负载型CuMnO_x/TiO_2催化剂催化燃烧甲苯

采用沉积-沉淀法制备CuMnO_x/TiO_2新型甲苯燃烧催化剂,考察焙烧温度、Cu与Mn物质的量比、Cu和Mn总负载量、空速及水蒸汽含量对催化甲苯燃烧性能的影响。研究表明,焙烧温度500℃和Cu与Mn物质的量比为1∶1时,催化剂活性最好,反应温度250℃时,甲苯去除率为100%;水蒸汽的出现明显降低了甲苯转化率。XRD和H2-TPR表征结果表明,CuMnO_x/TiO_2催化剂的主要活性相为铜锰尖晶石(Cu1.5Mn1.5O4),它的存在降低了CuMnO_x/TiO_2催化剂的还原温度,是催化活性优良的主要原因。     

六铝酸盐作涂层的蜂窝陶瓷型La0．8Sr0．2MnO3催化剂热稳定性

采用共沉淀法分别制备了Sr0.3Ba0.5La0.2MnAl11O19和La0.8Sr0.2MnO3前驱体,并通过浸渍法制备了六铝酸盐作涂层的蜂窝陶瓷型La0.8Sr0.2MnO3催化剂.超声振荡测试结果表明所得催化剂具有较好的粘结强度, 30 min后脱落率仅为0.3%(wt). XRD和SEM结果则表明Sr0.3Ba0.5La0.2MnAl11O19和La0.8Sr0.2MnO3具有完善的六铝酸盐和钙钛矿晶型,且经850℃焙烧后La0.8Sr0.2MnO3仍能在六铝酸盐涂层表面高度分散.甲苯催化燃烧活性结果表明所得催化剂具有良好的催化活性,在280℃即可将甲苯完全燃烧.与以γ-Al2O3为涂层的催化剂相比较,以六铝酸盐作涂层的催化剂表现出更好的热稳定性,经850℃高温焙烧3 h后,甲苯完全燃烧所需温度只提高了20℃;且在反应气氛下改变温度运行28 h后,甲苯转化率未发生任何改变.     

焙烧温度对橄榄石催化甲苯裂解性能的影响

以橄榄石为催化剂,通过N2物理吸附、XRD、H₂-TPR和TEM等手段研究了焙烧温度对催化剂的结构、物相、还原性能以及甲苯裂解反应活性的影响。结果表明,焙烧温度对催化剂结构和活性影响显著,低温焙烧时主要存在Mg₂SiO₄和Fe₂O₃的晶相衍射峰,随着焙烧温度的升高,Fe₂O₃的晶相衍射峰逐渐消失,随之出现了非常明显的 (Fe, Mg)SiO₃的衍射峰。选择适中的焙烧温度可以增加表面上可还原Fe₂O₃的量,从而拥有较高的甲苯裂解活性位。在实验考察范围内,900℃焙烧的橄榄石表现了最高的甲苯裂解活性。TG结果表明,该温度焙烧的橄榄石具有较好的抗积炭性能。     

碳掺杂TiO2光催化降解苯酚的研究

用蔗糖溶液浸渍法制备碳掺杂改性二氧化钛(C/TiO2)光催化剂,考察催化剂在苯酚氧化降解反应中的活性,研究了焙烧温度、碳负载量等因素对活性的影响,以XRD、BET、UV/Vis漫反射光谱等方法对催化剂进行表征。结果表明,焙烧温度、炭的含量和粒径大小影响C/TiO2催化剂对苯酚的降解活性。其中当负载量为5%(mC/mTiO2),焙烧温度为500℃时,催化剂活性最高,150 min后苯酚的降解率达90%,高于商品化的催化剂P25。     

ZIF-67@Co3O4催化氧化VOCs性能研究

以MOF为前驱体构筑金属氧化物催化剂对于甲苯等VOCs催化氧化具有重要意义。以廉价且易合成的ZIF-67为前驱体,在不同条件下焙烧制备了一系列催化剂用于甲苯催化氧化,研究了焙烧温度和焙烧时间对所得催化剂结构和甲苯催化性能的影响。结果表明,对ZIF-67焙烧温度的控制可有效调控所得催化剂的结构,其中350℃焙烧所得的ZIF-67-Co₃O₄-350有较小的纳米粒径、较大的比表面积和孔径、丰富的缺陷结构、较多的Co³⁺和较强的低温还原性能,展现出优异的甲苯催化活性。此外,焙烧时间也会影响催化剂的活性。     

