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采用浸渍法制备SO42-/Zr O2固体酸,并掺杂稀土元素La对SO42-/Zr O2进行改性,制备了一系列固体超强酸催化剂。通过XRD、TEM表征催化剂结构,并通过滴定法测定催化剂酸量,利用正丁醇和柠檬酸的酯化反应评价催化活性。实验表明,600℃煅烧温度下的SO42-/Zr O2和掺杂量4%SO42-/Zr O2-La2O3活性最高,酯化率分别高达88%和96%,且催化剂具有良好的重复使用性。引入稀土元素La可使活性四方相Zr O2更加稳定,有效增加了催化剂的酸总量,提高了催化剂的活性和重复使用性。 相似文献
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为了进行掺杂元素对超强酸特性的影响研究,采用均匀沉淀法合成了Fe、Si、Al和Zr氧化物掺杂的TiO2/SO2-4的固体酸(TiO2-MrOy),采用XRD、FTIR、NH3-TPD以及H2-FPR等分析方法对催化剂进行表征.以大豆油和甲醇的酯交换反应为活性评价反应,比较了各催化剂的催化活性.研究发现,除了Al外掺杂元素抑制了二氧化钛硫酸化浸渍处理形成硫酸氧钛的过程,其中Si的抑制作用最强.掺杂Fe、Si氧化物使样品中H2还原温度降低,其中以Fe掺杂的样品氢还原温度降低最为明显.NH3-TPD表征表明,Si、Zr和Fe等氧化物掺杂对超强酸表面酸性具有加强作用,而A1掺杂样品表面酸性与未经第二组分修饰的TiO2/SO2-4相比有所降低.相比未掺杂第二元素的催化剂,各掺杂元素的添加使得催化剂活性都有不同程度的提高.将酯交换活性最好的掺Fe催化剂和TiO2/SO2-4催化剂的重复使用情况进行了研究.结果发现,Fe2O3-TiO2/SO2-4与TiO2/SO2-4相比,经3次酯交换反应后活性降低不大.该研究可为后续固体酸的制备和应用提供理论基础. 相似文献
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用等体积浸渍法制备了稀土改性的Zr O2负载铜催化剂,考察其在质量分数40%甘油水溶液进料时气相氢解制1,2-丙二醇反应的性能,并用比表面积及孔径分析仪(BET)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)和氢气程序升温还原(H2-TPR)表征了催化剂的孔结构、形貌、晶相和还原性。典型的氢解反应条件为220℃、1MPa、氢与甘油的摩尔比值为100,液时空速为0.25 g甘油/(g催化剂·h)。首先在预实验中对Al2O3、Si O2和Zr O23种载体进行对比实验,发现未改性的负载铜催化剂均不稳定。浸渍Ce改性的Cu/Si O2催化剂稳定性有较大改善,但只维持700 h左右。接着考察用共沉淀法在Zr O2载体中添加稀土元素铈(Ce)、镧(La)和钇(Y)的改性效果,发现均能显著提高催化活性和选择性,而加Y稳定的氧化锆(YSZ)载体性能最佳。最后浸渍Ce对Cu/YSZ催化剂进行改性,并对Ce的含量进行了优化,结果证明,18%Cu~4%Ce O2/YSZ(均为质量分数)催化剂活性和选择性最佳,1,2-丙二醇得率超过93%。该催化剂具有开放性孔结构,比表面积达到107 m2/g,前躯体中Cu O晶粒最小,还原温度最低。对最优条件下制备的催化剂进行了长运转考察,稳定运行超过1 600 h,1,2-丙二醇收率维持在94%以上。 相似文献
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为了提高Cu/ZrO2催化剂在二氧化碳加氢制甲醇中的催化活性,制备了一系列不同Si/Zr的Si-ZrO2载体并负载5%(质量分数)Cu得到了Cu/Si-ZrO2催化剂。对所制备的催化剂进行了X射线衍射(XRD)、N2物理吸脱附(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)及高分辨透射电子显微镜 (HRTEM) 的表征。结果表明,Si的掺杂使得Cu/ZrO2体系获得了稳定的晶相,大的比表面积和更多的碱性位点,尤其是中强碱性位点,同时产生了更多的氧空位,促进了CO2的吸附和转化,因此得到了更高活性的催化剂。当Si与Zr的摩尔比为0.2时,在质量空速为6000 ml·g-1·h-1,温度为220℃、压力为3.0 MPa,V(H2)∶V(CO2)=3∶1(体积比)条件下,催化剂的CO2转化率为4.6%,CH3OH选择性为85%。 相似文献
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为了提高Cu/ZrO2催化剂在二氧化碳加氢制甲醇中的催化活性,制备了一系列不同Si/Zr的Si-ZrO2载体并负载5%(质量分数)Cu得到了Cu/Si-ZrO2催化剂。对所制备的催化剂进行了X射线衍射(XRD)、N2物理吸脱附(BET)、X射线光电子能谱(XPS)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、二氧化碳程序升温脱附(CO2-TPD)及高分辨透射电子显微镜 (HRTEM) 的表征。结果表明,Si的掺杂使得Cu/ZrO2体系获得了稳定的晶相,大的比表面积和更多的碱性位点,尤其是中强碱性位点,同时产生了更多的氧空位,促进了CO2的吸附和转化,因此得到了更高活性的催化剂。当Si与Zr的摩尔比为0.2时,在质量空速为6000 ml·g-1·h-1,温度为220℃、压力为3.0 MPa,V(H2)∶V(CO2)=3∶1(体积比)条件下,催化剂的CO2转化率为4.6%,CH3OH选择性为85%。 相似文献
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甲醇水蒸汽制氢低铜催化剂制备及其性能 总被引:3,自引:2,他引:1
采用浸溃法制备了具有较低铜含量的甲醇水蒸汽转化制氢Cu/ZnO2/ZrO2/Al203催化剂,并用X射线衍射(XRD)表征其性能,考察了Zr含量对催化活性的影响,优选出Cu/Zn/Al/Zr物质的量比为1/1/5.6/0.2的Cu1Zn1Al5.6Zr0.2催化剂.对比实验表明,Cu1zn1Al5.6Zr0.2用于甲醇水蒸汽转化制氢反应活性与工业催化剂相当,二氧化碳选择性高于工业催化剂: Cu1Zn1Al5.6Zr0.2催化剂中CuO质量含量仅为16.87%,只有工业催化剂的三分之一.正交实验表明,Cu1Zn1 AJ5.6Zr0.2催化剂较为适宜的反应条件为:温度245℃,水/醇比1.5,液体质量空速2 h-1.经100 h连续实验,Cu1 Zn1 Al5.6 Zr0.2催化剂对甲醇蒸汽转化反应活性稳定在90%左右. 相似文献
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负载型湿式氧化催化剂RuO2/γ-Al2O3活性与稳定性 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂 ,以苯酚为目标有机物重点研究了进水 pH值和温度对RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分溶出和活性的影响 .结果表明 ,催化剂在降解苯酚过程中存在着组分溶出现象 ,随着进水溶液pH值降低催化剂组分溶出量增加 ,且在进水为酸性时苯酚去除率高于碱性时的去除率 .反应温度升高 ,催化剂组分溶出量降低 ,苯酚去除率增加 .采用在负载型RuO2 /γ Al2 O3 催化剂中掺杂Ce和Zr的方法对抑制催化剂组分溶出进行了初步研究 ,发现掺杂Ce和Zr后有效地降低了RuO2 /γ Al2 O3 催化剂组分的溶出 ,且提高了催化剂的活性 相似文献