离子液体及其在催化CO2转化领域的研究进展

离子液体因其可调节的结构具有独特的性质,同时具有低挥发性、良好的热稳定性和化学稳定性等特点,广泛应用于吸收CO₂和催化CO₂转化领域。综述了离子液体与CO₂之间的相互作用及其在光催化转化、电催化转化、光电催化转化及光热催化转化CO₂领域的研究进展,最后对离子液体未来的发展进行了展望。     

CO2光热催化还原研究进展

CO₂光热催化转化是一种新型的CO₂利用技术,该过程绿色、经济且无须额外能量输入,是当下的热门研究领域之一。本文主要总结了CO₂光热催化转化领域的最新研究进展,介绍了基于光热转化的光热催化剂设计方法,同时从光热催化机理出发解析了CO₂还原反应的光热催化剂构建策略,并揭示了CO₂还原反应中的光热协同耦合机制,为光热催化剂的设计以及CO₂的高效转化和利用提供参考。     

CO2光热催化还原研究进展

CO₂光热催化转化是一种新型的CO₂利用技术,该过程绿色、经济且无须额外能量输入,是当下的热门研究领域之一。本文主要总结了CO₂光热催化转化领域的最新研究进展,介绍了基于光热转化的光热催化剂设计方法,同时从光热催化机理出发解析了CO₂还原反应的光热催化剂构建策略,并揭示了CO₂还原反应中的光热协同耦合机制,为光热催化剂的设计以及CO₂的高效转化和利用提供参考。     

电催化还原CO2研究进展

用于还原二氧化碳(CO₂)获得低碳燃料,包括CO,HCOOH/HCOO^-,CH₂O,CH₄,H₂C₂O₄/HC₂O^-₄,C₂H₄,CH₃OH,CH₃CH₂OH等的电催化剂的最新进展。电催化剂主要分为金属、金属合金、金属氧化物、金属络合物、聚合物/簇、酶和有机分子等。主要分析了实现高活性和高稳定性电催化还原CO₂所面临的挑战,并提出了几个实际应用的研究方向,旨在克服出现的挑战,促进该领域的研究和开发。     

MoO3-x负载蜂窝状氮化碳的制备及其光热协同催化CO2还原性能研究

在传统光催化CO₂反应中引入热能是提高转化效率的新方法。通过一锅法将含氧空位缺陷的MoO₃(MoO_3-x)均匀负载在蜂窝状氮化碳(NCN)表面,成功制备出不同MoO_3-x比例的MNCN复合催化剂。通过X射线粉末衍射、扫描电子显微镜、紫外可见漫反射光谱、傅立叶变换红外光谱等手段对复合材料进行表征;在全光谱照射下,复合样品MNCN-1.0光热催化CO₂表现出优秀的性能,CO和CH₄的产率分别达到25.35μmol/(g·h)和1.80μmol/(g·h)。这是由于MoO_3-x独特的性质使其在全光谱反应中提高反应温度,促进温度场与光场的协同作用,提高了光催化的反应效率。     

空间异质的双层空心球催化剂制备及等离子体催化CO2还原研究

催化剂空间结构与催化性能密切相关。采用水热法可宏量制备环境友好型且均匀的生物质碳球作为模板,通过浸渍法吸附金属离子,并结合二次表面包覆SiO₂,制备了空间异质的金属氧化物@SiO₂空心球催化剂(MO@SiO₂)。通过控制实验条件(浓度,时间等),可以简单灵活地制备外层二氧化硅厚度和内层金属氧化物种类可调变的多种空间异质空心结构。表征了所制备的各类催化剂,详细分析研究了催化剂的形貌、组分等。通过测试等离子体CO₂催化加氢,发现CoO_x(36 h)@SiO_x(6 h)的效果最好。此种空间异质的空心结构为研究工业气体催化提供了很好的反应空间,是微纳米反应器耦合低温等离子体催化研究串联反应的优良体系。     

