Cu/ZnO/SBA-15催化剂的制备及碳酸酯加氢性能研究

以Cu(NO_3)_2·3H_2O、Zn (NO_3)_2·6H_2O及SBA-15分子筛制备碳酸乙烯酯加氢制乙二醇和甲醇的Cu/ZnO/SBA-15催化剂,考察了制备方法(过量浸渍法、等体积浸渍法、旋转蒸发法和氨蒸法)对催化剂Cu/ZnO/SBA-15的影响及不同Cu/ZnO比对反应性能影响。研究发现,氨蒸法制备的催化剂负载量大,且分散性好,Cu、ZnO总负载量为20%,铜锌比为2∶1,反应性能最优,此时碳酸乙烯酯的转化率100%,甲醇的选择性69. 7%,乙二醇的选择性100%。     

Cu/ZnO/SBA-15催化剂的制备及碳酸酯加氢性能研究

以Cu(NO_3)_2·3H_2O、Zn (NO_3)_2·6H_2O及SBA-15分子筛制备碳酸乙烯酯加氢制乙二醇和甲醇的Cu/ZnO/SBA-15催化剂,考察了制备方法(过量浸渍法、等体积浸渍法、旋转蒸发法和氨蒸法)对催化剂Cu/ZnO/SBA-15的影响及不同Cu/ZnO比对反应性能影响。研究发现,氨蒸法制备的催化剂负载量大,且分散性好,Cu、ZnO总负载量为20%,铜锌比为2∶1,反应性能最优,此时碳酸乙烯酯的转化率100%,甲醇的选择性69. 7%,乙二醇的选择性100%。     

浸渍法制备Pt-Sn/γ-Al2O3催化剂及其催化性能

采用等体积共浸渍法和分步浸渍法制备Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂,并在固定床反应器上进行正丁烷脱氢实验研究。结果表明,与共浸渍法相比,分步浸渍法制备的催化剂表现出更高的催化活性。采用等体积浸渍法制备催化剂时,活性组分与载体之间会发生竞争吸附作用,这会影响活性金属组分在载体表面的分散度,进而影响催化剂活性。     

浸渍法制备Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂及其催化性能

采用等体积共浸渍法和分步浸渍法制备Pt-Sn/γ-Al_2O_3催化剂,并在固定床反应器上进行正丁烷脱氢实验研究。结果表明,与共浸渍法相比,分步浸渍法制备的催化剂表现出更高的催化活性。采用等体积浸渍法制备催化剂时,活性组分与载体之间会发生竞争吸附作用,这会影响活性金属组分在载体表面的分散度,进而影响催化剂活性。     

活性炭载体对甲醇氧化羰化合成碳酸二甲酯催化活性的影响

:采用气相直接法甲醇氧化羰化工艺路线合成碳酸二甲酯 ,以 Cu Cl2 为活性组分 ,用浸渍法制备催化剂。关联了两种煤质活性炭作为载体时孔结构与活性的关系 ,并考察了不同表面处理或表面改性方法对催化活性的影响。     

合成条件对Pt负载γ-Al2O3催化剂在邻苯基苯酚合成中催化性能的影响

采用浸渍法制备了以γ-Al2O3为载体,Pt为活性组分的负载型催化剂,考察了不同制备条件对负载型贵金属催化剂在合成邻苯基苯酚中脱氢活性的影响.结果表明,浸渍液中活性组分的浓度、浸渍时间、有无竞争剂等对活性组分Pt在载体上的分散度有一定的影响,从而影响脱氢催化剂的活性.     

离子交换型Cu/SiO2催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲醋的研究

用离子交换法制备的Cu/SiO₂催化剂对甲醇脱氢制甲酸甲酯具有较高的稳定性,铜的比表面高,在SiO₂上分布均匀,粒度小,使其在反应过程中具有较好的抗烧结作用。     

草酸二甲酯气相法加氢制乙二醇催化剂研究进展

乙二醇是重要的化工原料,广泛应用于阻冻剂、燃料电池和聚酯工业等领域。传统制备乙二醇路线有基于石油路线的环氧乙烷水合法以及基于煤和天然气路线的C₁合成法。C₁路线合成乙二醇是CO氧化偶联生成草酸二甲酯,草酸二甲酯再催化加氢合成乙二醇。设计和制备高效草酸二甲酯加氢催化剂是实现煤制乙二醇工业化关键。草酸二甲酯加氢催化剂主要有Ru基均相催化剂和Cu基非均相催化剂,其中,无Cr的Cu基催化剂(Cu/SiO₂) 是研究重点。影响Cu/SiO₂ 催化性能的主要有载体、制备方法和助剂。载体类型不仅影响活性物种与载体之间的相互作用,而且影响活性物种分散度,具有高表面积和有序介孔结构的载体能够提高Cu物种分散度,从而显著提高催化剂活性。制备Cu/SiO₂催化剂的方法有蒸氨法、浸渍法、沉积沉淀法、离子交换法和溶胶-凝胶法等。蒸氨法制备的Cu/SiO₂形成铜氨络合离子,使Cu物种得到很好分散,还原后催化剂表面Cu+含量较高。Mo、Co、Ni和B等助剂的添加可以调变Cu物种的价态和分散度,提高催化剂性能。添加助剂时,要综合考虑助剂的引入对催化剂酸碱性质、活性物种分散度和载体孔径结构等的影响。研究认为,草酸二甲酯加氢机理是Cu⁰与Cu⁺的协同作用,Cu⁰是催化剂上的活性位点,活化H₂;Cu⁺起亲电子的L酸作用,激化CO键提高草酸二甲酯中酯基的反应。催化剂失活的主要原因是产物乙醇酸甲酯在催化剂表面较难脱附以及反应过程中催化剂烧结。Cu/SiO₂催化剂存在热稳定性差等缺陷,制备高稳定Cu基催化剂是今后发展方向。     

