钴氮共掺杂生物质活性炭提升氧化还原催化剂性能北大核心CSCD

采用新鲜海带为原料,先真空冷冻干燥,粉碎过筛后与一定量KOH干混,高温活化制备生物质活性炭,选取优化后的活性炭掺杂钴氮元素,经过高温煅烧形成Co-N-C型非贵重金属催化剂.结果表明,海带基生物质活性炭在活化温度为800℃,活化时间60 min下比表面积为2071. 72 m2/g,总孔容为1. 20 cm3/g,产率为25. 06%;该生物质活性炭掺杂钴氮元素获得的催化剂材料拥有很好的ORR(氧还原反应)活性、耐甲醇性和稳定性,可以被广泛的应用在能源领域.     

Fe/N共掺杂生物质活性炭提升氧化还原性能

以梧桐木屑为原料,采用湿混法与一定量KOH搅拌并干燥,在氮气氛围下高温活化制备生物质活性炭。选取工艺优化后的活性炭掺杂铁氮元素,二次高温煅烧后形成Fe-N-C型非贵重金属催化剂。得出木屑生物质活性炭在活化温度为800℃,碱料比1∶3下比表面积为2051.8 m²·g^-1,总孔容为1.23 cm³·g^-1;通过进一步掺杂铁氮元素获得的催化剂材料拥有良好的ORR(氧还原反应)活性(初始电位-0.03 V、半波电位-0.10 V和极限电流4.2 mA/cm²)、耐甲醇性和稳定性,可以在能源领域中被广泛的应用。     

Fe/N共掺杂生物质活性炭提升氧化还原性能北大核心CSCD

以梧桐木屑为原料,采用湿混法与一定量KOH搅拌并干燥,在氮气氛围下高温活化制备生物质活性炭。选取工艺优化后的活性炭掺杂铁氮元素,二次高温煅烧后形成Fe-N-C型非贵重金属催化剂。得出木屑生物质活性炭在活化温度为800℃,碱料比1∶3下比表面积为2051.8 m2·g-1,总孔容为1.23 cm3·g-1;通过进一步掺杂铁氮元素获得的催化剂材料拥有良好的ORR(氧还原反应)活性(初始电位-0.03 V、半波电位-0.10 V和极限电流4.2 mA/cm2)、耐甲醇性和稳定性,可以在能源领域中被广泛的应用。     

钴,氮共掺杂多孔炭用于高性能氧还原电催化剂

钴和氮共掺杂炭催化剂(Co-NC),由于成本低廉和资源丰富而备受关注,但其低的氧还原反应(ORR)活性和对氧气的双电子(2e-)还原生成H2O2的高选择性,进一步影响了其在燃料电池中的应用.因此,Co-NC催化剂是通过在650、750和850℃下热解CoCl2和壳聚糖的混合物(用ZnCl2预处理),然后用HNO3洗涤并...     

铁氮掺杂活性炭载体增强碳载铂基催化剂氧还原反应稳定性EI北大核心CSCD

修饰和改良载体是改善质子交换膜燃料电池阴极铂基催化剂性能的主要途径。以铁氮(FeN)掺杂活性炭(Black Pearl 2000,BP)为载体,获得负载型铂基催化剂。使用电化学方法对催化剂的氧还原反应活性以及稳定性进行测试,采用X射线衍射仪、比表面积和孔径分布测试、透射电子显微镜、X射线光电子能谱等分析手段对载体及催化剂结构进行表征。结果表明:Pt/FeN-BP催化剂与商业Pt/C催化剂的起始电位均为0.94 V,具有相当的氧还原反应初始活性;老化测试后,Pt/FeN-BP催化剂与商业Pt/C催化剂的起始电位损失分别约为10,30 mV,半波电位损失分别约为5,60 mV,Pt/FeN-BP催化剂的稳定性明显优于商业Pt/C催化剂。这是因为,铁氮掺杂碳载体具有适中的比表面积和孔径大小,Pt颗粒在载体上以小粒径的状态存在且老化测试后Pt颗粒无团聚现象,以及载体与Pt颗粒之间可能存在一定的相互作用。     

