脉冲电晕放电等离子体-活性炭协同去除废水中重金属离子和有机物

为了同时去除废水中的重金属离子和有机污染物,以镉离子(Cd2+)和酸性橙7(AO7)为目标污染物,研究比较了活性炭(AC)、脉冲电晕放电等离子体(PCDP)以及PCDP结合AC(PCDP-AC)3种体系对废水中Cd2+和AO7的去除效果。考察了脉冲放电电压、载气种类、溶液初始pH值和电导率对Cd2+和AO7去除的影响。结果表明:PCDP-AC体系可以同时有效地去除废水中的Cd2+和AO7,且去除效果明显好于AC和PCDP单独处理;增加脉冲放电电压,可以提高Cd2+和AO7去除率;氧气作为载气的去除效果高于空气或氮气作为载气的去除效果;酸性条件下AO7的去除率好于碱性条件,而Cd2+的去除率在碱性条件下好于酸性条件;增加溶液初始电导率,会导致Cd2+和AO7去除率下降。     

脉冲放电等离子体/活性炭协同降解染料废水及过氧化氢的生成

为了提高脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma,PDP)对染料废水的降解率,以酸性橙II(acid orange,AO7)作为目标污染物,建立了多针-板电极形式的PDP与活性炭(activated carbon,AC)相协同的循环脱色体系,即PDP/AC协同体系。研究考察了PDP/AC协同体系中AC的添加、AC粒径、电极间距、溶液p H值、载气种类、载气体积流量等关键参数对AO7降解率的影响,同时考察了相同操作参数条件下以去离子水为介质且放电60 min时间后PDP/AC协同体系中的过氧化氢(hydrogen peroxide,H_2O_2)生成浓度,以说明各参数变化对系统活性物种浓度的影响。研究结果表明:PDP/AC协同体系降解AO7废水的效果优于PDP单独体系;粒径为1~2 mm的AC添加更有利于AO7降解,降解率可以提高20.4%,但此时AC损耗较大;同时,PDP/AC协同体系的H_2O_2生成浓度高于PDP单独体系的H_2O_2生成浓度,且粒径为1~2 mm的AC添加体系中可以产生更多的H_2O_2;15 mm电极间距比8 mm电极间距更不利于系统中AO7的降解和H_2O_2的生成;酸性溶液条件下AO7降解率较高且相应的H_2O_2生成浓度较高;载氧气体积流量为2 L/min时,AO7降解效果最佳,降解率可达到81.5%,该条件下水溶液中的H_2O_2生成浓度可达0.531 6 mmol/L。     

脉冲放电等离子体-流光光催化协同作用的动力学分析

高级氧化技术的联用可以提高水体中有机物的矿化效率,为此,基于脉冲放电过程中产生的紫外光效应,研究将玻璃珠负载的TiO2膜催化剂放置于一多针-板电极形式的脉冲放电等离子体体系中,建立脉冲放电等离子体-流光光催化协同体系,分析其协同作用机理。研究考察了不同载气、溶液初始pH值和添加不同浓度自由基捕收剂(碳酸钠)等实验条件下,单独脉冲放电等离子体体系和脉冲放电等离子体-流光光催化协同体系中苯酚氧化的准一级动力学常数。结果表明,在各实验条件下,脉冲放电流光均能诱导TiO2的光催化活性;氧气(O2)作为载气和酸性溶液条件有利于提高协同体系中苯酚的降解速率;在单独脉冲放电体系和脉冲放电等离子体-流光光催化协同体系中,对有机物降解起主要作用的是羟基自由基(.OH)。     

脉冲放电等离子体水处理体系中·OH的作用

为了证明羟基自由基(·OH)在脉冲放电等离子体降解有机物过程中具有重要作用,以苯酚作为目标物,研究了在添加了不同自由基捕收剂条件下,分别以空气和氧气(O2)为载气的脉冲放电等离子体体系中苯酚的降解效率和能量效率,并对相同实验条件下纯水体系中脉冲放电产生的过氧化氢(H2O2)浓度进行了测定。研究结果表明:在空气和O22种载气下,随着添加的捕收剂(Na2CO3和正丁醇)浓度的增加,脉冲放电过程中苯酚的降解效率和能量效率呈下降趋势,证明·OH在脉冲放电降解有机物过程中具有重要作用。此外,添加正丁醇后的H2O2测定结果验证了捕收剂对·OH的捕收作用。     