Cu-La2O3-Al2O3/SBA-15催化剂上乙醇催化转化制正丁醇

为了进一步提高Cu基催化剂的活性、选择性及稳定性,提出一种以有序介孔氧化硅分子筛(SBA-15)为载体制备负载型Cu基催化剂的方法.采用共浸渍法制备Cu-La2O3-Al2O3/SBA-15催化剂,并将该催化剂应用于固定床乙醇制正丁醇反应.在温度为533 K,压力为3 MPa,液体时空速率(LHSV)=2 mL?h?1...     

氨铜比对蒸氨法Cu/SiO_2催化剂活性组分演变及二氧化碳加氢性能的影响

铜催化剂表面铜活性物种的性质与分散度是影响CO_2加氢性能的关键因素。以硅溶胶为载体、铜氨络合物为铜源采用蒸氨法制备了Cu/SiO_2催化剂考察了氨铜比对Cu/SiO_2催化剂表面铜活性物种的形成和CO_2加氢制甲醇反应性能的影响。通过N_2-physisorption、TEM、XRD、IR和BET等技术对催化剂的结构和性质进行了表征。结果显示,铜氨溶液中适当的氨浓度,有利于铜氨配体的形成和蒸氨过程中铜活性组分的均匀分布,有利于层状硅酸铜和氧化铜双活性组分的形成。在反应温度523 K,反应压力2.5 MPa,进气比V(CO_2):V(H_2):V(N_2)=10:30:4,反应空速1800 mL_(STP)/(g·h)的条件下,氨铜比为4的Cu/SiO_2-N4催化剂获得较优CO_2加氢催化性能,CO_2的转化率31%,CH_3OH的选择性54.8%,CH_3OH的收率17%。     

氨铜比对蒸氨法Cu/SiO_2催化剂活性组分演变及二氧化碳加氢性能的影响

铜催化剂表面铜活性物种的性质与分散度是影响CO_2加氢性能的关键因素。以硅溶胶为载体、铜氨络合物为铜源采用蒸氨法制备了Cu/SiO_2催化剂考察了氨铜比对Cu/SiO_2催化剂表面铜活性物种的形成和CO_2加氢制甲醇反应性能的影响。通过N_2-physisorption、TEM、XRD、IR和BET等技术对催化剂的结构和性质进行了表征。结果显示,铜氨溶液中适当的氨浓度,有利于铜氨配体的形成和蒸氨过程中铜活性组分的均匀分布,有利于层状硅酸铜和氧化铜双活性组分的形成。在反应温度523 K,反应压力2.5 MPa,进气比V(CO_2):V(H_2):V(N_2)=10:30:4,反应空速1800 mL_(STP)/(g·h)的条件下,氨铜比为4的Cu/SiO_2-N4催化剂获得较优CO_2加氢催化性能,CO_2的转化率31%,CH_3OH的选择性54.8%,CH_3OH的收率17%。     

1,2-环己二醇脱氢制邻苯二酚Ni-Na/硅藻土催化剂的研究

采用浸渍法制备了一系列Ni-Na/硅藻土催化剂,考察了活性组分Ni含量、助剂、载体、浸渍方式等因素对催化剂活性选择性的影响.以硅藻土为载体,活性组分Ni含量30%,助剂Na含量1%~2%,采用分步浸渍法制备Ni-Na/硅藻土催化剂效果最好.环己二醇转化率可达100%,邻苯二酚选择性可达96.7%.     

SiO_2载体对Cu/SiO_2催化剂在仲丁醇脱氢中催化性能的影响

采用B,D,F,H 4种不同理化性质的二氧化硅微球作为Cu/Si O2催化剂的载体,等体积浸渍法制备Cu/Si O2催化剂,并对制备的催化剂进行了表征和活性评价。通过BET法、程序升温还原法(TPR)对所得催化剂进行表征,采用仲丁醇脱氢作为探针反应,介绍了不同载体、不同理化性质对催化剂催化性能的影响。结果表明:不同载体具有不同的理化性质,这些理化性质会影响催化剂在仲丁醇脱氢反应中的活性,F型载体为较好的负载纳米铜颗粒的载体。     

丙烷氧化脱氢制丙烯介孔催化材料

介绍了丙烷氧化脱氢制丙烯介孔催化材料的研究进展,包括介孔分子筛和介孔金属氧化物催化剂,综述载体、活性组分和制备方法等对丙烷氧化脱氢催化性能的影响,着重评述提高介孔分子筛催化剂催化活性的方法。     