氮掺杂再生活性炭的制备及电催化氧还原反应性能研究

为解决危废活性炭传统回收方式带来的资源浪费和环境污染等问题,本工作以抗生素脱色废活性炭为原料、氨气为氮源,采用高温热解再生法将氮元素通过sp²杂化键合进入到活性炭骨架中,制备了氮掺杂再生废活性炭氧还原反应(ORR)催化剂,分析了氮掺杂再生活性炭的物相组成、微观形貌、电化学性能。结果表明,当温度为1 000℃、退火时间为1 h时,所制备的N-RWAC-1000-1氧还原电催化性能最佳。N-RWAC-1000-1具有丰富的微孔和介孔结构,比表面积可达908 m²/g,在碱性介质中的起始电位为0.92 V(vs.RHE),半波电位为0.82 V(vs.RHE),均接近商业20%(质量分数)的铂碳催化剂。此外,氮掺杂再生炭拥有优于商业化铂碳的循环稳定性和甲醇耐受性,有望成为新的氧还原催化剂以期为抗生素脱色废活性炭的高值化利用提供了新的方向。     

氮掺杂氧化石墨烯的制备及其氧还原催化性能研究

以腺嘌呤为掺杂氮源,以均苯三酸为辅助碳源,采用水热法对多层氧化石墨烯进行氮掺杂,在惰性气氛下煅烧得到氮掺杂氧化石墨烯(NGO),重点研究了腺嘌呤用量对产物的氧还原催化性能的影响。利用上海辰华电化学工作站,采用线性扫描伏安法对其氧还原催化性能进行测试分析,并利用Koutecky-Levich方程对其氧还原电子转移数进行计算。结果表明,以腺嘌呤作为氮源能够大幅度地提高氧化石墨烯的催化性能,当腺嘌呤用量为6 mmol时,所制得的氮掺杂氧化石墨烯NGO-3的催化性能最好,催化氧气还原以4e~-途径进行。     

硼氮双掺杂提升碳点电催化氧还原活性研究

碳点(CDs)因其较大的比表面积和较快的电子转移特性,已成为能量转换应用领域一种新兴的纳米炭材料.本文以低成本的石油焦为原料,通过简便的一步电化学刻蚀方法制备了硼氮双掺杂碳点(BN-CDs).与单掺杂碳点B-CDs和N-CDs相比,双掺杂BN-CDs表现出更优异的四电子氧还原电催化活性,具有更正的起始电位(Eonset...     

铁氮共掺杂介孔碳材料的简易制备及其氧还原反应催化性能

氧还原反应(ORR)是燃料电池阴极重要的电化学反应过程,其自发反应进程缓慢,对氧还原反应起高效催化作用的催化剂面临价格昂贵、合成流程复杂、污染环境等问题,因此探索合成简单、环境友好的氧还原催化剂制备方法具有重要意义。铁氮共掺杂介孔碳材料(Fe-N/MC)是一种有巨大应用价值的非贵金属氧还原反应催化剂。本工作通过在马弗炉中的半封闭体系内高温碳化小分子前驱体得到介孔碳材料(MC_M),再把获得的MC_M与铁盐混合在管式炉中高温处理制备得到铁氮共掺杂介孔碳材料(Fe-N/MC_MT)。该方法热解条件简单,无需模板剂和NH₃、HF等有毒物质。由于MC_M含有较高的氮和氧元素,有利于提升介孔碳材料表面的亲水性和配位能力,通过MC_M和铁盐制备出的Fe-N/MC_MT含有丰富的、催化ORR的Fe-N_x活性位点,其起始电位和半波电位分别为0.941和0.831 V(vs RHE),比商业化Pt/C催化剂的起始电位和半波电位分别正34和16...     