高压脉冲放电等离子体溶液中苯酚的降解

为了满足有机物难生化降解的特殊处理要求,研究建立了多针-板电极形式的高压脉冲放电等离子体体系,以苯酚作目标物,考察该体系中影响苯酚降解的因素并分析了降解产物。结果表明,脉冲放电等离子体体系对苯酚废水的降解效果明显,苯酚降解的中间产物主要有邻苯酚二酚、对苯二酚、对苯醌和间苯二酚;在相同脉冲电压下,电极间距、曝气量和溶液的电导率等因素对苯酚降解效果有影响,溶液初始pH值影响很小;在脉冲电压20kV、脉冲频率50 Hz、电极间距15 mm、pH6.4、电导率10 mS/m、初始质量浓度100 mg/L、水样循环流量100 mL/min的实验条件下,反应体系放电60min对苯酚降解率可达86.2%。     

活性炭纤维在脉冲放电水处理中的催化作用

为了探索脉冲放电水处理反应器与活性炭纤维联合应用的可行性以及活性炭纤维在脉冲放电过程中的作用,将活性炭纤维加入气液串联放电反应器中对模拟污染物甲基橙进行了联合降解,并对活性炭纤维在脉冲放电过程中表现出的催化作用进行了研究。实验结果表明:脉冲放电和活性炭纤维联合处理,大幅度提高了降解率近24%,说明活性炭纤维与脉冲放电联合具有协同效应;脉冲放电和吸附饱和活性炭纤维联合处理与单独脉冲放电处理相比降解率提高16.7%,活性炭纤维的催化作用显著;加入H2O2对OH的形成具有增强作用,同时提高了UV和O3的利用率而且还有利于活性炭纤维的再生。     

芘污染土壤的脉冲放电等离子体修复分析

脉冲放电等离子体作用于难生物降解有机污染物表现出高氧化性。土壤污染物中,多环芳烃具有高稳定性特征。为此,以典型多环芳烃——芘为目标物,建立了多针-网电极形式的脉冲放电等离子体土壤修复体系,考察了该体系用于芘污染土壤修复时其主要电气参数如脉冲峰值电压、脉冲频率和电极间距,以及系统空气载气速率等变化对修复体系中芘降解速率的影响规律。制成的模拟芘污染土壤中,芘的初始质量分数为0.01%。研究结果表明:建立的芘污染土壤修复体系中,升高脉冲峰值电压和脉冲频率可以提高修复体系的输出功率,有利于修复体系中芘的降解;加大电极间距不利于修复体系中芘的降解,10 mm的电极间距条件下该修复体系中芘的降解速率较高;相较0和2 L/min,该修复体系采用1 L/min的空气体积流量时的芘降解效果最佳。     

微秒和纳秒脉冲激励下甲烷DBD电学特性研究

利用等离子体技术可以裂解甲烷,产生C2烃和氢气等具有更高价值的物质。对等离子体放电参数优化以提高甲烷等离子体转化效率具有重要意义。文中基于同轴DBD反应装置,在自主研制的微秒和纳秒脉冲电源的激励下,改变电源参数和气体流速,研究了甲烷裂解过程中不同参数下初始击穿电压的变化规律、放电图像、Lissajous图形以及单脉冲内的能量和功率,为甲烷转化提供参考。实验结果表明,两台电源作用下气体初始击穿电压均随脉冲重复频率的增加而下降,但纳秒源作用时该趋势更明显;放电强度均随脉冲重复频率增加而加强,相同参数下,微秒源作用时放电更强;施加电压一定时,不同脉冲重复频率以及不同气体流速下Lissajous图形形状几乎一致,微秒源作用时的图形更接近典型的平行四边形;气体流速和脉冲重复频率相同时,两台电源单脉冲内放电能量与所加电压几乎成直线关系变化,气体流速和施加电压相同时,单脉冲内放电能量几乎不受脉冲重复频率的影响,但是纳秒源可以得到更高的瞬时功率。实验表明,脉冲电源可以作用于DBD反应器用于转化甲烷,纳秒源作用时系统的效率比微秒源更高。     

