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长链烯烃-苯烷基化反应的分子筛催化剂再生性能的研究 总被引:9,自引:0,他引:9
通过热重分析和活性稳定性评定考察催化剂的再生性能。研究结果表明,进行氯气吹扫以及苯抽提后进行氮气吹扫两种预处理,导致失活催化剂的起燃点和烧焦反应活化能均有所提高,有利于控制烧焦反应速度。按苯抽提、氮气吹扫、烧焦的顺序,分三个阶段进行催化剂再生,再生催化剂的活性稳定性得到更充分的恢复。 相似文献
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采用水热静态晶化法合成了MCM-22分子筛,考察不同原料配比对合成的影响,并用X射线衍射、N_2等温吸附和NH_3-TPD等方法对其进行了表征,并对MCM-22分子筛进行改性,考察其改性前后对苯和长链烯烃烷基化反应的催化活性。改性后催化剂Ni-JC-4(A)-0.001和JC-4(B1)对烯烃的转化率分别为94.84%和92.97%;对烷基苯的选择性分别为98.85%和99.02%,使用寿命分别达到27 h和37 h以上。实验表明,用1 mmol/L NiSO_4交换改性的催化剂和加入大孔Al_2O_3改性后的催化剂均具有较高的催化活性,使用寿命得到提高。 相似文献
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长链烯烃与苯烷基化反应动力学的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
本文对长链烯烃与苯在磷和镧改性的USY沸石分子筛上的烷基化反应进行了研究了,考察内扩散阻力对烷基化反应的影响,建立了带内扩散阻反应动力学方程,通过数据拟合确定了动力学参数,得到反应动力学模型,并用统计检验检验了动力学方程的可靠性。 相似文献
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采用固定床反应装置进行近临界条件下的AlPO_4-5分子筛催化剂上苯与直链烯烃烷基化反应。利用反应实验数据进行反应动力学模拟研究,确定了表观反应速率常数(k_V~(app))和外扩散传质模型参数。实验结果表明,k_V~(app)在较低温度下随着反应压力增大先减小后增大,而在较高温度下呈现减小趋势。通过分子团簇分析,这种压力影响是压力对总反应活化能和内扩散系数影响的综合结果。基于总反应活化能与反应压力的线性关系,确定了表观活化能和活化体积。建立了表观反应速率常数频率因子、外扩散传质模型参数与反应条件的数学关系式。模型预测结果显示,烯烃转化率随着空塔流速增大;在消除外扩散影响情况下,在温度578~588 K、压力3.0~4.0 MPa、WHSV=0.5 h~(-1)的条件下,烯烃转化率接近100%。 相似文献
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固体酸催化剂上苯与长链烯烃烷基化反应动力学研究 总被引:5,自引:2,他引:5
根据苯与长链烯烃烷基化反应动力学方程,笔者利用在负载杂多酸中孔分子筛催化剂上液-固相反应的实验数据进行参数估值,确定了反应速率常数、扩散系数、反应活化能和扩散活化能参数,建立了考虑内扩散影响的苯与长链烯烃烷基化反应动力学模型.结果表明,所建动力学模型具有较高的计算精度,符合苯与长链烯烃烷基化反应规律. 相似文献
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苯与长链烯烃烷基化固体酸催化剂失活动力学研究 总被引:10,自引:2,他引:8
将催化剂活性和扩散系数与进料时间进行关联,建立了考虑内扩散和结焦失活影响的烷基化反应动力学模型方程,利用反应实验数据和稳态时的反应动力学参数,进行参数估值,建立了烷基化催化剂失活动力学模型,研究结果表明,1级失活动力学模型具有较强的拟合实验数据能力,其统计检验的可信度高, 该模型预测表明,烯烃转化率随着进料时间延长不断降低,催化剂粒径越大,烯烃转化率随进料时间延长先快速下降,然后缓慢下降;反应温度越高,烯烃转化率下降的速度越大。 相似文献
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考察了苯 -C=12 烷基化反应条件对SiW12 /HAlMCM -4 1中孔材料催化性能的影响 ,并对SiW12 /HAlMCM -4 1和HM、HY分子筛催化剂上的产物分布进行了比较。结果表明 ,随着质量空速提高和温度降低 ,线性烷基苯选择性和烷基苯线性度不断提高 ,烷基苯异构体分布不断改善 ,而烯烃转化率的变化规律相反 ,且烯烃转化率、线性烷基苯选择性和烷基苯线性度均随原料苯烯摩尔比的提高而提高 ;SiW12 /HAlMCM -4 1分子筛催化剂上线性烷基苯异构体分布优于HY而不及HM ,且催化剂粒径越大 ,线性烷基苯异构体分布越好。 相似文献