Ni-La-Sn体系催化剂的制备及对乙醇蒸汽重整反应活性的影响

以不同的焙烧温度制备Ni-La-Sn三金属催化剂,并对所制备催化剂进行了组成、结构表征,以及对乙醇蒸汽重整反应活性、稳定性等性能表征。结果表明,在850℃焙烧时催化剂活性最高。稀土元素La、Sn在催化剂内部形成了La_2Sn_2O_7晶体,有助于NiO还原为Ni,提升了催化剂的稳定性。     

镍盐的焙烧温度对Ni-Cu/ZrO_2-CeO_2-Al_2O_3催化剂在甲烷自热重整制氢中的影响

以Na2CO3为沉淀剂,在pH为9的沉淀条件下,采用并流沉淀法制备催化剂载体,考察了催化剂的活性组分前驱体Ni(NO3)2的焙烧温度(550、650和750℃)对Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3在甲烷自热重整制氢反应的影响,并采用SEM方法表征了催化剂的表面结构。结果表明,Ni(NO3)2的焙烧温度对Ni-Cu/ZrO2-CeO2-Al2O3催化剂上的NiO颗粒分散性及催化剂的低温活性有很大的影响,650℃焙烧生成的催化剂上的NiO颗粒较小,分布均匀,分散性好,在反应温度650～850℃内,该催化剂的活性明显高于焙烧温度为550℃和750℃制备的催化剂。     

铜渣载镍催化剂催化气化松木屑的实验研究

采用二级固定床管式反应器,以松木屑为原料,水蒸气为气化介质,载镍铜渣为催化剂,结合XRD、TEM、BET、SEM、H₂-TPR等表征手段,考察了不同的镍载量、催化剂焙烧温度以及催化温度对生物质催化气化的影响。结果表明,铜渣载镍催化剂有相对低的比表面积,但它表现出极好的抗积炭性能和裂解焦油的能力。镍载量为2.0%的催化剂经过600℃焙烧后,氢气产量为26.91mmol/g,碳转化率达到了94.86%,积炭仅为0.16%;当催化温度从850℃升高到900℃时,氢气产量只增加了0.28mmol/g,综合考虑能源消耗、催化性能以及设备损耗等因素,最佳的催化温度为850℃。由此可见,铜渣在镍催化剂上的应用可实现废物回收利用,有着重要的实用价值。     

芳烃在NiO/γ-Al2O3催化剂上的O3氧化性能研究

为降低排放物中的芳烃含量（主要是苯、甲苯和二甲苯），开发出一种低温催化氧化工艺，该工艺以 O₃为氧化剂，以自行制备的NiO/γ-Al₂O₃为催化剂，将芳烃转化为无毒的CO₂和H₂O,达到无污染排放。研究了不同负载金属、氧化镍含量、催化剂焙烧温度和反应时间等对芳烃氧化行为的影响。在反应温度60 ℃、负载氧化镍质量分数为15%、焙烧温度550 ℃和反应时间50 min时，芳烃的氧化效率可达到84%左右。     

合成气直接制取低碳烯烃的铁基负载型催化剂的制备与性能

采用浸渍法制备了合成气直接制取低碳烯烃的铁基负载型催化剂,在固定床反应器中考察了载体、助剂、焙烧温度及反应温度与压力、原料气空速对催化性能的影响,并对其进行了表征. 结果表明,焙烧温度对催化剂活性有重要影响,FeK/ZSM-5催化剂经500℃焙烧3 h后具有最佳的催化活性,提高反应压力可明显提高活性,而增加原料气空速活性明显降低;添加助剂K和Mn明显提高了催化剂的低碳烯烃选择性,在H2/CO=2(j)、反应温度380℃、压力1.0 MPa、原料气空速4400 h-1条件下,FeMnK/ZSM-5可将CO转化率从Fe/ZSM-5催化剂的18.7%升至63.8%, C2=~C3=选择性从4.8%升至14.1%.     

