稀土氧化物上甲烷氧化偶联反应性能

对Ｌａ系元素氧化物催化剂在甲烷氧化偶联反应中的作用进行了研究。结果表明，Ｌａ２Ｏ３和Ｓｍ２Ｏ３的活性最佳。     

甲烷氧化偶联稀土催化剂酸碱性与活性的关系

用ＴＰＤ方法研究了甲烷氧化偶联稀土催化剂表面酸碱性并与活性关联，所得结果与ＸＰＳ表面分析结果一致。实验结果表明，具有适当强度的表面碱性及酸碱中心量搭配适当的稀土催化剂最有利于甲烷氧化偶联，并发现酸性助剂Ｈ３ＰＯ４对碱性的稀土催化剂的活性有促进作用。     

甲烷氧化偶联反应低温催化剂

ⅢB族和稀稀元素(Y、La、Sm、Nd等)的化合物,在100—600℃具有催化甲烷氧化偶联反应活性。在300℃,La催化剂的甲烷转化率约21.8％,C_2烃收率约11.1％,C_2时空收率约为5μmol/mlcat·s.经过45小时的连续反应,结果表明催化剂性能稳定。     

多组分甲烷氧化偶联催化剂实验研究

制备了一种多组分的甲烷氧化偶联催化剂。应用正交设计方法找到了一种较好的多组分甲烷氧化偶联催化剂 ,在GHSV =33313ml·g 1·h 1,n(CH4 )∶n(O2 ) =3∶1,反应温度为 10 6 9K条件下 ,CH4 的转化率达到 2 1 38% ,C2 选择性达到 82 5 6 % (C2 收率为 17 6 5 % ) ;通过对反应过程的分析 ,认为部分催化剂的转化率随温度升高而出现最大值的原因是由于副反应速度加剧的结果 ;对催化剂组分对催化性能的影响做了初步的研究 ,特别是发现Mn和Zr元素的含量对CH4 的转化率影响较大。     

甲烷氧化偶联制乙烯催化剂

介绍了甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究进展情况,对其应用前景进行了分析并提出了建议.     

甲烷氧化偶联催化剂表征研究进展

介绍了几种现代测试技术 (例如TPD、FT IR、XPS、XRD、SEM等 )在表征不同类型甲烷氧化偶联 (OCM )催化剂的活性氧物种、表面酸碱性、表面几何结构、表面原子组成等方面的应用。指出了催化剂的活性氧物种的形式 ,表面酸碱性以及某些离子对催化剂性能的影响     

甲烷氧化偶联制乙烯高选择性催化剂的研究

制备了甲烷氧化偶联制乙烯高选择性催化剂,考察了ＭｇＯ－ＢａＯ、ＳｒＣＯ３－ＢａＯ、Ｌａ２Ｏ３－ＢａＯ体系催化剂的活性和选择性及ＣＨ４／Ｏ２、反应温度和空速对催化剂性能的影响。实验表明在反应条件为：ＣＨ４／Ｏ２＝７．８～８．０、反应温度８００～８２０℃、ＣＨ４空速为５００～１０００ｈ＾－１的范围内,Ｌａ２Ｏ３～ＢａＯ体系催化剂的ＣＨ４转化率在１８％～２０％,Ｃ２的选择性能保持在８０％以上,用ＸＲＤ、     

甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究进展

将甲烷氧化偶联制乙烯的催化剂按催化剂的组成特征分为Na WMn O/Si O2类、ABO3(A和B为金属离子)型钙钛矿类、Li/MgO类和RexOy(Re为稀土元素)类4种,分别从催化剂组成、制备方法及催化性能方面总结了近十年来这4类催化剂的研究进展。同时对于其他一些新提出或研究较少的催化剂体系也做了概述。统计了200篇参考文献中880组甲烷氧化偶联制乙烯反应的结果,经分析认为,近十年来甲烷氧化偶联制乙烯催化剂的研究虽取得了一些新的成果,研究范围也更加广泛和深入,但从催化性能,尤其是从C2单程收率看,仍未有大的突破。在以氧气或空气为氧化剂时,在填充固定床反应器中测试的催化性能,最高的C2单程收率仍在25%左右。     

稀土氧化物Sm_2O_3对Li／MgO催化剂在甲烷氧化偶联反应中的促进作用

讨论了稀土金属氧化物Ｓｍ２Ｏ３对Ｌｉ／ＭｇＯ催化剂在甲烷氧化偶联反应中的促进作用。Ｌｉ／ＭｇＯ催化剂经Ｓｍ２Ｏ３调变后，在７５０℃条件下反应生成Ｃ２烃的选择性由４８％提高到６９％，Ｃ２烃收率可达１７％以上，由于操作温度比原催化剂低５０～６０℃，增长了稳定运转时间。ＣＯ２－ＴＰＤ实验结果表明，调变后的催化剂碱中心数目增多了。ＸＲＤ谱图显示，加Ｓｍ后催化剂结构中有新的未知相生成。与热化学分析数据关联起来推测，该未知相可能是一种多元复合氧化物相，由Ｓｍ、Ｌｉ、Ｍｇ和氧在高温焙烧时形成的。多元复合氧化物的产生可能导致氧空穴的增加，对反应产生有利影响。     

甲烷氧化偶联制乙烯研究进展

本文对甲烷氧化偶联制乙烯的研究进展进行了评述。从已取得的成果看,降低催化反应温度,进一步提高催化剂的反应活性和选择性仍是实现甲烷氧化偶联制乙的关键     

甲烷氧化偶联新催化剂

美国Texas A＆M大学化学工程系的R G Anthony等开发了一种新的甲烷氧化偶联生产乙烷、乙烯和更高分子量的烃类的专有催化剂。采用甲烷／氧进料比为2：1时，C2^＋烃的产率达27％。进料中也含稀释气，因此反应混合物是在含氧进料混合物的易燃范围之外。     

甲烷氧化偶联MgO催化剂体系研究

研究了在MgO中添加碱土金属、稀土等助剂对甲烷氧化偶联反应的作用,并考察了添加氧化物、碳酸盐、硫酸盐助剂对MgO体系催化剂的C_2选择性和收率的影响.结果发现,在MgO中加入少量硫酸盐,可明显提高C_2的选择性及收率,筛选出稳定性好、强度高的CaSO_4/MgO的LM1型多组分催化剂,CH_4转化率29.92%,C_2选择性59.8%以上,C_2产率为17.89%.经300h催化剂寿命测试表明,性能稳定.采用XRD对反应前后的LM1型催化剂进行表征,发现反应后催化剂中出现新的晶相La_2O_2CO_3,该化合物对甲烷氧化偶联反应催化剂活性和稳定性影响不大.