热助光催化CO2还原研究进展与展望

光热催化是一种极具前途的CO₂还原策略,可利用太阳光谱的广泛吸收来激发热化学和光化学过程的结合,从而协同推动催化反应的进行,使CO₂在较为温和的条件下实现高效转换。作为光热催化的一种,在光催化中引入热能,可提高太阳光利用率,促进载流子的激发和分离,加快反应分子扩散,提升反升性能。对当前光热催化CO₂还原的概念和原理进行分类,并对热助光催化还原CO₂反应的研究现状进行总结。基于反应产物的差异,介绍热助光催化反应的催化剂选择、反应条件和反应机理,同时介绍了该类反应试验过程中关键的局部测温技术,最后对热助光催化CO₂还原技术的发展进行了展望,未来的研究重点应是提升CO₂转化率和产物选择性,同时利用先进的原位表征技术和理论计算对反应机理进行探究。     

CO2催化制备高附加值化学品研究进展

介绍了近年来国内外CO₂催化转化制备甲醇、甲酸、低碳醇、低碳烯烃、碳酸二甲酯、甲酰胺和可降解塑料等高附加值化学品的研究方法、思路、研究结果以及规模化应用的前景,展望了CO₂转化及新型多功能催化剂的研究方向。     

TiO2基催化剂还原CO2研究进展

能源危机和环境污染是当今世界发展面临的两大挑战,如何有效缓解煤、石油等不可再生化石资源过度消耗所引发的能源危机,以及由此造成CO₂过量排放引起的温室效应问题,是当前人类发展亟待解决的重大科学问题之一。基于此,本文综述了近年来以TiO₂为光催化剂,以绿色、清洁的太阳光能催化还原CO₂成低价态含碳燃料(如CH₄、CH₃OH、HCHO、HCOOH、C₂H₅OH等)研究进展。在TiO₂光还原CO₂机理基础上,对元素掺杂、半导体复合与染料敏化、高活性晶面调控、低维纳米结构设计、助催化剂、Z型结构设计和单原子催化等方法来提高光还原CO₂反应效率和选择性进行分析,并指出目前研究存在的关键问题和未来CO₂光还原的发展方向。     

层序空间多孔结构TiO2实现高效光催化CO2还原

以葡萄糖为原料,经一步水热法生成葡萄糖基碳球(GCs),粒径约500nm,利用微乳液聚合法合成粒径约270nm的聚苯乙烯微球(PSs)。通过真空抽滤,制备了GCs和PSs层层组装的多级模板,TiCl₄完全浸润模板并经干燥和高温煅烧,获得了空间层序多级孔结构的TiO₂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N₂吸附-脱附等手段表征了所制备催化剂的形貌、组分和孔结构。在饱和CO₂气氛下加入H₂O,利用催化剂在模拟太阳光条件进行光催化还原试验。结果表明：经过7h的光催化测试,相较于商用P25和无空间结构的TiO₂,层序空间多孔TiO₂生成还原产物CO的产率均得到明显提高。其中,空间复合多级孔TiO₂在结构失配的情况下仍表现出较高的CO产率。结合实验结果和表征证实：纳米微球层所形成的层序空间多孔TiO₂具有较高的比表面积和丰富的孔结构,有利于形成大量表面活性位点。三维网状多孔结构暴露出...     

CO2的电驱动还原

CO₂的过量排放已威胁到了环境与能源的可持续发展,通过化学或生物手段将其转化为化工原料或生物燃料能够有效缓解由CO₂过量排放造成的能源与环境压力。然而CO₂的还原过程是非自发且缓慢的,依赖于外部提供的能量和催化剂。如何实现长效的能量供给并针对性开发高性能的催化剂是CO₂回收转化技术的重点。利用稳定、清洁的电能作为驱动力,在催化剂的协同下将CO₂增值为化学品并实现碳中性循环。这种策略被称为CO₂的电驱动还原,在CO₂转化方面优势显著。从CO₂无机电催化和CO₂微生物电合成2个方面综述了近年来CO₂电驱动还原的研究进展。首先,对比和讨论了CO₂的无机电催化中不同类型的电催化剂的特性,以及优化和改性的手段。其次,总结阐明了微生物电合成中电极与微生物催化剂之间直接和间接的电子传递方式,并重点讨论了不同电子载体（H₂、甲酸、天然和人工的氧化还原电子载体）介导的间接电子传递的相关工作。最后总结展望了CO₂电驱动还原系统的发展。     

