浅谈实验室短寿命放射性废物的管理

１　引言放射性废物管理依赖于专门为其制订的管理细则。对研究人员来说,最基本、有效的放射性废物分类原则是以废物中所含核素的半衰期来分类。短寿命废物为只含有半衰期小于９０ｄ的废物,长寿命废物为含有半衰期超过９０ｄ的任何放射性物质的废物。短寿命放射性废物经过几个月或几年后,基本上衰变得没有放射性了,对人类或环境呈无辐射危害状态。它可保存在产生废物的实验室的共用贮存间或辐射安全部门的贮存场,最少应保存１０个半衰期。长寿命废物将被保存在永久性废物处置场。这些处置场可将放射性物质与环境隔离几百年甚至几千年。…     

长寿命裂变产物核素核数据测量进展

文章对与高放废物深地层处置以及分离嬗变相关的半衰期大于10a、裂变产额高于0.01%的13种长寿命裂变产物核素的半衰期、裂变产额和热中子反应截面的测量研究、数据现状及其进展进行概要评述。就长寿命核素的分离纯化、原子数测定及放射性活度测量方法和技术进行了分析和论述。     

熔岩玻璃体核素衰变热功率的计算

温度是影响熔岩玻璃体溶解速度的关键因素,为此,本文计算了核试验后10~300 000d内熔岩玻璃体中核素衰变热功率,评估了核素衰变热功率对熔岩玻璃体的温度和溶解速度的影响程度。采用了国际原子能机构给出的100kt TNT当量地下核试验产生的、半衰期大于1a的放射性核素含量,利用其中裂变产物核素137 Cs的含量推算累积裂变产额大于0.1%、半衰期为1d~1a的短寿命裂变产物核素的含量。分析了各核素的放射性衰变特点,采用ENDF/BⅦ库中核素衰变辐射的平均α能量、平均电子能量和平均电磁辐射能量计算各核素在熔岩玻璃体内因衰变而沉积的能量。计算结果表明:核素衰变热功率呈分段幂函数衰减;在10~2 000d、2 000~60 000d和60 000d之后的时段内,衰变热功率分别主要源于短寿命裂变产物核素、长寿命裂变产物核素和锕系元素。核素衰变热功率对熔岩玻璃体的温度和溶解速度的影响不大,1 000d后影响非常小。     

155Eu衰变γ射线发射几率的精确测量

经堆中子辐照过的^154Sm样品，用阳离子交换法分离纯化，得到^155Eu核素。用4πβ-γ符合法测量放射性活度和用小平面Ge探测器测量^155Eu衰变发射的γ光子数，精确测定了γ射线的发射几率。对于强γ射线和弱γ射线的不确定度分别为1．7％和4．5％。与文献报道值相比较，本测量结果明显改善。     

~(134)Cs放射性标准溶液的活度测量比对

1引言134Cs是一个复杂衰变核素,其活度测量通常要用到较为复杂的效率外推方法。它是裂变产物核素137Cs活度测量中较好的示踪核素之一,它的较为丰富的γ射线,适合于Y谱仪能量校准和效率刻度。因此,这个核素在放射性计量工作中有着十分重要的使用价值,准确测量其活度,对提高放射性计量精度具有十分重要的意义。国防放射性计量一级站在1996至1997年组织了’“CS放射性标准溶液的活度测量比对活动,共有10个（中国工程物理研究院核物理与化学研究所205室、206室,西北核技术研究所,北京防化研究院,核工业西南放射性计量站,中国计量科…     

球形亚铁氰化钴钾-硅胶无机离子交换剂的制备及其用于~(137)Cs-~(137m)Ba发生器的研究

利用137 Cs-137mBa的放射性级联衰变关系和137 Cs、137mBa之间不同的化学性质,可以制备137 Cs-137mBa核素发生器。本研究制备了球形亚铁氰化钴钾-硅胶无机离子吸附材料,其对Cs+的静态吸附容量为0.311mmol/g,吸附平衡常数为2.2×104。用上述材料制备了活度为1.85×109 Bq(50mCi)的用于工业示踪的137mBa同位素发生器,淋洗效率大于50%,Cs+的漏穿率为10-7/mL量级,使用寿命大于1年。该发生器性能稳定,使用寿命长。     