质子交换膜燃料电池氮掺杂碳基催化剂研究进展

简要介绍了近年来氮掺杂碳基催化剂在质子交换膜燃料电池阴极氧还原方面的应用发展状况,详细总结了最近几年有关氮掺杂碳基催化剂制备及机理方面的研究结果,包括氮源前驱体种类、金属前驱体种类、金属的含量、碳源前驱体种类、热处理工艺等影响催化剂氧还原活性的主要因素,并指出了目前研究中的难点以及未来的发展方向。     

四氧化三钴及掺杂材料电催化性能的研究进展

综述了Co₃O₄及掺杂材料的性质、结构和电催化性能。Co₃O₄中的钴离子是Co²⁺和Co³⁺的混合价。由于Co₃O₄具有独特的尖晶石晶体结构,有利于Co²⁺和Co³⁺离子之间的电子传导,具有空电子轨道且易实现晶格氧化可作为氧还原反应(ORR)催化剂。综述了Co₃O₄的电催化性能的影响因素主要由其表面积和电子态决定,表面积通过调整纳米结构的大小和形貌来调节,电子态可以通过掺入第三种元素或氧空位来调控。综述了Co₃O₄掺杂不同材料后均表现出优异的催化性能与良好甲醇耐受性。Co₃O₄与Pd掺杂可以提高金属Pd在载体表面的分散性,降低金属颗粒团聚;Co₃O₄与P的组合使催化剂的内在活性增强;Co_...     

石墨烯负载四硫化三钴复合物氧还原催化剂的制备与性能

选取二氯化钴和硫脲为钴源和硫源,以自制的还原氧化石墨烯(rGO)为载体,采用回流法在乙二醇溶剂中一步合成出Co₃S₄/rGO复合物。利用X射线衍射、扫描电镜和拉曼光谱(Raman)等手段对催化剂进行结构与形貌表征。结果表明:Co₃S₄/rGO样品中生成了具有立方结构的Co₃S₄细小晶粒,生长在rGO上的Co₃S₄晶粒发生聚集,具有较好的分散性。Co₃S₄/rGO的拉曼谱图的峰强比(I_D/I_G)为0.92,Co₃S₄对石墨烯结构无明显影响,石墨烯起到载体作用。在0.5mol/L H₂SO_4电解液中,线扫伏安测试表明,Co₃S₄/rGO催化剂具有良好的氧还原催化性能,氧还原起始电位为0.75V(vs.RHE),在动力学电位区,Tafel斜率和传递系数分别为119.5mV和0.49,氧分子在Co₃S₄/rGO催化剂上按四电子机理直接还原成水。     

氮掺杂碳纳米管的无金属催化剂合成和表征

采用爆炸辅助化学气相沉积法, 以碳纳米管(CNTs)作催化剂, 三聚氰胺作碳源和氮源, 无金属催化剂合成出氮掺杂碳纳米管(CN_x). 通过TEM、EDS、Mapping、XPS、Raman和TG测试手段对CN_x进行了表征. 结果表明, CNx具有竹节状结构, 其掺氮量高达17at%, 且氮元素分布均匀. 氮元素以石墨型和吡啶型掺杂在石墨层中, 由于大量氮元素掺杂造成纳米管石墨化程度降低, 抗氧化能力减弱.     