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以介孔γ-Al2O3为载体,采用两步气相法合成了固载化AlCl3催化剂,分别考察了其在苯与纯1-辛烯、1-癸烯、1-十二烯、工业混合烯烃烷基化反应中的活性和稳定性。结果表明:烯烃碳链长度影响催化剂的稳定性,碳链越长,反应生成单烷基苯的选择性越高,稳定性越好。在悬浮床连续式反应器中,以工业混合烯烃为原料、n(苯与烷烃)∶n(烯烃)为20∶1、反应压力1.0 MPa、反应温度120℃、进料量10 mL/h的反应条件下,该催化剂选择性、稳定性较好,在保持烯烃转化率大于90%、单烷基苯选择性为100%、2-苯基异构体的选择性约为40%的情况下,可以稳定运行1000 h。工业混合原料中含有二烯烃、芳烃等杂质是导致催化剂失活的主要原因。 相似文献
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采用的催化剂以分子筛和磷钨酸为活性组分、氧化铝为载体,考察其脱除芳烃中微量烯烃的催化性能。研究了催化剂在不同焙烧温度、不同磷钨酸添加量的条件下对脱除芳烃中微量烯烃效果的影响,并利用红外光谱法、X射线衍射法对催化剂进行表征。结果表明,催化剂焙烧温度为550℃、磷钨酸添加量为5%时,催化剂脱除芳烃中微量烯烃效果最好。催化剂脱除芳烃中微量烯烃的效果主要取决B酸酸量和磷钨酸的晶型结构。 相似文献
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在固定床反应器中,采用3种不同粒度的固体酸催化剂,在300℃、8.0 MPa的超临界条件下进行了长链烯烃与苯的烷基化反应实验;建立了包括烷基化反应速率常数、烷基苯脱附速率常数和催化剂失活速率常数3个参数的烷基化反应动力学模型,采用实验数据对模型参数进行估值。对模型的F检验结果表明,建立的烷基化反应动力学模型可靠;不同重时空速和反应时间下的烷基化反应烯烃转化率实验值与计算值基本吻合,表明所建立的烷基化反应动力学模型计算精度高,可较好地模拟固体酸催化的多相烷基化反应过程。 相似文献
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在220℃、3.5 MPa、乙烯质量空速(MHSV)1.5 h-1、乙烯/苯摩尔比为12的条件下,采用固定床反应装置考察了4种不同粒径LaHY分子筛催化剂上乙烯和苯液相烷基化反应性能.随着LaHY分子筛催化剂的粒径从0.84μm减小到0.10 μm,乙烯的初始转化率从74.0%增加到84.7%,但催化剂的稳定性差别不明显;反应后催化剂的积碳类型相似,积碳量也没有随LaHY催化集粒径的减小而减小. 相似文献
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苯与长链烯烃在磷铝系催化剂上的烷基化反应动力学研究 总被引:4,自引:0,他引:4
首次采用磷铝固体酸催化剂替代氢氟酸对苯与长链烯烃的烷基化反应过程进行了研究。反应过程在自制的固定床反应器中进行,且消除了内外扩散的影响。在反应温度533 K、压力4.8 MPa、空速1 h~(-1)和苯/烯摩尔比8:1的条件下测定了本征动力学数据,实际动力学方程计算线形回归约为r=kC_A,频率因子k_0=7.509×10~4,反应活化能△E=198.0 kJ/mol。依据L-H和R-E机理推导出的模型方程约为r=k'C_A,频率因子k'_0=9.268×10~4,活化能△E=191.5 kJ/mol。因此,可近似认为表面反应是反应的速率控制步骤。 相似文献
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改性Y分子筛对苯—丙烯烷基化反应中副产物正丙苯的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
用FT-IR和MAS NMR方法探索了不同改性方法对Y分子筛表面酸性质的影响。研究结果表明,改性后分子筛骨架发生脱铝,酸性OH基团的FT-IR特征峰波数向低波数位移,骨架n(Si)/n(AI)增大,表面B酸中心减弱,L酸中心增强。B酸中心强度得到加强。催化剂评价结果表明,产物中副产物正丙苯的生成与分子筛表面B酸中心强度直接有关,其含量正比于Y分子筛表面B酸中心强度。 相似文献
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苯-长链烯烃烷基化固体酸催化剂的研究 Ⅰ.中孔分子筛固载杂多酸催化剂的制备及表征 总被引:5,自引:0,他引:5
采用水热分散法制备负载型SiW1 2 /HAlMCM -4 1催化剂 ,用XRD、IR、NH3-TPD、N2 吸附及热水抽提方法表征催化剂的酸性、孔结构、杂多酸的分散性及载体的晶体结构状况。结果表明 ,SiW1 2 /HAlMCM -4 1催化剂具有较强酸性和孔径为 3 11~ 2 80nm的中孔 ;在负载量 (质量分数 )高达 5 0 %的催化剂上 ,硅钨杂多酸呈单层分散状态并保持其Keggin结构 ;适量固载杂多酸对HAlMCM -4 1载体的晶体结构几乎无破坏作用 ,杂多酸固载牢固度与固载方法和载体表面性质有关。 相似文献