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光热催化是一种极具前途的CO2还原策略,可利用太阳光谱的广泛吸收来激发热化学和光化学过程的结合,从而协同推动催化反应的进行,使CO2在较为温和的条件下实现高效转换。作为光热催化的一种,在光催化中引入热能,可提高太阳光利用率,促进载流子的激发和分离,加快反应分子扩散,提升反升性能。对当前光热催化CO2还原的概念和原理进行分类,并对热助光催化还原CO2反应的研究现状进行总结。基于反应产物的差异,介绍热助光催化反应的催化剂选择、反应条件和反应机理,同时介绍了该类反应试验过程中关键的局部测温技术,最后对热助光催化CO2还原技术的发展进行了展望,未来的研究重点应是提升CO2转化率和产物选择性,同时利用先进的原位表征技术和理论计算对反应机理进行探究。 相似文献
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CO2的还原和资源化利用是缓解温室效应的重要手段。生物催化剂对反应和底物具有高选择性,因此被用于构建高效的CO2还原系统。其中,甲酸脱氢酶(FDH),特别是某些烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NAD+)依赖型/金属辅因子(W或Mo)的甲酸脱氢酶,能够可逆地将CO2还原成甲酸盐。该文首先介绍了甲酸脱氢酶的特性及分类,其次综述了CO2还原用甲酸脱氢酶的活性位点及催化机制、FDH的分子改造、全细胞生物催化CO2还原为甲酸盐的最新进展,为CO2还原用生物催化剂的研究提供了启示,为以CO2为原料构建可行的CO2还原系统来生产增值的燃料和化学品提供了理论基础。 相似文献
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利用太阳光驱动二氧化碳(CO2)催化转化合成燃料是缓解能源危机和降低温室效应的理想途径。然而,当前面临的主要挑战在于CO2固有的化学稳定性使得光催化反应的转化效率低下。热量被认为是促进催化转化反应过程的重要推动力,可以有效提升光催化转化的效率。本文综述了不同形式的热增强光催化在CO2还原生产燃料方面的应用,包括外加热源的光催化CO2还原、光热效应促进的光催化CO2还原以及等离激元增强的光催化CO2还原体系。文章指出:热增强的光催化技术继承了光催化的高选择性和热催化的高反应活性的优势,实现了CO2还原反应的高效进行。具体分析如下:外加热源主要通过直接加热装置或者聚焦太阳光能实现,产物的生成效率明显增强,选择性影响不大;光热效应发挥着局部提高催化剂反应温度的作用,使能量利用效率更高,大幅度降低CO2还原反应所需的能量;等离激元效应除了发挥光热效应的作用,同时兼备增强光吸收、促进载流子分离和加速表面反应动力学的作用。文章最后指出,通过对反应机理进行深度研究,合理调控反应体系的反应条件,将极大促进热增强的光催化CO2还原技术发展,为CO2利用提供有效手段。 相似文献
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离子液体因其可调节的结构具有独特的性质,同时具有低挥发性、良好的热稳定性和化学稳定性等特点,广泛应用于吸收CO2和催化CO2转化领域。综述了离子液体与CO2之间的相互作用及其在光催化转化、电催化转化、光电催化转化及光热催化转化CO2领域的研究进展,最后对离子液体未来的发展进行了展望。 相似文献
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分析了目前CO2减排的压力和趋势,以电化学催化还原为技术核心,结合燃煤排放特点,对电化学体系进行了优选,提出限碳背景下燃煤电厂的减排策略。在缓解日益严峻的CO2减排和温室效应问题的同时,将大体量废弃的CO2转化为具有利用价值的产品是碳捕集与利用的必由之路。对CO2电化学催化还原技术的过程原理进行简要阐述,围绕电极、电解质、CO2溶解性、反应器形式进行讨论,结合电化学催化还原技术特点和燃煤电厂结构特征,对大体量、低浓度CO2电化学催化还原条件进行筛选,确定了以Cu基气体扩散电极-离子液体-连续式反应器为核心的基本电化学体系,进而提出燃煤电厂烟气中CO2电化学催化还原对策,但在向实际应用转化过程中该技术仍面临非理想气源中杂质的影响、还原电流密度低引发的产物生成速率慢、电极寿命短、产物多样性伴随的分离及提纯难度大等障碍,为面向应用的技术发展指明了研究方向。 相似文献
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CO2高值转化是“双碳”目标大背景下碳利用的有效方式。过渡金属络合物催化的CO2与不饱和烃羧化反应是合成丙烯酸及其衍生物的新路线,也是CO2高值利用的新途径。本文总结了多种金属络合物(Ni、Pd、Cu等)在催化CO2与烯烃偶联羧化、CO2与炔烃或联烯还原羧化制丙烯酸及其衍生物中的应用,着重概述了不同催化体系中的金属-配体优化和反应条件调控,系统对比了不同催化剂的催化特点和作用机制,并论述了其催化反应循环中的控速步骤以及催化剂再生等关键问题。最后,对过渡金属络合物催化CO2与乙烯偶联羧化制备丙烯酸及CO2与炔烃或联烯还原羧化合成高区域选择性不饱和羧酸衍生物的后续研究方向和应用前景进行了展望。 相似文献