基于AST方法的核电厂LOCA释放源项计算分析

根据AST方法建立了AP1000LOCA放射性核素活度计算模型,研究事故后安全壳及环境中放射性核素活度的变化。结果表明:事故后安全壳气空间内各核素的放射性活度呈先增大后减小的趋势,40min时达到最大。根据核素性质,将其分为不考虑母核衰变的核素和考虑母核衰变的核素。事故发生40min后,前者在安全壳内的活度指数减小,典型核素有131~135I、83 Krm等,后者由于母核衰变的影响导致其在安全壳内的活度减小趋势放缓,典型核素有85 Kr、133 Xem、133 Xe和135 Xe等。I和Cs由于受自然去除机制的去除作用,事故几小时后其向环境的累积释放量增长非常缓慢;对于Kr和Xe,半衰期较长的核素向环境的累积释放量不断增大,半衰期较短的核素在事故几小时后向环境的累积释放量趋于平衡。     

强度平衡法测定138Csγ射线发射概率

短寿命裂变产物138Cs是测量裂变燃耗的重要核素,其半衰期为33.41min,经β-衰变到138Ba,共发射88条γ射线.根据母核衰变到子核基态上各种射线强度之和等于母核衰变活度的强度平衡法原理,用已标定好的峰效率曲线的HPGeγ谱仪准确测定了138Cs的γ射线发射概率,Pγ(1435.86keV)的测定结果为0.7599±0.0032.     

基于不同数据库的反应堆堆芯源项计算分析

堆芯内的核燃料在裂变过程中产生大量的放射性物质,ORIGEN-S可以采用多种数据库计算堆芯内放射性物质的积累和衰变,如Card-image数据库、二进制数据库以及ORIGEN-ARP通过插值产生的ORIGEN-S截面数据库。详细介绍了各数据库的基本情况,并采用Card-image数据库和ORIGENARP数据库,对比计算了反应堆堆芯放射性核素的活度,分析了典型核素的放射性活度随燃耗的变化。计算结果表明:不同数据库对各种核素的放射性活度计算产生了不同的影响,与Card-image库相比,采用ARP插值生成的数据库计算的小部分核素放射性活度偏大,而核素134 Cs、136 Cs放射性活度小15%左右。随着燃耗的加深,ORIGEN-S采用不同数据库计算的核素放射性活度差值逐渐增大,但核素放射性活度的比值随燃耗的增大呈现不同的变化规律。     

非平衡环境样品中长寿命核素放射性活度计算式推导

提出了一种用高纯锗γ谱仪测量非平衡样品中长寿命核素放射性活度的方法。提出了"同位素母子体平衡"和"部分平衡"两个测量思想,在此基础上,通过分析非平衡放射系的递次衰变规律,推导出了非平衡钍系和非平衡铀系中长寿命核放射性活度的测量公式。     

废放射源近地表处置活度限值推导

以我国低中放固体废物北龙处置场和西北处置场为参考场址,针对钻探景象和钻探后景象,考虑了几个重要放射性核素,推导了废放射源在两个场址中处置的活度限值。除¹³⁷Cs的关键景象为钻探景象外,其他所选核素的关键景象均为钻探后景象。且单个废物包中的废放射源活度限值不受处置场的限制,推荐了适合于近地表处置的单个废物包内废放射源的接收限值,⁹⁰Sr、¹³⁷Cs、²³⁸Pu、^63Ni、²⁴¹Am、²²⁶Ra和²³⁹Pu分别为2.0×10¹⁰、6.0×10⁹、1.0×10⁶、1.0×10¹¹、1.0×10⁷、1.0×10⁶和8.0×10⁶Bq。     

北京市气溶胶放射性核素分析(2013—2016)

利用中国锦屏地下实验室(CJPL)低本底γ谱仪对北京地区近4年34组气溶胶样品中长寿命放射性核素进行研究。发现气溶胶样品中含有²³⁸U、²²⁶Ra、²¹⁰Pb、²³²Th、²²⁸Ra、 ⁴⁰K、⁷Be、¹³⁷Cs,其活度浓度均值分别为17.47 μBq·m^-3、21.19 μBq·m^-3、2.39 mBq·m^-3、11.12 μBq·m^-3、14.43 μBq·m^-3、226.64 μBq·m^-3、6.98 mBq·m^-3、2.36 μBq·m^-3,且均在本底范围之内。同时,放射性核素活度浓度与环境参数存在相关性,⁷Be、⁴⁰K、¹³⁷Cs、²²⁶Ra均与季节负相关,²¹⁰Pb与季节正相关;⁴⁰K与空气质量指数(AQI)正相关。     

