碱处理Beta分子筛吸附脱硫动力学

当吸附质尺寸与分子筛的孔结构尺寸相当时才能进入分子筛的内部,分子筛的孔道尺寸是影响吸附性能的重要因素之一,NaOH溶液处理可实现分子筛孔径的调变,以改善分子筛对吸附质的选择性和扩散传质能力。通过对碱处理后的Beta分子筛进行BET、TEM、FT-IR、XRD和NH₃-TPD表征,以考察碱处理对Beta分子筛晶体结构、表面酸性和孔结构参数的影响。碱处理Beta分子筛吸附脱硫的结果显示,碱处理后Beta分子筛吸附量和吸附速率明显增加,尤其动力学尺寸较大的二苯并噻吩吸附量达到了5.06 mg·g^-1。吸附动力学研究显示,该吸附过程符合准二级动力学方程,碱处理后分子筛吸附速率常数和粒子内扩散速率常数明显增大,有效地改善了硫化合物在孔道内扩散传质性能,脱硫效率增加。     

碱处理Beta分子筛吸附脱硫动力学

当吸附质尺寸与分子筛的孔结构尺寸相当时才能进入分子筛的内部,分子筛的孔道尺寸是影响吸附性能的重要因素之一,NaOH溶液处理可实现分子筛孔径的调变,以改善分子筛对吸附质的选择性和扩散传质能力。通过对碱处理后的Beta分子筛进行BET、TEM、FT-IR、XRD和NH_3-TPD表征,以考察碱处理对Beta分子筛晶体结构、表面酸性和孔结构参数的影响。碱处理Beta分子筛吸附脱硫的结果显示,碱处理后Beta分子筛吸附量和吸附速率明显增加,尤其动力学尺寸较大的二苯并噻吩吸附量达到了5.06 mg·g~(-1)。吸附动力学研究显示,该吸附过程符合准二级动力学方程,碱处理后分子筛吸附速率常数和粒子内扩散速率常数明显增大,有效地改善了硫化合物在孔道内扩散传质性能,脱硫效率增加。     

基于介尺度结构解聚-重组装的Beta分子筛的绿色合成及应用

Beta分子筛作为一种重要的催化材料,被广泛应用于石油化工、煤化工及环境保护等领域,但其常规的水热合成过程存在成本高、单釜产率低和废水排放量大等问题。本研究提出了一条基于天然矿物介尺度结构解聚-重组装的无溶剂绿色合成Beta分子筛的新路线,采用该路线所合成的Beta分子筛（Beta-Anhyd）含有丰富的介孔和大孔结构,且具有较商业Beta分子筛（Beta-Ref）更高的比表面积和更低的酸量,以其为载体,通过脱Al补Sn制备的Sn-Beta催化剂（Beta-Anhyd-Deal）在丙烷脱氢反应中表现出较参比催化剂（Beta-Ref-Deal）更加优异的催化性能。     

多级孔道结构Beta沸石分子筛的制备及正庚烷加氢异构的应用

通过0.2 mol/L氢氧化钠溶液处理Beta微孔沸石制备多级孔道结构Beta沸石分子筛,并应用于正庚烷异构化反应。利用XRD、FT-IR、低温氮气吸脱附和NH_3-TPD等表征方法对样品进行表征。考察了反应温度、反应压力、空速对异构化反应转化率和选择性的影响,并得出最佳的反应条件:反应温度为240℃、反应压力为101.3 kPa、质量空速为2.46 h~(-1)。在该反应条件下对催化剂进行评价,结果表明,以多级孔道结构Beta分子筛为载体的催化剂的催化性能优于微孔Beta分子筛,这归结于多级孔道结构Beta分子筛集合了介孔结构优越的扩散性能和Beta沸石微孔材料优良的酸性质。     

Beta沸石/炭复合膜的气体分离效果研究

沸石/炭分子筛复合膜具有较优良的气体分离效果,是一种非常有发展潜力的膜材料。本研究分别用纳米Beta分子筛和Beta沸石纳米团聚体合成了Beta沸石/炭复合膜,结果表明,Beta沸石纳米团聚体所制备的复合膜的气体分离性能优于纳米Beta分子筛所制备的复合膜。     