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我国作为煤炭大国,燃烧化石燃料产生大量CO2。通过化学作用将CO2转化为能源燃料、基础化学品或高分子材料,有利于实现碳氧资源综合利用。从CO2直接利用和间接利用的角度出发,分别综述了CO2资源化利用研究进展。直接利用方面,重点阐述了CO2直接加氢合成甲醇和乙醇;同时CO2可作为羰化剂合成有机碳酸酯和高分子材料,包括碳酸二乙酯、聚碳酸酯和CO2基可降解聚合物。在间接利用方面,重点综述了CO2经碳酸乙烯酯的酯交换反应合成碳酸二甲酯,以及碳酸乙烯酯加氢制备甲醇联产乙二醇的研究进展。CO2加氢直接合成甲醇催化剂主要包括铜基催化剂、贵金属催化剂,由于贵金属的成本高,廉价的Cu基催化剂研究较为广泛。CO2加氢直接合成乙醇研究较广泛的催化剂为贵金属(Rh、Pd、Ru)基催化剂体系,还需进一步研究廉价、高活性和高稳定性的催化剂。CO2与乙醇直接合成碳酸二乙酯(DEC)研究较多的催化剂为铈基多相催化剂,但由于生成物中水分的影响,限制了DEC的收率。环氧化物和CO2耦合反应生成DEC过程中不产生水,可以有效克服热力学的限制,因此高能化合物与CO2的耦合路线是高效制备DEC的有效途径。CO2与环氧化物共聚制备聚碳酸酯材料多采用稀土三元催化剂体系,环氧化物的转化率和聚碳酸酯选择性较高,目前已经实现工业应用。CO2通过碳酸乙烯酯与甲醇酯交换合成DMC,多使用碱性较强的催化剂和含碱性基团的离子交换树脂。CO2经碳酸乙烯酯加氢制备甲醇和乙二醇的反应中,铜基催化剂展现出优异的催化性能。CO2化学转化利用是CO2碳氧资源综合利用的重要途径,将有效支撑我国未来碳中和目标实现。 相似文献
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CO2的过量排放引发了严重的温室效应,采用CO2氢化技术在实现CO2减排的同时又可生成高价值的产物,因此受到研究人员的广泛关注。近年来,关于CO2氢化的研究逐渐增多,但是综合探讨多种催化技术的相关综述较少。本文将较为新型的CO2氢化技术大致分为光催化、电催化、生物催化以及等离子体催化4种。主要从催化剂的角度,对以上4种新型CO2氢化技术的研究现状和最新进展进行了归纳,并简要介绍了其反应机理。同时,基于研究现状的分析,指出了4种氢化技术的进一步研究方向和需要解决的相关问题,并对CO2氢化技术的发展作出了展望。 相似文献
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研究了不同载体(γ-Al2O3、HZSM-5、TiO2、SiO2和MgO)负载Fe催化剂上CO还原NO反应及CO同时还原NO和SO2反应。结果表明,Fe/γ-Al2O3催化剂对CO与NO反应具有良好的催化活性,但随着反应时间的延长,催化剂很快失活;在CO和NO反应中加入SO2,可以明显改善Fe/γ-Al2O3催化剂对CO还原NO反应的活性稳定性;O2和H2O对催化剂活性的影响较大,CO2对催化剂的影响较小。XRD结果表明,FeS2是催化剂的活性中心,在CO与NO反应后,FeS2转变为催化惰性的Fe7S8而导致催化剂活性下降;在CO与NO及SO2反应体系中引入O2后,Fe/γ-Al2O3催化剂上的活性组分FeS2被氧化为Fe2O3,导致催化剂失活。 相似文献
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CO2资源化利用是降低CO2排放,实现碳中和的重要方式。其中,CO2与有机化合物耦合催化转化被认为是最有效的CO2资源化路径之一。经典的热催化耦合反应由于反应条件较为剧烈,导致能耗较高且增加了碳排放,使其应用受到限制。研究表明,使用光、电催化CO2与有机化合物耦合制备高附加值产品可直接利用清洁能源,不仅实现CO2减排,促进可持续发展,还可获得碳酸酯及羧酸等高附加值化学品,创造更多经济价值。该类催化反应通常以有机分子活化为主,CO2分子活化为辅,通过光或电活化底物分子,生成高能量的活性中间体,进而克服热力学障碍。从光、电催化的优势、反应效率和反应条件等方面综述近年来光、电催化CO2与有机化合物耦合制备碳酸酯、羧酸等研究进展,详细讨论了针对不同类型有机化合物的活化策略以及各类反应的反应机理,最后提出了该领域当前仍面临的挑战并对未来进行展望。光催化多用于CO2对C—O键、C—H键的插入,主要产物分... 相似文献
