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运用自行设计的天然气运移物理模拟装置，研究天然气在运移过程中所发生的组分分异和碳同位素分馏特征，目的是了解天然气在不同疏导层运移过程中所发生的组分及同位素变化规律。实验结果表明，天然气在运移过程中发生了比较明显的成分色层效应和碳同位素分馏现象，粘土矿物对天然气中重烃组分具有较强的束缚能力，甲烷碳同位素对运移条件及过程较为敏感。本项模拟实验对进一步认识天然气运移过程中组分和碳同位素变化机理具有重要意义。     

天然气组分、同位素分馏机理及实例分析

天然气组分、同位素的分馏伴随其生成、运移及保存的整个过程,生成过程中组分、同位素分馏效应由反应基团活化能的差异引起,表现为随成熟度升高,产物同位素组成逐渐接近母质;天然气运移过程中的分馏机制与运移方式有关,以溶解相、游离相和扩散相运移的天然气,其组分、同位素分馏分别由组分或同组分不同同位素分子的溶解、吸附及扩散能力差异引起,均可用动力学理论进行解释;除扩散作用外,微生物降解是天然气藏内天然气组分、同位素分馏的重要机制,其过程受微生物种类及动力学过程控制。在此基础上,对国内外天然气运移、保存分馏实例进行了分析。     

天然气运移物理模拟实验及其组分分异与碳同位素分馏特征

天然气运移物理模拟实验结果表明,天然气在运移过程中将发生组成的色层效应和分馏现象.天然气中甲烷等轻组分的渗透运移速度较大,粘土矿物对天然气中重烃组分具有较强的束缚能力,而且在不同输导层中正构烷烃和异构烷烃的运移速率存在着明显差别.实验结果还表明,运移可以造成天然气烃类气体碳同位素的分馏,特别是天然气中甲烷碳同位素对运移条件及过程较为敏感.      

松辽盆地深层天然气碳同位素反序及形成机理探讨

松辽盆地深层天然气碳同位素反序现象十分普遍,对其成因的认识一直存在分歧。全面分析、总结了松辽盆地深层昌德、徐深、升平、长岭4个具有碳同位素反序现象的烷烃气组分以及碳同位素组成,结果认为深层烷烃气组分与同位素值不具备典型无机成因气特征,其负碳同位素系列不能作为鉴别无机成因气的充分条件深层煤成气与无机气混合作用可能是碳同位素反序的首要因素,运移过程中的扩散分馏是导致混源模拟与实际测量值出现偏差的主要原因,且制约着盆地深层天然气组分及碳同位素值垂向变化。此外,盆地深层单纯无机成因气组分与碳同位素组成是准确估算深层非生物成因气含量的关键,其研究具有重要理论意义与应用价值。     

鄂尔多斯盆地上古生界准连续型气藏天然气运移机制

基于鄂尔多斯盆地上古生界主要产气层段天然气地球化学特征和运移基本地质条件的分析,对上古生界准连续型致密砂岩大气田的天然气运移特征进行了研究。研究表明,鄂尔多斯盆地上古生界准连续型致密砂岩大气田天然气组分和碳同位素组成在平面上的变化主要受烃源岩热成熟度控制,纵向上受到烃源岩热成熟度和天然气运移分馏作用的共同影响。结合运移动力和输导条件进一步分析认为,上古生界致密砂岩大气田主要为初次运移直接成藏和短距离二次运移近源成藏。运移的动力主要为异常高压和气体分子浓度差产生的扩散作用力,浮力作用弱或无。运移方式主要为异常高压驱动下的幕式涌流和扩散作用引起的扩散流。其中,位于生烃体系内的太原组、山2段主要为异常高压驱动下的幕式涌流运移;生烃体系外的山1段、盒8段及以上层段扩散作用引起的扩散流运移对于天然气的成藏具有重要贡献,苏里格气田天然气组分和碳同位素纵向上的规律变化就是其直接反映。     