CO2的绿色利用技术研究进展

近年来CO2的综合利用越来越引起人们的重视。本文介绍了近年来通过化学途径实现CO2资源化利用的研究方向及进展,并报道了最新的研究技术和成果。通过适当的化学反应,CO2可以转化为液体燃料、甲醇、碳酸酯类等高附加值的产品,还可通过CH4–CO2催化重整制成合成气来制备乙烯或含氧化合物等。另外,本文还介绍了其它新型CO2化学利用技术,如通过合理设计的化学肺可将CO2直接转换为氧气,利用太阳能、电能和生物微藻技术实现CO2向有用化学品的转化以及作为新型储氢材料的研究利用进展。     

CeO2晶面调控与氧空位在CO2催化转化中的研究进展

稀土催化材料在石油化工、化石燃料催化燃烧等领域发挥着重要作用。二氧化铈(CeO₂)作为重要的稀土金属氧化物,因其优异的氧存储能力和稳定的面心立方结构被广泛用于催化反应中。重点介绍CeO₂在CO₂催化转化方面的应用及近期的研究进展,包括CH₄-CO₂重整反应,CO₂与甲醇直接反应合成碳酸二甲酯以及CO₂催化加氢制甲醇反应。阐述CeO₂形貌调控对晶面暴露、氧空位浓度的影响以及CO₂在催化剂表面吸附解离过程,展望CeO₂基催化剂的发展方向。     

光、电催化CO2耦合有机化合物催化转化研究进展

CO₂资源化利用是降低CO₂排放,实现碳中和的重要方式。其中,CO₂与有机化合物耦合催化转化被认为是最有效的CO₂资源化路径之一。经典的热催化耦合反应由于反应条件较为剧烈,导致能耗较高且增加了碳排放,使其应用受到限制。研究表明,使用光、电催化CO₂与有机化合物耦合制备高附加值产品可直接利用清洁能源,不仅实现CO₂减排,促进可持续发展,还可获得碳酸酯及羧酸等高附加值化学品,创造更多经济价值。该类催化反应通常以有机分子活化为主,CO₂分子活化为辅,通过光或电活化底物分子,生成高能量的活性中间体,进而克服热力学障碍。从光、电催化的优势、反应效率和反应条件等方面综述近年来光、电催化CO₂与有机化合物耦合制备碳酸酯、羧酸等研究进展,详细讨论了针对不同类型有机化合物的活化策略以及各类反应的反应机理,最后提出了该领域当前仍面临的挑战并对未来进行展望。光催化多用于CO₂对C—O键、C—H键的插入,主要产物分...     

光催化CO2还原制碳氢燃料系统优化策略研究

光催化CO₂还原制碳氢燃料技术由太阳能直接驱动,将CO₂转化为可直接利用的化学品,是助力碳达峰、碳中和的变革性技术。该技术的高效、低成本运行受光吸收利用、光催化剂形貌结构、界面催化反应及传质等因素影响,其内部能质传输是多时空尺度、多物理场耦合的复杂过程,需要从理论和应用两方面结合多个学科展开系统研究。梳理了光催化CO₂还原基本理论及国内外研究进展,并针对技术瓶颈从光吸收拓展与利用、光生载流子分离强化、氧化/还原半反应优化及传质强化四个优化策略指出了该技术发展方向,探讨了该技术全流程能量传递和物质转化之间的耦合匹配准则,为降低反应能耗、促进性能及产率提升甚至未来工业化大规模太阳能驱动CO₂还原应用铺垫道路。     