济南微型中子源反应堆退役的放射性核素调查

对济南微堆反应堆容器上筒节、水池材料、水净化树脂及废物现场取样进行放射性核素调查,并详细介绍了对水池材料的调查。被调查的材料中放射性核素主要包括⁶⁰Co、¹⁵²Eu、¹³⁷Cs和⁵⁴Mn,反应堆容器正下方的池底材料中放射性核素活度浓度较高。调查结果表明：反应堆容器上筒节、堆水净化树脂及废物均为低放废物,部分水池材料也应作为低放废物进行剥离。调查采用标准物质GBW08304a进行质量控制,测量值与标准值在±15%内一致。     

γ射线闪烁体探测器响应函数模型研究

建立了一种可用于γ射线能谱分析的CsI(Tl)闪烁体探测器响应函数(DRF)模型,并对0.05~1.5 MeVγ射线能谱进行了拟合。描述γ射线能谱特征的每个函数均是基于对射线作用机制的分析,采用权重最小二乘法实现了22 Na、60 Co、137 Cs、238Pu实验能谱的拟合,并同时得到了函数中与射线能量相关的非线性参数。最后利用该DRF模型对CsI(Tl)探测器测量152 Eu源的γ射线能谱进行了拟合,结果表明,此DRF模型可较好地应用于γ射线能谱的分析。     

就地HPGe谱仪测量分析长白山土壤中的137Cs等γ核素

长白山是欧亚大陆东缘的最高山系,是首批国家级自然保护区,自然环境受人类扰动较少,能较好地反映全球大气核试验、前苏联切尔诺贝利核事故在长白山地区沉降的¹³⁷Cs量。为调查¹³⁷Cs经多年衰变和迁移后在长白山土壤中的分布规律,本文利用就地HPGe γ谱仪测量分析了长白山主峰北坡、南坡及西坡的高山荒漠带、苔原带、岳桦林带、针叶林带等土壤中²³⁸U、²³²Th、⁴⁰K和¹³⁷Cs的活度浓度。结果表明,火山灰覆盖的区域,土壤中的²³⁸U和²³²Th等天然放射性核素含量较高,最高值分别为112 Bq/kg和154 Bq/kg;植被茂盛、地势平坦区域¹³⁷Cs活度浓度较高,最高为1.07×10⁴ Bq/m²。     

日本福岛核电站事故后的海洋放射化学

由于对环境影响的关注,日本福岛核电站事故后,人们进行了大气、陆地和海洋环境人工放射性核素变化监测与研究,研究的主要核素是131I、137 Cs、134 Cs和129I。除了关注浓度水平的变化外,还进行了通过大气和海流对事故释放的放射性核素运行路径的模拟研究。研究表明,受气候条件的控制,事故释放进入大气的放射性核素先经过太平洋到达北美,然后越过大西洋到达欧洲,最后绕北半球一周后到达中国。除事故核电站周边外,全球大气中131I活度浓度在mBq/m3量级,137 Cs活度浓度在0.1~1mBq/m3量级。事故释放进入海洋的放射性核素将随海流向东输运,然后在北太平洋随环流输运。研究也发现在离开源地不远的海区,由于混合进入200m水深以下的次表层水,在远离事故核电站海区水体的137 Cs活度浓度可达100Bq/m3,但大部分水体137 Cs活度浓度在Bq/m3量级,仅稍高于本底水平。     

Neutron economy and nuclear data for transmutation of long-lived fission products