陆相烃源岩有机质中碳同位素组成的分布特征

研究了各种湖相和沼泽相沉积岩有机质中碳同位素组成的分布特征。提出了不同类型干酪根的碳同位素组成的δ^13C特征值。指出了盐湖相与一般湖相和沼泽相干酪根在碳同位素组成上的明显差别，并论述了造成这种差别的原因。还讨论了有机质在成烃演化过程中的碳同位素分馏作用，提出了有关的碳同位素分馏模式。同时还研究了成烃演化过程中岩石抽提物的碳同位素分馏作用的特点，及其所包含的初次运移信息。     

塔北地区甲烷碳同位素特征与烃类运移方式

不同的烃类运移方式产生了不同的甲烷碳同位素分馏效应。其中,以扩散型方式运移的烃类甲烷碳同位素具有随运移距离的增加而显示趋重的变化特征,例如塔北地区不同井中甲烷碳同位素由深层三叠系的-46.98‰～-55.98‰至浅层第四系为-31.47‰～-37.51‰。北海富提斯油田近地表沉积物甲烷碳同位素在油气田上方分布着较轻的甲烷碳同位素(δ¹³C₁值为-40‰),向外围,随着距离的增加甲烷碳同位素(δ¹³C₁值为-30‰)也呈明显趋重的变化分布。渗漏型方式运移的烃类甲烷碳同位素则不随运移距离而变化,如塔北地区阿克库木构造奥陶系烃源岩天然气甲烷碳同位素值-34.85‰～-34.98‰,地表化探甲烷碳同位素值稳定在-34.62‰～-36.56‰,与地下奥陶系天然气甲烷碳同位素值近似或等同,显示出地表甲烷碳同位素与地下甲烷碳同位素之间具有同源的关系。不同烃类的运移方式,甲烷碳同位素明显不同的规律性变化,主要是由于扩散型运移,甲烷中轻碳同位素分子因溶解而分馏,从而形成酸解烃甲烷碳同位素沿着地层剖面向上的趋重分馏,渗漏型运移由于天然气运移规模大、速度快,甲烷在水中的微量溶解难以改变大规模运移中的甲烷碳同位素特征。     

天然气组分碳同位素倒转成因分析及地质应用

为促进稳定碳同位素倒转现象在天然气地质勘探中的应用,通过调研大量国内外相关文献,系统地梳理和归纳了天然气烷烃组分稳定碳同位素序列倒转的成因及原理,包括有机成因气与无机成因气混合、细菌氧化降解作用、不同类型天然气（油型气和煤成气）混合、不同源或不同期天然气（如原生气与次生气）混合、高温及高压作用（气层气和水层气混合、硫酸盐热氧化还原反应、瑞利分馏作用）以及天然气运移扩散效应等。分析认为,碳同位素倒转现象在天然气地质勘探中具有广阔的应用前景,包括判识天然气的成因及来源,研究母质成熟度及天然气次生变化,反映气藏的地质特征（如成藏期次和沉积环境）,以及判断天然气远景区等。     

成藏后天然气组分与同位素的分馏效应研究

天然气成藏后会发生扩散、溶解逸失、微生物降解和高温裂解等作用,这些作用会使天然气组分、同位素发生分馏。其中扩散分馏取决于不同分子的半径与不同方向上的浓度梯度,溶解分馏则受控于分子大小与水合能力,这2种分馏作用常使藏内小分子烷烃含量减少、同位素组成变重;微生物对天然气的降解受温压条件控制,并且不同细菌对烃类具有不同嗜好性,常使天然气重烃含量减少、同位素组成变重;热裂解作用可使天然气组成变干、同位素组成变重。认为通过化学反应动力学可以分析藏内天然气分馏作用的条件及其定量过程,恢复成藏初期天然气特征,并有助于混源气判别、资源散失量估算等。     