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能源危机和环境污染是当今世界发展面临的两大挑战,如何有效缓解煤、石油等不可再生化石资源过度消耗所引发的能源危机,以及由此造成CO2过量排放引起的温室效应问题,是当前人类发展亟待解决的重大科学问题之一。基于此,本文综述了近年来以TiO2为光催化剂,以绿色、清洁的太阳光能催化还原CO2成低价态含碳燃料(如CH4、CH3OH、HCHO、HCOOH、C2H5OH等)研究进展。在TiO2光还原CO2机理基础上,对元素掺杂、半导体复合与染料敏化、高活性晶面调控、低维纳米结构设计、助催化剂、Z型结构设计和单原子催化等方法来提高光还原CO2反应效率和选择性进行分析,并指出目前研究存在的关键问题和未来CO2光还原的发展方向。 相似文献
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随着世界经济的快速发展,能源短缺和环境污染已成为关注焦点,化石燃料的快速消耗使得温室效应持续增强,对全球环境和气候造成了严重影响。利用丰富和清洁的太阳能驱动的方式可以快速靶向供热,在温和条件下将2种主要温室气体(CH4/CO2)转化为有价值的合成气,可以大幅降低传统热催化过程所产生的能耗及碳排放。然而,当前太阳能直接驱动干重整制合成气技术距离工业应用仍有一些距离,存在反应分子转化速率低、光能-化学能转化效率低、催化剂易烧结及积碳造成的催化剂失活等问题。针对干重整反应的固有特性以及当前光热研究领域普遍存在的问题,围绕该反应涉及的催化剂制备、载体构筑、反应器及系统搭建与优化,详细介绍了光热干重整反应的研究进展,最后展望了太阳能直接驱动光热催化干重整体系的前景和挑战。 相似文献
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V2O5-MoO3/TiO2 催化剂的NOx选择性催化还原及SO2氧化活性 总被引:2,自引:0,他引:2
采用浸渍法以TiO2为载体制备V2O5-MoO3/TiO2 选择性催化还原催化剂,研究V2O5和MoO3负载量对于催化剂选择性催化还原反应及SO2氧化活性的影响,并考察氧含量、氨氮物质的量比和反应空速对3%V2O5-6%MoO3/TiO2催化剂选择性催化还原脱硝活性的影响。结果表明,随着催化剂中V2O5负载质量分数增加,V2O5-MoO3/TiO2 催化剂的选择性催化还原活性和SO2氧化活性均呈上升趋势。MoO3的负载对催化剂的SO2氧化活性有明显抑制作用。MoO3负载质量分数超过9%,制备的催化剂既保持较高的低温选择性催化还原活性,又使选择性催化还原反应中的SO2转化率小于1%。 相似文献
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CO2加氢合成甲醇催化剂的研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
随着大气中CO2浓度的增加,温室效应导致的全球变暖问题日益严重。CO2加氢合成甲醇是CO2循环利用的有效途径,在环保、能源等领域具有重要意义,其中高效催化剂的研制是实现该过程工业化的关键。本文从催化剂组成、制备方法及反应机理等方面对CO2加氢催化剂的研究进展进行了评述。分析了催化剂中活性中心的状态,归纳了载体和助剂的作用,比较了制备方法的优劣,并对催化反应机理进行了讨论。针对当前存在的问题,指出反应机理的深入探讨和催化剂制备方法的革新是今后的研究重点和主要方向。 相似文献
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CO2是储量丰富、价格低廉、无毒且可再生的C1资源,将CO2转化为高附加值能源及精细化学品是绿色化学的重要研究领域。炔丙醇是有机合成的重要原料,且易于功能化。α-亚烷基环状碳酸酯具有潜在的生物活性,主要应用于药物化学、有机合成等领域。CO2和炔丙醇经羧环化反应制备α-亚烷基环状碳酸酯的过程可实现对CO2的资源化利用,且该反应路线具有原子经济性。围绕CO2与炔丙醇的羧环化反应,系统综述了不同类型催化剂的最新研究进展,为新型催化材料的设计开发指明了方向。 相似文献
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作为最主要的温室气体,CO2的大量排放引发了全球变暖等一系列环境问题。利用CO2加氢合成甲醇是实现CO2循环利用、解决环境问题的切实可行的途径。开发高效、高选择性的催化剂是实现CO2加氢制甲醇工业化应用的关键。近年来,金属有机骨架(MOFs)材料由于其结构多样性、设计灵活性的特点在催化领域引起了广泛关注,MOFs材料应用于CO2加氢制甲醇催化剂的合成,可以有效解决目前CO2加氢制甲醇催化剂存在的反应选择性低、CO2转化率低、合成速率低等一系列问题,提高催化性能。综述了CO2加氢制甲醇MOFs材料催化剂的研究进展,论述了MOFs材料应用于CO2加氢制甲醇催化剂的优势及合成方法,评价了MOFs材料对不同的金属基催化剂的改善作用及存在的不足,并对其应用的挑战和前景进行了讨论。 相似文献