CdS/C-TiO2复合光催化剂光催化还原CO2性能研究

采用沉淀-水热法制备了CdS/C-TiO2系列复合光催化剂,通过XRD、UV-Vis、FESEM、XPS等分析手段对催化剂晶体结构、形貌及光电性能进行了表征,考察了柠檬酸(CA)/TiO2质量比R对CdS/C-TiO2复合光催化剂光催化性能的影响。实验结果表明,碳掺杂影响催化剂的晶体结构及其微观形貌,掺杂后光催化活性显著提高。在紫外光照射下进行光催化还原CO2反应,当CA/TiO2质量比R=3/1时,催化活性最高,还原产物HCOOH和HCHO总收率达到533μmol/(g.h)。     

金属酞菁/卟啉分子电催化CO2还原的研究进展

大气中日益增加的CO₂浓度导致了气候变化等环境问题。将CO₂催化转化为有价值的化学品具有重要意义。利用太阳能、风能等可再生能源产生的电能,通过电化学方法将CO₂还原转化为有价值的碳基化合物是最具有应用前景的方式。分子催化剂具有明确的结构和清晰的活性位点,可实现基于机理的性能优化。综述了近年来金属酞菁/卟啉分子在电催化CO₂还原为CO的实验和理论方面的最新研究进展。首先,介绍了金属酞菁/卟啉分子电催化CO₂还原为CO的详细机理。然后,重点介绍了如何通过分子分散和配体修饰提升金属酞菁/卟啉分子电催化CO₂还原为CO的活性和选择性。最后,讨论了金属酞菁/卟啉分子电催化CO₂还原存在的挑战及其可能的解决方案。     

利用金属水热产氢原位还原CO2的研究进展

介绍了金属水热反应产氢过程,总结了基于金属水热产氢原位还原CO₂生成甲酸、甲醇和甲烷等化学品的最新研究进展,探讨了所涉及的反应路径和机理,最后指出了所面临的问题和未来发展方向。     

煤基石墨烯系列材料的可控制备及其在CO2还原过程中的应用进展

石墨烯作为一种结构、性能独特的二维碳材料在CO₂还原转化过程中展现出良好的应用前景,寻找石墨烯丰富的碳质前驱体和可控制备方法是实现其大规模应用的基础。煤炭作为一种富碳矿物资源,含有丰富的官能团和高芳香度纳米石墨微晶结构。以煤炭及其衍生物为碳源制备高附加值石墨烯材料具有独特优势,是同时实现煤炭材料清洁化利用和石墨烯低成本实际应用的重要途径。针对不同变质程度煤种,从化学组成和煤质结构出发,通过适当的分子剪裁和化学结构组装,成功实现了系列多尺度、多形态煤基石墨烯材料的可控制备。常用的制备方式包括：机械力剪切、化学插层氧化、电化学剥离、气相沉积、阳极电弧放电及液相自组装等。如通过化学氧化或超声物理剪裁煤大分子结构制备零维石墨烯量子点;煤炭热解得到的含碳烃类小分子气体通过化学气相沉积制备二维石墨烯薄膜;煤炭高温石墨化后通过物理或化学剥离得到二维石墨烯纳米片;二维石墨烯经过结构自组装制备三维石墨烯气凝胶。由于煤基石墨烯的组成及其表界面结构具有易调控、可修饰等特性,其在CO₂还原过程中展现出良好的催化活性。通过总结煤基石墨烯系列材料在CO₂     

γ-Fe2O3空心球/Fe-N-C宽电位窗口选择性电催化还原CO2为CO的研究

Fe-N-C材料是一类重要的电催化还原CO₂为CO的催化剂,但其只能在较正的电位和较窄的电位窗口实现CO的高选择性,不能满足串联催化中CO被进一步还原的要求。因此,以高纯Fe(phen)₃Cl₂(phen=1,10-邻菲罗啉)晶体和ZIF-8为前驱体,通过热解得到新颖的Fe-N-C担载γ-Fe₂O₃空心球材料。利用SEM、HR-TEM、XRD、XPS等对催化剂进行表征,并对其电催化还原CO₂的性能进行测试。结果表明,该催化剂在-0.5～-1.1 V(相对于可逆氢电极)宽电位窗口表现出优异的CO选择性(CO的法拉第效率大于97%),且在-0.6 V连续电解2 h后电流密度和CO的法拉第效率均基本保持不变,表现出卓越的稳定性。