天然气混源作用对同位素判源的影响

同位素参数是判断天然气来源的重要标志，但混源作用能引起这些参数的改变。混源作用能导致甲烷及其同系物碳同位素排列特征（正序，反序）发生部分或全部的变化，这将影响到对生物成因和非生物成因天然气的判别；混源作用以及可能伴随的扩散、分馏作用可引起甲烷、尤其是乙烷碳同位素值的变化，进而影响油型气和煤型气的区分以及混合比的计算。同位素判源的这种局限性在研究混合来源气藏的成因时有必要加以注意。图３表１参７（邓春萍摘）     

焉耆盆地含氮化合物分布与油气运移特征

利用含氮化合物作为油气运移示踪剂,探讨了含氮化合物在焉耆盆地油气充注方向研究中的应用。盆地侏罗系油藏原油中含氮化合物存在一定的运移分馏作用,表现为自生烃中心向外,含氮化合物绝对含量由高到低,屏蔽型化合物相对富集而暴露型化合物相对减少,异构体参数[a]/[c]的相对含量则由大变小。在同一构造带中,随埋深的减小,含氮化合物同样存在着运移分馏效应。研究表明,宝浪油田油气注入方向在平面上自南向北,在纵向上自深层向浅层运移聚集。      

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尕斯库勒油田是柴达木盆地最大的油田，其中包含深层E₃1油藏和浅层N₁—N₂1油藏。利用油藏地球化学方法研究油藏中的油气运移，对于认识其成因具有重要意义。对这两个油藏的16个原油中含氮化合物进行了分离和GC—MS分析，研究了中性含氮化合物的运移分馏效应，探讨了油气运移问题。结果表明，原油中性含氮化合物的运移分馏效应显著，其运移分馏特征指示了E₃1油藏油气充注点位于构造中北部的东、西两翼，并向南、北两端方向运移；N₁—N₂1油藏北区油气从东部和南部注入，并向西部和北部方向运移。根据油气运移方向认为，两个油藏的原油都来自茫崖凹陷和尕斯断陷；但是，由中性含氮化合物总丰度在两个油藏之间的差异可知，它们具有不同的油源。     

莺-琼盆地原油的蒸发分馏作用

根据油气分异作用与其组成变化的相互关系研究莺-琼盆地油气藏的蒸发分馏作用，从地质背景和油气及其烃源岩地化特征方面探讨其成因机制。研究表明．莺-琼盆地发育的大量泥底辟构造以及天然气幕式运移为油气蒸发分馏作用提供了基本地质条件。原油分异常高的苯、甲苯以及二甲苯等芳烃化合物．但低碳数烃类有损失；正构烷烃摩尔分数对数曲线上有明显的折点．表明其经历过强烈的蒸发分馏作用．并引起原油地化特征的差异。油气藏经蒸发分馏作用后将形成残余的富含芳烃的“母体”和运移聚积后富舍轻烃的“子体”．但目前发现的油气藏以前者为主．寻找“子体”油气藏将是下一步的勘探方向。图1参12     

轮南低凸起原油中金刚烷类化合物的相分馏响应

相分馏作用是我国海相碳酸盐岩油气藏调整与改造(破坏)的一种重要形式。目前,国内外对于相分馏作用的识别标志主要局限于C7系列化合物(甲基环己烷、正庚烷、甲苯)的分异比。由于轻烃组分(C5—C8)稳定性较差,水洗作用、氧化降解作用、温压条件的改变、油气运移,甚至在分析测试的过程中,均会导致轻烃类组分发生不同程度的消耗与变化,从而导致利用C7系列化合物来判识相分馏过程存在一定的不准确性,而金刚烷类化合物具较强抗热解和生物降解能力。对塔里木盆地典型的气洗相分馏作用区(轮南低凸起地区)原油金刚烷系列进行系统分析认为,经气洗改造后的原油具有1-甲基金刚烷富集,1,3-二甲基金刚烷、1,4-二甲基金刚烷(顺)、1,4-二甲基金刚烷(反)、3-甲基-1-乙基金刚烷贫化的特征。因此,金刚烷类化合物可以作为有效示踪相分馏作用的识别标志。     