活化和氮掺杂炭层包覆碳纳米管载铂催化剂电催化性能研究

利用化学浸渍还原法,以原始和混酸活化碳纳米管,及聚苯胺改性制备的氮掺杂炭层包覆碳纳米管为载体,制备上述碳纳米管负载铂催化剂,研究比较它们作为质子交换膜燃料电池催化剂的电催化性能。透射电镜观察表明,以混酸活化碳纳米管为载体一定程度改善了铂粒子在碳管上的沉积形态和分散性,沉积的铂粒子大小约5~8nm,但铂粒子仍存在较明显的团聚现象;而因聚苯胺改性碳纳米管外层为均匀氮掺杂炭层,铂粒子能均匀分散沉积于氮掺杂层表面,其平均粒径约为2~4nm。电化学分析表明,混酸活化和氮掺杂炭层包覆碳纳米管都能够改善负载催化剂的电催化活性,尤其氮掺杂炭层包覆碳纳米管负载铂催化剂不仅具有最高氧还原活性,其负载催化剂同时展现了良好的循环稳定性。     

氮硫共掺杂碳材料均匀担载核壳纳米颗粒Co@Co9S8作为氧还原催化剂的研究

开发高效、稳定的非贵金属氧还原(ORR)催化剂是促进燃料电池商业化进程的关键。通过树脂衍生N、S共掺杂碳材料负载原位生成的Co@Co₉S₈核壳结构纳米颗粒,制备出一种具有良好活性和稳定的非贵金属催化剂Co@Co₉S₈/NSC。电化学测试结果表明：Co@Co₉S₈/NSC催化剂的半波电位(E_1/2)和极限电流密度可与商业Pt/C催化剂相媲美。同时相较商业Pt/C催化剂,其还具有极好的抗甲醇活性。此外,计时电流测试表明：持续老化10000s后,Co@Co₉S₈/NSC的电流密度保持了初始值的97.5%,远低于商业Pt/C催化剂的23.3%。为构建高活性高稳定性核壳结构ORR催化剂提供了新的思路,同时其思路也可以应用于其他新能源电极材料如Li-空气电池、Li-S电池及超级电容器等。     

炭负载铁系元素催化剂在氧还原反应中的应用研究进展

金属-空气电池作为新兴的能源装置受到了人们的关注.氧还原反应(ORR)是金属-空气电池的关键电化学过程.由于氧还原反应缓慢的动力学速率和铂基ORR催化剂高昂的价格严重阻碍了金属-空气电池的规模化应用.铁系元素不但地球储量丰富而且具有多样的杂化轨道,将铁系元素引入到炭骨架中可以实现与铂相近的催化性能,非常有希望取代铂基催...     

蜂窝状碳负载铁基单原子催化剂的制备及ORR催化性能研究

单原子催化剂(SACs)以近100％的原子利用率以及优秀的催化活性等,在促进多相催化方面受到了广泛关注.然而,由于金属原子在高温下易烧结,SACs的合成仍然具有挑战性.本研究利用熔融盐(MS)提供的强极性环境,制备了以氮掺杂碳为载体的铁基单原子催化剂(Fe SA-NC).结果表明,Fe SA-NC显示出蜂窝状的多孔形貌...     

ZIFs材料对Fe/N/C催化剂氧还原性能的影响

过渡金属/氮/碳(M/N/C)催化剂是替代铂基催化剂用于氧还原反应(ORR)的理想材料。沸石咪唑骨架(ZIFs)材料结合了无机沸石的高稳定性和MOFs材料的高比表面积、高孔隙率及可调孔结构等特点,是制备M/N/C催化剂的优良前驱体。本工作以FeSO₄·7H₂O为铁源,1,10-菲啰啉为氮源,探究不同ZIFs材料对FeN/C-Z_x催化剂ORR性能的影响。通过X射线衍射、比表面积和孔径分布测试、透射电子显微镜等对催化剂进行结构表征,使用线性扫描伏安法对催化剂ORR催化活性进行测试。结果表明：FeN/C-Z₈催化剂表现出最佳的ORR活性,具有较小的Tafel斜率(64.98 mV/dec)且反应过程是近四电子过程;在经过25 000次循环后,FeN/C-Z₈催化剂的半波电位仅有20 mV的负移,表现出良好的稳定性。FeN/C-Z₈催化剂中存在的Fe₃C化合物可有效提高催化剂的催化性能;Zn²⁺在碳化过程中挥发使FeN/...