Beta分子筛改性技术的研究

考察了酸洗、水热处理温度及次数等改性工艺条件对Beta分子筛性质的影响规律,结果表明:Beta分子筛的改性工艺为80℃酸洗2h,650℃水热处理1h。在优化的改性工艺条件下对不同n(SiO_2)∶n(Al_2O_3)(以下简称硅铝比)的Beta分子筛进行了改性研究:改性后Beta分子筛的硅铝比随着Beta分子筛原料硅铝比的增加而增加,相对结晶度受起始原料的影响很小;随着硅铝比的提高,Beta分子筛的表面总酸量均降低;Beta分子筛的硅铝比越大,比表面积越大,孔体积也越大。     

十氢萘在HY和Beta分子筛上加氢开环的研究

采用高温高压反应釜研究了十氢萘在低硅铝比HY分子筛[n(Si)/n(Al)=3.2]、Beta分子筛n(Si)/n(Al)=9.7]和双功能催化剂Pt-HY、Pt-Beta上的加氢开环反应,考察了分子筛孔道结构及酸性质、贵金属Pt及反应温度等因素对十氢萘转化率和产物选择性的影响。结果表明,十氢萘在Beta分子筛上的转化率较高,且有大量脱氢缩合产物（DHC）生成。Pt引入HY和Beta分子筛后,初始反应速率升高,十氢萘转化率增加,C₁₀产物中开环异构比增大,Beta分子筛上的脱氢缩合反应得到抑制。反应温度升高可以提高十氢萘在HY分子筛上的转化率,使得C₁₀产物选择性下降,而开环异构比（ROP/Iso）增大。     

柠檬酸复合改性对多环芳烃选择性开环铂/Beta催化剂性能的影响

通过水热处理、柠檬酸处理及其复合处理对Beta分子筛进行后改性,并以改性后的载体制得铂/Beta催化剂。采用X射线衍射（XRD）、X射线荧光光谱仪（XRF）、程序升温脱附（NH₃-TPD）、红外吡啶吸附（Py-IR）、骨架铝核磁共振技术（²⁷Al MAS NMR）及骨架硅核磁共振技术（²⁹Si MAS NMR）等表征了改性前后Beta分子筛的物化性质,并考察了改性前后铂/Beta的多环芳烃选择性开环性能。结果表明,Beta分子筛在柠檬酸处理过程中可同时发生络合脱铝与骨架补铝,实现骨架铝的再分布;Beta分子筛在水热处理过程中优先脱除稳定性相对较低的Si（2 Al）处骨架铝,产生骨架缺陷的同时生成一定比例的二次介孔结构;水热-柠檬酸复合处理影响Beta分子筛骨架补铝及骨架铝再分布的效果,水热处理后Beta分子筛中存在更多的骨架缺陷,促进活性Al（OH）₂⁺物种的骨架补铝作用。当Beta分子筛采用水热-柠檬酸复合处理顺序时,骨架补铝及骨架铝再分布效果显著,样品以中强酸为主,且具有较高的B酸量与L酸量的比值,所制备催化剂的多环芳烃选择性开环活性及稳定性最优。     

水热晶化法合成Beta沸石分子筛的研究

Beta沸石分子筛是一种具有三维十二元环孔结构的高硅沸石分子筛,具有独特的催化性能,在石油炼制及精细化工中有着广泛的应用。本文以四乙基溴化铵(TEABr)和四乙基氢氧化铵(TEAOH)为模板剂,以硅溶胶或硅胶粉末为硅源,以铝酸钠为铝源通过水热晶化法合成了Beta分子筛,并通过XRD等手段对合成样品进行表征。同时详细考察了模板剂浓度、晶化温度、晶化时间等因素对Beta分子筛晶化过程的影响,得到了合成Beta分子筛的最佳合成条件。     

ITQ-1分子筛催化异戊烯高效二聚反应

轻质烯烃齐聚是生产高质量油品及精细化工原料的有效途径,但实现高选择性催化异戊烯二聚比较困难。本工作筛选了Beta、ZSM-5、丝光沸石(MOR)和ITQ-1四种分子筛,考察其在异戊烯二聚反应中的催化性能,并通过X射线衍射(XRD)、N_2-物理吸脱附、氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)对分子筛催化剂进行了表征。结果显示:影响分子筛催化异戊烯二聚反应性能的因素除酸性位外,孔道结构也起到了很大的作用。其中,ITQ-1表现出较好的异戊烯二聚催化性能,其片层表面拥有丰富的半笼孔穴,有利于异戊烯的吸附及产物分子扩散;其较弱的酸位避免了二聚产物的过度反应。在适宜的反应条件下,ITQ-1分子筛催化异戊烯齐聚的转化率可达73.6%,二聚产物C10的选择性达93.4%,收率达68.7%。