载体制备方法对Ni/ZrO_2催化剂顺酐液相加氢性能的影响

分别以水和甲醇为溶剂制备晶粒尺寸基本一致的四方相ZrO_2,通过浸渍法制备Ni质量分数10%的Ni/ZrO_2-W(水为溶剂)与Ni/ZrO_2-M(甲醇为溶剂)催化剂,考察其催化顺酐液相加氢性能。采用BET、XRD、H_2-TPR、H_2-TPD和in situ FT-IR对催化剂进行表征。结果表明,以甲醇为溶剂制备的ZrO_2比表面积明显小于以水为溶剂制备的ZrO_2,但Ni/ZrO_2-M催化剂存在强的金属-载体相互作用,其活性金属分散度以及C=O加氢活性明显高于Ni/ZrO_2-W催化剂。在反应温度210℃和氢压5 MPa条件下反应3 h,Ni/ZrO_2-M催化剂上顺酐转化率几乎100%,γ-丁内酯选择性为22.8%,Ni/ZrO_2-W催化剂上γ-丁内酯选择性仅为2.5%。     

加氢处理催化剂制备技术研究进展

从过渡金属硫化物催化剂活性相理论出发,认为在加氢催化剂制备过程中保证活性组分的适度分散和金属-载体之间适度的相互作用能提高加氢催化剂的性能。本文针对加氢处理催化剂的制备技术,综述了添加有机助剂、平衡吸附法、浆液浸渍法等浸渍改进技术以及水热沉积法、原位晶化法、化学气相沉积法等新型的制备技术,并介绍了相关的国内外研究进展。分析指出有机助剂能与载体、金属作用,进而改变金属在载体表面的存在形态,有利于高活性CoMoS相的生成;水热沉积法和原位晶化法能够使活性组分在载体上均匀吸附沉积,从而实现活性组分在载体上的分散,并形成堆积程度更高的高活性Ⅱ型活性中心。     

浸渍-水热制备方法对Ni/Al_2O_3催化剂结构和性能的影响

活性组分与载体之间的相互作用能够影响催化剂的催化性能。浸渍法是最常规的催化剂制备方法,本文通过对浸渍之后的催化剂前驱体进行水热处理,改善了浸渍法制备的Ni/Al_2O_3催化剂上Ni粒子与Al_2O_3之间的相互作用,从而改善了催化剂的催化性能。通过XRD和H_2-TPR表征发现,水热处理4h制得的Ni/Al_2O_3-4催化剂上,Ni与Al_2O_3之间的相互作用强度适中,Ni-Al合金的衍射峰强度最低,活性组分Ni的衍射峰最为弥散,该催化剂在甲烷干重整具有最高的催化性能。     

光催化甲醇氧化脱氢制甲酸甲酯反应研究

以温和条件下的甲醇制甲酸甲酯为研究对象,探究了甲醇光催化氧化脱氢制甲酸甲酯的技术路线及其反应机理。通过光化学还原的方法制备了不同金属负载的TiO_2催化剂,并测试了不同催化剂的光催化活性,其中0.5%Pd/TiO_2表现出相对较好的活性。通过X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、高倍透射电镜(HRTEM)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等表征,讨论了Pd在TiO_2上的分布和对光催化性能的影响。采用原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFTS)分析表征了甲醇在氧气气氛下光催化脱氢制甲酸甲酯过程的中间产物,并探究了其反应机理。结果表明:甲酸甲酯的生成路径有两条,一是中间产物甲醛与吸附的甲醇通过交叉偶联反应生成甲酸甲酯,二是甲醛氧化的中间体甲酸盐进一步与甲醇发生酯化反应生成甲酸甲酯。该工作可为光催化甲醇制甲酸甲酯提供基础数据与理论支持。     

两种制备方法对CuO/SBA-16催化CO活性的影响

采用浸渍法和沉淀沉积法制备了Cu O作为活性组分,惰性材料SBA-16作位载体的Cu O/SBA-16催化剂,通过小角XRD、广角XRD、BET、H2-TPR表征及活性测试,发现高分散的Cu O物种为主要的活性物种,并且沉淀沉积法制备的Cu O/SBA-16催化剂中Cu O物种的分散程度更高,氧化CO的活性更好。     

甲醇脱水组分对合成二甲醚催化剂性能的影响

利用浸渍法和共沉淀法合成Cu/Co/TiO2甲醇合成催化剂,选取γ-Al2O3,磷酸改性γ-Al2O3,二氧化钛改性γ-Al2O3以及Hβ型分子筛作为甲醇脱水催化剂,通过XRD和TPR等表征手段对其进行了研究,考察了脱水活性组分对双功能催化剂的影响.实验结果表明,共沉淀法比浸渍法制备的催化剂易于还原;添加甲醇脱水剂后提高了Cu/Co/TiO2催化剂的分散度,使还原温度普遍降低;催化剂的物相并没有因为制备方法和添加脱水剂而改变.