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《化学工业与工程技术》2003,(3)
本刊讯 据报道 ,美国南加利福尼亚州大学洛克尔烃研究所研究人员发现 ,碘溶解在发烟硫酸中形成的溶液是甲烷低温氧化的有效催化剂。碘发烟硫酸溶液有稳定的活性 ,催化甲烷转化形成硫酸氢甲酯 ,后者再与水反应很容易生成甲醇。就其所知 ,这是迄今报道的在 2 0 0℃以下将甲烷转化成一种甲基产物的最简单的催化体系。其甲烷转化率在 4 0 %以上 ,硫酸氢甲酯选择性在 95 %以上 ,在已报道的数据中居最高。而且 ,这种氧化体系与其他甲烷氧化体系不同 ,不需要过氧化氢等昂贵的催化剂碘催化氧化甲烷制甲醇催化剂$《化学工程新闻》!美国… 相似文献
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研究甲烷合成甲醇的催化剂及催化机理是甲烷直接催化氧化制甲醇的关键。本文综述了甲烷合成甲醇的Pt系催化剂、Pd系催化剂、Rh系催化剂、Fe改性沸石催化剂、Cu改性沸石催化剂、改性金属有机框架材料催化剂以及相应的催化机理。结果表明,Pt系催化剂中K2PtCl4、Pt(bpym)Cl2、Pt(bipy)Cl2催化甲烷制甲醇机理为亲电取代反应。Pd系催化剂中Pd(OAc)2在CF3COOH水溶液中通过多步电子传递链将甲烷转化为甲醇;Pd/C在乙酸水溶液中催化甲烷合成甲醇是亲电取代和活性氧物种氧化两种机理共同作用的结果。Rh系催化剂中的Rh/ZSM-5、Rh/TiO2通过锚定在载体孔道内的一价Rh与CO、H2O和O2作用将甲烷转化为甲醇。Fe、Cu改性沸石催化剂及改性金属有机框架材料催化剂通过均裂、异裂等自由基反应转化甲烷得到甲醇。指出研究高效活化甲烷分子和抑制甲醇深度氧化催化剂的设计、制备及深入探究其催化机理仍然是今后的研究重点。 相似文献
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简要介绍了各种正在研究开发中的天然气制合成气技术,催化部分氧化制合成气较好的工业化应用前景。对此过程中采用的催化剂和反应器也进行了介绍。 相似文献
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Co-ZSM-5分子筛催化剂是一种具有较强催化活性的醛氨缩合催化剂,具有反应条件温和、择形选择性高和副产物较少等优点。研究了在Co-ZSM-5分子筛催化剂上的醛氨缩合反应,考察了反应温度、催化剂用量、原料配比(甲醛/乙醛,摩尔比)、n值(氨/原料,摩尔比)、反应时间以及催化剂使用次数等因素对醛氨缩合反应的影响,系统地研究了醛氨缩合反应的规律,优化了反应条件。研究发现Co-ZSM-5分子筛催化剂的失活过程经历四个阶段:高水平活性稳定期、活性衰退期、低水平活性稳定期和二次活性衰退期四个阶段。升高温度、增大催化剂用量、一定的原料配比和n值、延长反应时间均对提高醛氨缩合反应性能有积极的影响。在温度450 ℃、常压、原料配比为2/3、n值为2和反应时间1~2 h的条件下,反应对烷基吡啶的选择性较高,烷基吡啶的产率可达85%以上。 相似文献
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《化学工业与工程技术》2009,(6):20-20
本刊讯 德国《应用化学》期刊最近发表了新型Pt基固体催化剂用于甲烷选择性氧化制甲醇的研究成果。该催化剂在低温下具有高活性,并可反复使用。这一最新研究进展有可能加速甲烷制高附加值及易于运输的液体产品技术的商业化进程。 相似文献
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甲烷部分氧化制合成气催化剂的研究进展 总被引:12,自引:0,他引:12
综述了甲烷部分氧化制合成气的研究意义和现状,从金属活性组分,载体效应,载量选择,助剂添加和制备方法等因素对催化剂活性的影响及研究进行了系统。结合本课题组的研究结果及文献报道,分析了Ni基催化剂的失活特性,并提出使用等离子体技术对Ni基催化剂进行改笥处理,以提高其催化稳定性的技术展望。 相似文献