In the study of Self-Consistent Nuclear Energy System, the following 29 long-lived fission products (LLFPs) have been selected to be transmuted into stable or short-lived nuclides: ¹⁰⁶Ru, ¹⁰²Rh, ¹⁰⁹Cd, ¹²⁵Sb, ¹³⁴Cs, ^146,147Pm, ^154,155Eu, ¹⁷¹Tm, ⁸⁵Kr, ⁹⁰Sr, ^93mNb, ^113mCd, ^121mSn, ¹³⁷Cs, ¹⁵¹Sm, ¹⁵²Eu, ^108mAg, ¹⁵⁸Tb, ^166mHo, ⁷⁹Se, ⁹³Zr, ⁹⁴Nb, ⁹⁹Tc, ¹⁰⁷Pd, ¹²⁶Sn, ¹²⁹I, ¹³⁵Cs. In the present study, the number of neutrons necessary for the transmutation of the 29 LLFPs with an FBR was evaluated, and the present status of the (n, γ) and (n,2n) cross section data of the 29 LLFPs in JENDL-3.2 and ENDF/B-VI was investigated. The main results of the present study are as follows: (1)only 0.25 neutron per fission is necessary for the transmutation of the 29 LLFPs with isotopic separation, whereas 6.8 neutrons are necessary with chemical separation, (2)the accuracy of the cross sections is 30 to 100% except for the (n, γ) cross sections of limited nuclides in limited incident neutron energy regions.     

HTR-10一回路放射性核素在石墨上的吸附及其微观机理研究

通过巨正则系综方法与第一性原理计算,研究了100～900 ℃下,¹³⁴Cs、¹³⁷Cs、⁹⁰Sr、¹¹⁰Ag^m、¹³¹I 5种重要核素在石墨上的吸附率随温度、压强等参数的变化,并根据工程实际参数,推算他们在HTR-10一回路中反射层、石墨碳砖以及石墨粉尘上的吸附量。研究表明,Cs和Sr倾向于吸附在石墨的H位,而Ag和I倾向于吸附在石墨的T位,且他们的吸附能也有所差异。此外,核素粒子数密度与吸附率呈线性关系,而温度与吸附率呈指数关系。最后,通过研究5种核素在HTR-10一回路中的吸附情况,发现其中的放射性主要来自于核素¹³⁴Cs、¹³⁷Cs和¹³¹I,而⁹⁰Sr和¹¹⁰Ag^m的贡献较少,这与唯象模型的保守估计结论一致。     

中国医用99Mo及99Mo-99Tcm发生器的发展

⁹⁹Tc^m是核医学临床诊断应用最为广泛的放射性核素,其使用量占所有诊断用放射性核素的70%左右。⁹⁹Tc^m在临床上主要由其母体核素⁹⁹Mo衰变通过⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器获得。中国从20世纪60年代末开始医用⁹⁹Mo与⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器的研制工作,并取得了十分瞩目的成就。本文对我国医用⁹⁹Mo及⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器的发展进行了简要回顾,分析了我国在⁹⁹Mo及⁹⁹Mo-⁹⁹Tc^m发生器生产方面存在的问题,并对其今后的发展提出了建议,以期促进国内放射性同位素技术进一步的发展。     

新型SPECT/MRI双模态显像剂SPION-DMSA-RGD-~(99)Tc~m的合成与生物评价

为制备纳米材料SPION-DMSA-RGD及其标记物SPION-DMSA-RGD-99 Tcm,探讨该标记物作为SPECT/MRI双模态显像剂的可能性,在水溶性纳米颗粒SPION-DMSA上连接c(RGDfC),得到了SPION-DMSA-RGD,并进行了结构表征。用99 Tcm对SPION-DMSA-RGD进行标记,并对该标记物进行了正常鼠和荷U87MG人脑神经胶质瘤裸鼠的生物分布研究,及荷U87MG人脑神经胶质瘤裸鼠的MRI和SPECT显像研究。研究结果表明,SPION-DMSA-RGD具有超顺磁性,99 Tcm标记率约为98%。正常鼠和荷U87MG人脑神经胶质瘤裸鼠的生物分布结果表明,SPION-DMSA-RGD-99 Tcm在血液中清除较快,在肝脏中摄取较高,在肿瘤中有摄取。荷U87MG人脑神经胶质瘤裸鼠的MRI和SPECT显像结果表明,SPION-DMSA-RGD和SPION-DMSA-RGD-99 Tcm的肿瘤主动靶向作用明显。以上结果提示,对于荷U87MG人脑神经胶质瘤裸鼠,SPION-DMSA-RGD-99 Tc m是一种SPECT/MRI双模态显像剂。