Memory effect-enhanced catalytic ozonation of aqueous phenol and oxalic acid over supported Cu catalysts derived from hydrotalcite

Mg/Al supported metal (Fe, Co, Ni and Cu) oxide catalysts were prepared by co-precipitation of hydrotalcite-like clay materials as precursors, calcined, and used for the ozonation reaction of phenol and oxalic acid. The reaction was carried out using the catalyst and aqueous solution of phenol or oxalic acid in an O₃/O₂ mixed gas-flow at 20 °C. In the ozonation of phenol, the combination of ozone and supported metal oxide catalysts was effective for the removal of total organic carbon (TOC). Also in the ozonation of oxalic acid as the main TOC component, Cu/Mg/Al catalysts showed the highest activity, followed by Ni/Mg/Al catalyst, while both Fe/Mg/Al and Co/Mg/Al catalysts were not active. Leaching of Cu and Ni, probably due to the chelation of metals by oxalic acid, was significantly observed at the beginning of the reaction. However the metal leaching disappeared at the end of the reaction possibly due to the entire consumption of oxalic acid during the reaction. The best result of oxalic acid mineralization was observed over Cu/Mg/Al catalyst calcined at 600 °C, on which least leaching of the metal was detected. Moreover, a “memory effect” of hydrotalcite accelerated the mineralization of oxalic acid over the Cu/Mg/Al catalyst; oxalate anions were captured and decomposed in the reconstituted hydrotalcite interlayer space on the surface of the Cu/Mg/Al catalyst, resulting in a remarkable enhancement in the catalytic activity of the ozonation.     

Ni-Co/Al_2O_3催化乙醇水蒸气重整制氢性能研究

利用浸渍法制备Ni-Co/Al2O3催化剂,考察催化剂组成、反应温度、水醇比、液体空速对乙醇水蒸气重整反应的影响。结果表明,Ni-Co/Al2O3催化剂中Co含量的增加会提高氢气和一氧化碳的选择性,降低甲烷和二氧化碳的选择性,催化剂Ni7.5Co7.5催化性能最佳,450℃时乙醇转化率达到100%,氢气选择性为79.78%,二氧化碳选择性为91.89%。反应温度会影响乙醇水蒸气重整制氢反应中相关反应的权重和产物的分布。加大水醇比降低一氧化碳选择性,提高二氧化碳选择性;提高液体空速,加大一氧化碳选择性。Ni-Co/Al2O3催化剂反应前后发生明显的物相重构,Co3O4被还原成Co,Co与Ni共同起活性作用,Co3O4作为催化剂前体在乙醇水蒸气重整中显示出良好的活性。     

蒽醌加氢钯催化剂载体改性研究

针对Pd/Al2O3催化剂载体的改性进行研究,将1 000℃焙烧后的氧化铝粉末与未焙烧的活性氧化铝粉末按不同比例混合和焙烧制备载体,采用等体积浸渍法制得负载Pd的Pd/Al2O3催化剂。采用XRD、BET、NH3-TPD和HOT对载体以及催化剂进行表征,并考察催化剂的蒽醌加氢性能。结果表明,提高载体中焙烧后氧化铝粉末的比例,导致载体中γ-Al2O3减少和δ-Al2O3增多,载体酸性降低,Pd分散度变大,从而提高了催化剂氢化效率。当焙烧后氧化铝质量分数为40%时,分散度和活性表面积达到最大,晶粒度最小,氢化效率最高,催化活性最佳。     

Mg-Al类水滑石催化大豆油酯交换制备生物柴油

采用共沉淀法制备了不同n(Mg)/n(Al)比的Mg-Al类水滑石,在不同温度下焙烧得到复合氧化物,作为大豆油与甲醇反应制备生物柴油的催化剂。结果表明,未焙烧Mg-Al类水滑石的催化活性较差,而n(Mg)/n(Al)=3的类水滑石在450℃焙烧时具有极高的催化活性。在反应温度65℃,醇/油15,催化剂用量为大豆油质量的2%,反应3 h,生物柴油产率可达97.4%。催化剂回收再用性能良好,重复使用3次,生物柴油收率仍在90%左右。     

甘油水蒸汽重整制氢Ni、Co、Fe催化剂的研究

采用等体积浸渍法制备了催化剂,研究了Ni/Al2O3,Fe/Al2O3,CoMo/Al2O3和NiCo/Al2O3催化剂对甘油水蒸汽重整制氢反应的催化效果,对催化剂进行BET、TPR、XRD表征,以氢产率为实验指标对催化剂进行了评价。研究结果表明,CoMo/Al2O3催化剂在温度650℃氢产率6.02。NiCo/Al2O3催化剂在温度600℃、水醇比16、液空速0.12 h-1条件下的氢产率为6.08。催化剂活性次序为NiCo/Al2O3Co-Mo/Al2O3Ni/Al2O3Fe/Al2O3。     