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甲烷部分催化氧化合成甲醇和甲醛 总被引:2,自引:0,他引:2
本文综述了由甲烷部分催化氧化制甲醇和甲醛研究中所用催化剂的制备条件及催化反应条件,并对用于该反应的催化剂开发和最佳合成工艺条件的选择指出了方向。 相似文献
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甲烷液相部分氧化合成甲醇过程研究 总被引:15,自引:3,他引:12
以碘系列化合物为催化剂,在发烟硫酸溶剂中进行了甲烷液相选择性氧化制取甲醇。考察了催化剂种类、用量、反应温度、发烟硫酸浓度等工艺条件对反应收率的影响,探讨了甲烷液相选择性氧化的催化机理以及发烟硫酸中 SO3 含量的作用。实验结果表明,甲烷液相部分氧化的最佳催化剂为 I2,最佳的工艺条件为催化剂浓度为0.099 mol?L?1、反应温度 473K、发烟硫酸(SO350%(wt))、反应时间 3h。 在此条件下,甲烷转化的转化率可达 82.65%,选择性可达 70.43%。机理研究表明,甲烷在部分氧化反应中首先转化为硫酸单甲酯,然后进一步水解得到甲醇, 反应遵循亲电取代机理。发烟硫酸中的游离 SO3的作用就在于提供较好的亲电环境、反应的氧源以及亲核试剂。 相似文献
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甲烷催化部分氧化制合成气催化剂的研究进展 总被引:1,自引:0,他引:1
叙述了甲烷催化部分氧化制合成气催化剂的最新研究进展,包括含钴的钙钛矿、碳化钼、碳化、Ni/α-Al2O3,Pt-Ni/α-Al2O3、laO3_NiO/Al2O3等。 相似文献
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天然气是一种前景广阔的清洁燃料,甲烷作为天然气的主要成分,其高效利用具有重要的现实意义。在众多甲烷转化途径中,甲烷催化部分氧化(CPOM)具有能耗低、合成气组分适宜、反应迅速等优势。本文简要介绍了CPOM反应机理,即直接氧化机理和燃烧-重整机理;重点综述了过渡金属、贵金属、双金属和钙钛矿这四类CPOM催化剂的研究现状;分析了反应温度、反应气体碳氧比和反应空速对CPOM反应特性的影响;阐述了积炭和烧结这两种催化剂失活的主要原因及应对措施。根据研究结果可知,通过选取合适的催化剂组分、采用优化的制备方法、精确控制催化剂活性组分分布和微观结构等措施,可以保证更多的有效活性位更稳定地暴露在催化剂表面,以此提高催化性能(包括甲烷转化率、合成气选择性、合成气生成率、反应稳定性等)。最后指出了对CPOM催化剂微观结构的合理设计与可控制备以及对CPOM反应机理的深入研究仍将是今后关注的重点。 相似文献
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通过水热晶化法,合成含有骨架杂原子Fe的Fe-HZSM-5分子筛催化剂,采用XRD、BET和NH3-TPD对催化剂进行表征,在微型固定床反应器中测定催化剂的甲醇制汽油的反应性能和反应动力学数据,对Fe-HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制汽油本征动力学进行研究。结果表明,ZSM-5分子筛骨架引入杂原子Fe,可以增加对产物汽油选择性有利的弱酸量。采用Chen and Reagan建立的甲醇制汽油三集总动力学模型,通过Runge-Kutta法和最小二乘法对实验数据的回归计算,获得反应速率常数为k1=0.921×1012exp(-108 600/RT)、k2=0.155×1012exp(-116 400/RT)和k3=1.008×107exp(-96 130/RT)。以目标残差函数OF参数值为检验模型的标准,模拟值和实验值的相关系数R2均超过0.99。因此,Chen and Reagan建立的甲醇制汽油三集总动力学模型可以准确描述Fe-HZSM-5分子筛催化剂的甲醇制汽油反应动力学行为。 相似文献