东海盆地西湖凹陷中北部天然气运移特征与成藏模式

东海盆地西湖凹陷作为我国近海海域最大的新生代沉积凹陷,油气资源十分丰富,勘探潜力巨大。以西湖凹陷近年来油气勘探取得重要突破的中北部为例,应用天然气地球化学、流体包裹体等资料,结合区域地质背景,分析油气成藏关键时刻和运移方式,划分天然气成藏组合,建立天然气成藏模式。结果表明：①天然气晚期成藏,龙井运动之后的5~6 Ma以来为成藏关键时刻;②天然气组分和稳定碳同位素分馏趋势主要受原地烃源岩成熟度控制,没有自西部洼陷带向中央反转背斜带较大规模侧向运移的证据,主要为垂向近距离运移成藏;③划分出源上常规天然气成藏组合、源上致密天然气成藏组合和源内致密天然气成藏组合3种类型,建立了天然气成藏模式。提出通源断裂晚期活化导致的浅层常规油气藏、深层低渗透—致密岩性油气藏和构造—岩性复合油气藏皆是西湖凹陷下一步应加大勘探力度的重要领域。     

东海陆架盆地西湖凹陷原油“气洗”地球化学特征及成因

“气洗”是油气藏后期改造的重要营力之一,在东海陆架盆地西湖凹陷曾发生过大规模气洗作用,但现有研究仅限于描述阶段,并未对原油的“气洗”地球化学特征展开系统研究。通过对西湖凹陷平湖斜坡带和天台反转带原油进行地球化学分析,结果表明：原油的甾烷、萜烷指纹特征及碳同位素特征相似,显示出具有相同母源的特征,均为成熟原油,但不同原油的物性特征、轻烃、正构烷烃及金刚烷分布特征存在较大差异,通过计算原油的石蜡度、芳香度和正构烷烃损失量及对金刚烷系列化合物进行定量分析,认为气洗作用应是造成该差异的主要原因,并非生物降解或热裂解。为进一步厘清原油的气洗作用过程及成因,探讨了原油气洗作用的主控因素,并结合油气藏地质和地球化学资料进行了综合分析。结果表明：(1)平湖斜坡带北部原油主要为强烈蒸发分馏后的残余油,晚期可能被东部横向运移而来的高熟天然气混入,使原油中部分轻烃和金刚烷化合物含量升高;(2)平湖斜坡带南部主要受运移分馏作用影响,浅层聚集次生凝析油,分馏后的残余油在深层形成轻质油和蜡质油藏;(3)天台反转带原油主要为“气洗”晚期阶段形成的次生凝析油,其残余油目前尚未发现,暗指其深部储层或许具有一定规模的轻质...     

烷基二苯并噻吩类化合物的运移示踪：基于驱替实验和分子模拟的研究

原油中烷基二苯并噻吩类化合物沿运移路径的分布,除了受地质色层分馏效应的影响,还受到有机质来源、成熟度、沉积环境等多种因素的影响。为了研究地质色层分馏效应单一因素下烷基二苯并噻吩类的运移示踪规律,在驱替模拟实验的基础上,用气相色谱-质谱方法剖析了驱替路径上该类化合物的分布特征和运移分馏规律,并从分子模拟角度进行了佐证。结果表明：随着运移距离的增加,吸附油中二苯并噻吩（DBT）、甲基二苯并噻吩（MDBT）和二甲基二苯并噻吩（DMDBT）的绝对浓度均呈现递减趋势;参数4-/1-MDBT、4,6-/（1,4+1,6）-DMDBT和4,6-/2,4-DMDBT显著减小,而参数2,4-/（1,4+1,6）-DMDBT和（2,6+3,6）/（1,4+1,6）-DMDBT则呈现出显著的上升趋势。根据分子模拟结果,发现烷基二苯并噻吩类与水介质之间吸附作用的强弱同时与化合物的Connolly分子表面积及偶极矩紧密相关,表面积和偶极矩越大,分子越容易与地层介质中的水分子发生吸附作用,且分子偶极矩的差异影响更显著。