脉冲介质阻挡放电等离子体催化CH_4直接转化

研究了微秒脉冲和纳秒脉冲介质阻挡放电等离子体CH_4转化过程。对比了两种脉冲电源激励的CH_4介质阻挡放电等离子体特性,考察了不同脉冲电源激励时重复频率、流速和输入功率对CH_4转化效率及气态产物分布的影响,并对不同实验条件下CH_4转化反应路径的选择进行了分析。实验结果发现,CH_4转化气态产物均以H_2、C2H_6为主,CH_4转化率和H_2产率随着重复频率的上升而下降,但随流速的增大而减小。相同重复频率和流速条件下,微秒脉冲电源激励时CH_4转化率和H_2产率较高,而纳秒脉冲电源激励时具有能量利用率高的优势。在高重复频率、低流速条件下,在石英管内壁和金属电极上会产生更多的积炭和液态烃,因此导致反应的碳氢平衡降低。微秒脉冲电源激励时,随着输入功率的升高氢气和乙烷选择性下降,纳秒脉冲电源激励时呈现出相反的趋势。     

脉冲电晕放电等离子体耦合土壤颗粒去除废水中盐酸四环素

为了提高脉冲电晕放电等离子体(pulsed corona discharge plasma,PCDP)的能量利用效率,发挥土壤颗粒(soil particles,SP)的吸附性能,通过实验研究了PCDP放电、SP吸附以及PCDP-SP耦合3种体系中盐酸四环素(tetracycline·HCl,TC)的去除效果及能量利用效率;考察了TC初始浓度、SP粒径、SP质量和脉冲峰值电压对PCDP-SP耦合体系去除废水中TC的影响;分析了H_2O_2、O_3和·OH等活性物质在体系中的作用。结果表明:PCDP-SP耦合体系可有效去除废水中的TC,处理明显优于SP吸附和PCDP放电体系分别单独处理的效果;加入SP后可大大提高PCDP-SP耦合体系处理TC的能量利用效率;随着TC初始浓度的降低、SP粒径的减小和脉冲峰值的电压升高,TC去除率增加;SP质量对TC的处理有显著影响,但当SP添加量增加到一定值后,TC的去除率变化不大;H_2O_2、O_3和·OH是PCDP-SP耦合体系中的主要活性物种,TC经过这些活性物种作用后被降解为CO_2、H_2O等小分子物质。     

催化剂协同脉冲放电等离子体处理甲硫醚气体的实验研究EI北大核心CSCD

为了探讨催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理恶臭气体的效果,采用V2O5/γ-Al2O3催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理了恶臭气体甲硫醚,并探讨了反应中催化剂与脉冲放电等离子体的协同性及工艺参数对降解反应的影响。实验结果表明:电晕放电具有改变催化剂气-固相吸附平衡、减少吸附容量的作用,处理恶臭气体时可通过添加催化剂吸附-气体浓缩环节来提高降解反应的能量利用率;催化剂与脉冲放电等离子体共同作用比单一脉冲放电等离子具有更高的甲硫醚去除率,同时催化剂的填充通过改变介电性及电场强度使反应获得更大的能量,催化剂颗粒表面发生的强烈放电促进了降解反应的进行;在一定电压范围内,通过提高峰值电压、增加气体停留时间可有效提高甲硫醚去除率;当峰值电压为22 k V、甲硫醚体积分数为315×10-6、体积流量为550 m L/min时,甲硫醚去除率可达84.12%。催化剂协同脉冲放电等离子体能够有效处理恶臭气体甲硫醚。     

水降膜DBD等离子体去除水中磺胺甲恶唑的效能及机理

水降膜介质阻挡放电装置可以在气相高效生成反应活性物质,且大的气–液反应界面有利于反应活性物质的气–液传质,高效降解液相污染物。为此研究了单极性和双极性脉冲电源供电时水降膜装置的放电特性及磺胺甲恶唑(sulfamethoxazole,SMX)的降解效率,研究发现双极性脉冲供电时,水降膜装置放电强度及SMX降解率更高。同时,本文探究了双极性脉冲电压和频率、SMX初始质量浓度、p H值、液体流速和电导率对SMX降解的影响,分析了SMX的降解机理。结果表明：放电功率随放电电压和脉冲频率升高而增大,SMX降解率随之升高,当放电电压较低(24 kV)时,电压升高能提高SMX降解的能量效率,但提升放电频率会导致SMX降解能量效率的下降;液体循环流量和电导率对SMX的降解影响不大;放电功率为5 W,放电处理质量浓度为20 mg/L的200 mL溶液30 min,SMX降解率达到了80.2%,能量效率达到1.28 g/(kW·h);由于过臭氧化和SMX分子的质子化效应,碱性条件下SMX的降解率远高于酸性条件下的降解率。     