活性炭改性和制备方法对Ru/C催化剂的影响

针对葡萄糖加氢制山梨醇反应,研究了以水合RuCl3为前驱体,以活性炭为载体,采用尿素沉淀法制备Ru/C催化剂。考察了催化剂制备过程中载体的预处理和还原焙烧条件对催化剂活性的影响。结果表明:活性炭预处理的最优工艺条件为:5 mol/L的H2O2溶液在酸性条件下于50℃搅拌回流6 h;还原前不经焙烧的催化剂活性比焙烧过的催化剂活性高出2倍多,根据BET、SEM、TEM等多种方法的表征结果,间接证明了去除焙烧对制备催化剂是有利的。     

甲烷二氧化碳重整镍基催化剂的研究

采用浸渍法制备不同组成催化剂Ni-M/γ-Al₂O₃（M=Zr、Co、Mg、Nd）,通过固定床反应装置考察不同助剂、助剂含量和反应温度对催化剂活性的影响,并对催化剂进行X射线衍射表征。结果表明,14Ni-5Mg/γ-Al₂O₃的催化活性较好,随着反应温度的升高,甲烷转化率和CO收率均升高,反应温度升至800 ℃时,甲烷转化率达97.54%。采用共沉淀法制备载体、浸渍法制备的催化剂14Ni/MgO-Al₂O₃,在反应温度800 ℃、压力1.013 kPa、n(CO₂)∶n(CH₄)=1.2和催化剂用量0.5 g条件下,CO收率高于14Ni-5Mg/γ-Al₂O₃催化剂,但甲烷转化率略低。     

负载型铜催化剂的三效催化性能及应用

采用等体积浸渍法制备了以CeO2、Al2O3以及CeO2/Al2O3为载体的负载型CuO催化剂及其老化样品,采用XRD和H2-TPR等技术对老化前后催化剂的结构和氧化还原性能进行了表征。结果显示,对于老化前后的CuO/CeO2/Al2O3催化剂,CuO均能够很好地分散在载体上,即CeO2/Al2O3具有较好的抗烧结能力。考察了不同载体、CeO2和CuO负载质量分数对CuO/CeO2/Al2O3样品三效催化性能的影响,并将制得的CuO/CeO2/Al2O3催化剂与贵金属三效催化剂Pd/CeO2/Al2O3相比较,考察了高温焙烧之后的CuO/CeO2/Al2O3老化样品对CO、C3H6和NO的三效催化性能。结果表明,以10%CeO2/Al2O3为载体,CuO负载质量分数为7%的CuO/CeO2/Al2O3催化剂对汽车尾气脱除催化反应具有较高的催化活性;与Pd/CeO2/Al2O3比较,CuO/CeO2/Al2O3具有更好的低温活性,CO、HC和NOx的起燃温度分别为130℃、250℃和250℃,在350℃三种原料气的转化率均达到90%;老化实验表明,CuO/CeO2/Al2O3具有较好的抗老化性能。     

以类水滑石为前驱体制备Ru基CH_4-CO_2重整催化剂

以类水滑石为前驱体,采用共沉淀法制备了不同Ru含量的xRu/Mg(Al)O催化剂(x=1,2,4),采用XRD、H2-TPR和CO脉冲吸附等表征催化剂结构和Ru金属分散度,并评价Ru含量对CH4-CO2重整反应活性与稳定性的影响。XRD与CO脉冲吸附结果表明,Ru含量增加时,还原后Ru金属颗粒的表面活性位数目增加,但分散度降低,Ru金属的粒径增大。活性测试结果表明,Ru质量分数为2%时,催化剂活性最高。Ru质量分数为1%时,催化剂具有较好的稳定性,归属于高分散Ru金属颗粒与Mg(Al)O载体之间的强相互作用。     

Cs2O/Al2O3-ZrO2催化剂的制备及催化性能研究

本文采用醇盐-凝胶溶胶法制备Al2O3-ZrO2催化剂复合载体,并通过超声浸渍法制备Cs2O/Al2O3-ZrO2催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱(EDS)等技术考察了复合载体对催化剂的晶相结构、表面形貌的影响;并以甲醛和醋酸甲酯合成丙烯酸甲酯反应为探针,讨论了单一载体及铝锆比不同的复合载体催化剂的催化活性。实验结果表明:经过500℃煅烧的催化剂具有良好的晶形;材料具有蜂窝状孔道,具有良好的通透性;Cs的负载量为4.42%;当mAl2O3∶mZrO2=1∶0.25时,所得催化剂的活性最高,收率达到14.76%。