Pt合金)／C电极的催化活性一直是研究的热点。本文采用离子束溅射技术(IBS),以石墨纤维布为基底,制备了Pt／C、PtRu／C、PtTi／C和PtNi／C催化电极材料。在2电极电解槽中测试了电极的电化学活性。结果表明,PtRu／C电极比纯铂及其它合金电极具有更好的催化活性。用于间接电解H2S制备H2中试,反应温度从20℃提高到30℃时,电流密度增加约80％;连续运转52lh,电流下降仅2．8％。     

预处理条件对Pt/Al2O3催化氧化NO性能的影响

考察了温度和反应气氛对新鲜态Pt/Al2O3催化剂上NO氧化过程中的degreening效应的影响。利用活性评价实验测试不同条件下NO氧化活性,用H2程序升温还原(H2-TPR)表征了degreening效应过程中催化剂中Pt的价态变化。在degreening效应过程中,新鲜态Pt/Al2O3催化剂中与载体结合较弱的PtOx物种在温度低于300℃时被NO还原为Pt⁰;与载体结合较强的PtOx物种在温度高于400℃时分解成Pt⁰。新鲜态Pt/Al2O3催化剂经过第一次程序升温反应后,NO氧化活性位Pt⁰的增加导致了其NO氧化能力提高。     

Fe/Cr比对Zr(Fe,Cr)2吸氢性能的影响

参照锆合金中的第二相成分,熔炼2种不同Fe/Cr比的Zr(Fe,Cr)2(Fe/Cr=2和0.5)和ZrCr2(Fe/Cr=0)3种试验合金,对它们进行压力-成分-温度(P-C-T)测试和吸放氢动力学测试。同时用XRD对360℃吸氢前后的样品进行物相分析。实验结果表明,这3种合金在50,200,360℃3个温度下,均有吸氢量随Fe/Cr比值的降低而增加的现象。另外,在360℃,4MPa氢气气氛中测试时,这3种不同合金的可逆吸放氢量和吸放氢速度随Fe/Cr比的降低而增加。XRD测试表明,在360℃吸氢后并没有氢化物生成。     

新型Ag/SnO_2/CeO_2电器触头材料的制备及其电气性能的研究

为了改善现有Ag/Sn O2电器触头材料的机械性能和电气使用性能,制备了以Ag为基体、Sn O2为增强相、Ce O2为添加剂的一种新型Ag/Sn O2/Ce O2电器触头材料。首先,采用液相原位化学法制备了弥散分布的纳米Sn O2-Ce O2复合粉末,结合微观分析手段测试,研究了稀土氧化物Ce O2对Sn O2相成分和微观结构的影响。接着,采用粉末冶金工艺制备了新型Ag/Sn O2/Ce O2电器触头材料,并对材料的物理和机械性能以及温升、额定接通与分断能力等电气使用性能进行了测试和分析。测试结果表明,本研究制备的新型Ag/Sn O2/Ce O2电器触头材料的电气使用性能优于国内现有的Ag/Sn O2触头材料。     

Ce/Zr比对PdO/Ce_xZr_(1-x)O_2催化剂三效催化性能的影响

采用溶胶-凝胶法制备一系列CexZr1-xO2(x=0～1)复合氧化物,并以该复合氧化物为载体制备负载贵金属的PdO/CexZr1-xO2(x=0～1)催化剂,选择NO-CO反应和CO以及CH4氧化反应为模型反应对催化剂的三效催化性能进行评价,并通过XRD、H2-TPR等手段对载体和催化剂进行初步表征。结果表明:Ce/Zr比对CexZr1-xO2载体及负载PdO催化剂三效催化性能均存在重要影响,不同Ce/Zr比的CexZr1-xO2复合氧化物载体具有不同的晶相结构及还原性能,由其负载的PdO催化剂的三效催化性能也各不相同。同时,催化剂的NO还原活性与CO氧化活性与α还原峰存在一定的对应关系。