脉冲放电等离子体/黏土矿物联合修复芘污染土壤EI北大核心CSCD

为了提高脉冲放电等离子体对有机污染土壤的修复效果,进一步提高土壤中有机物的降解率,建立了多针–网状电极形式的脉冲放电等离子体与黏土矿物(高岭土)相联合的有机污染土壤修复体系,选取芘作为有机污染物的代表,制成了模拟芘污染土壤。考察联合修复体系中黏土添加质量分数、黏土吸附时间、土壤初始p H值、土壤初始含水体积分数及土壤中芘初始质量分数等因素对联合修复体系中芘降解效果的影响规律。研究结果表明:在所建立的芘污染土壤的脉冲放电等离子体/黏土矿物联合修复体系中,增加黏土添加质量分数,可以提高芘降解率;黏土矿物添加后的土壤修复效果与黏土吸附时间不成正比关系,3 d吸附时间条件下的土壤修复效果较好;5%土壤初始含水体积分数下的芘降解率比15%土壤初始含水体积分数下的高31.5%,说明土壤初始含水体积分数的增加不利于联合修复体系中芘降解率的提高;土壤初始p H值为6时的弱酸性条件更利于芘的降解;当土壤中的芘初始质量分数由0.01%提高到0.03%时,修复体系中的芘降解量增加,但芘降解率降低,在添加黏土的联合修复体系中,芘初始质量分数为0.01%的芘污染土壤中的芘降解率可达85.2%。     

催化剂协同脉冲放电等离子体处理甲硫醚气体的实验研究

为了探讨催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理恶臭气体的效果,采用V2O5/γ-Al2O3催化剂与脉冲放电等离子体共同作用来处理了恶臭气体甲硫醚,并探讨了反应中催化剂与脉冲放电等离子体的协同性及工艺参数对降解反应的影响。实验结果表明:电晕放电具有改变催化剂气-固相吸附平衡、减少吸附容量的作用,处理恶臭气体时可通过添加催化剂吸附-气体浓缩环节来提高降解反应的能量利用率;催化剂与脉冲放电等离子体共同作用比单一脉冲放电等离子具有更高的甲硫醚去除率,同时催化剂的填充通过改变介电性及电场强度使反应获得更大的能量,催化剂颗粒表面发生的强烈放电促进了降解反应的进行;在一定电压范围内,通过提高峰值电压、增加气体停留时间可有效提高甲硫醚去除率;当峰值电压为22 k V、甲硫醚体积分数为315×10-6、体积流量为550 m L/min时,甲硫醚去除率可达84.12%。催化剂协同脉冲放电等离子体能够有效处理恶臭气体甲硫醚。     

脉冲放电等离子体/黏土矿物联合修复芘污染土壤

为了提高脉冲放电等离子体对有机污染土壤的修复效果,进一步提高土壤中有机物的降解率,建立了多针–网状电极形式的脉冲放电等离子体与黏土矿物(高岭土)相联合的有机污染土壤修复体系,选取芘作为有机污染物的代表,制成了模拟芘污染土壤。考察联合修复体系中黏土添加质量分数、黏土吸附时间、土壤初始p H值、土壤初始含水体积分数及土壤中芘初始质量分数等因素对联合修复体系中芘降解效果的影响规律。研究结果表明:在所建立的芘污染土壤的脉冲放电等离子体/黏土矿物联合修复体系中,增加黏土添加质量分数,可以提高芘降解率;黏土矿物添加后的土壤修复效果与黏土吸附时间不成正比关系,3 d吸附时间条件下的土壤修复效果较好;5%土壤初始含水体积分数下的芘降解率比15%土壤初始含水体积分数下的高31.5%,说明土壤初始含水体积分数的增加不利于联合修复体系中芘降解率的提高;土壤初始p H值为6时的弱酸性条件更利于芘的降解;当土壤中的芘初始质量分数由0.01%提高到0.03%时,修复体系中的芘降解量增加,但芘降解率降低,在添加黏土的联合修复体系中,芘初始质量分数为0.01%的芘污染土壤中的芘降解率可达85.2%。     

水中气泡脉冲放电处理硝基苯废水的实验研究

针对工业硝基苯废水处理的特点,研究了脉冲高电压放电条件下采用尖-板电极反应器处理硝基苯废水的实验效果。通过一系列的对比实验考察了放电时间、施加电压、溶液电导率、废水溶液pH值、溶液初始浓度、以及通入的气体成分等因素对硝基苯溶液降解率的影响;通过水中气泡脉冲放电的质谱图分析了该放电形式下的降解效果。脉冲放电降解硝基苯模拟废水的实验结果表明:酸性条件有利于硝基苯的降解;电压脉冲的幅值越大或频率越高,降解效果越好;往反应器中通入氧气的降解效果要远胜于通入空气或氮气;硝基苯废水的初始浓度越高,降解效率越高;反应后的溶液温度可作为反应器内脉冲放电激烈程度的一个表征量,良好的放电条件下,硝基苯的降解与溶液温升成正比。质谱检测的结果表明:水中气泡脉冲放电处理能对硝基苯分子深度降解,但相应的降解率不高。     

介质阻挡放电脱色酸性橙Ⅱ废水的动力学及脱色物化效应

气-液两相介质阻挡放电(DBD)等离子体对废水电导率较不敏感,因此电极施加电压和放电气隙成为影响放电强度及废水中污染物降解的两个主要因素。以酸性橙Ⅱ(AO7)废水为对象,考察了电极施加电压、放电气隙等因素对DBD装置放电特性及AO7降解动力学的影响,分析了DBD降解AO7的主要物化效应。结果表明:高压电极引发的丝状放电通道随电压升高、放电气隙减小而增多,且丝状放电通道在接近液面时出现明显的分支现象;AO7降解符合一级反应动力学,施加电压升高、放电气隙减小可提高AO7降解的反应动力学常数。放电气隙为6 mm,峰值电压从15 kV分别升高2 kV和4 kV,反应动力学常数可提高4.45倍和5.67倍;电极施加电压为17 kV,放电气隙从8 mm减小到4 mm和2 mm,AO7降解的反应动力学常数可分别提高3.51倍和6.67倍。废水的pH值对AO7降解也有较大影响,酸性条件和碱性条件下AO7降解的反应动力学常数较大。分析DBD等离子体降解AO7的物理化学效应,臭氧和过氧化氢等反应活性物质是AO7降解的主要原因。     

双极性脉冲放电处理四溴双酚A的试验研究

利用新型高效的双极性脉冲放电等离子体水处理技术对常用有毒阻燃剂四溴双酚A(tetrabromobisphenol A,TBBPA)进行了降解试验。研究了在双极性脉冲放电不同条件包括放电电压、气体体积流量,填料球粒径,溶液电导率,TBBPA溶液初始质量浓度以及负载TiO2光催化剂等对TBBPA的降解效果。实验结果表明:双极性脉冲放电等离子体系对TBBPA有着良好的降解效果。放电电压越高,降解效果越好;在一定范围内,气量变小,降解效果更好;填料球粒径越小,降解效果越优;溶液电导率越小,TBBPA去除率越高;负载TiO2光催化剂能够明显提升放电等离子体对TBBPA的降解效果。在降解过程中,TBBPA被分解为小分子,并且存在脱溴环节。     

不同参数条件下水中脉冲放电的电学特性研究

在不同的电压和电导率参数条件下分类实验研究了水中脉冲放电的两种方式 (电弧放电和电晕放电 ) ,采集并分析了实验中的电压和电流数据。然后简要讨论了两种放电方式的产生机理 (与电弧方式的热过程机理相比 ,电晕方式的初始机理还很不清楚 )。最后从实验现象、产生机理和应用前景等方面对比分析了两种放电方式。实验发现在大的溶液电导率下水中电晕放电方式的声学效应明显 ,为水下等离子体声源的设计提供了新的思路。     

烟气脱硝技术综述及发展趋势预测

烟气脱硝是指从烟气中去除氮氧化物,是世界各国控制氮氧化物污染、防治酸雨危害的主要措施。目前,一些联合脱硫脱硝工艺亦在兴起,如活性炭吸附法,等离子体法,电子束法、脉冲电晕放电等离子体法、CuO法、NOxSO工艺、SNAP法等。