Co-Cu-Ce-Fe/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的性能

以等体积浸渍法制备γ-Al_2O_3负载的Co、Cu、Ce和Fe氧化物催化剂,利用正交试验设计实验条件,采用XRD、BET和H_2-TPR等对催化剂进行表征,并考察活性组分对催化剂催化分解N_2O活性的影响。结果表明,催化剂具有尖晶石结构,其BET比表面积随着金属氧化物负载量增加而降低。催化剂中铜的氧化物可以降低还原峰温度,进而明显提高催化活性,Co和Fe的加入对活性有一定的提高,Ce对催化活性没有明显影响。     

微波热解制备g-Fe2O3催化剂及其SCR脱硝性能

以FeSO₄·7H₂O[Fe(NO₃)₃·9H₂O]为铁源,采用新型微波热解法制备γ-Fe₂O₃[a-Fe₂O₃]催化剂样品,通过XRD、N₂等温吸附-脱附、压汞法等实验手段对催化剂样品晶相、微观孔结构等进行表征;考察两种催化剂样品的NH₃-SCR脱硝性能,通过归一化处理得到两种催化剂在不同温度下的本征脱硝反应速率,同时对比研究了γ-Fe₂O₃与钒系催化剂的脱硝活性;研究氨氮比、氧浓度等运行参数对γ-Fe₂O₃催化剂NH₃-SCR脱硝性能的影响规律,并对其抗硫抗水性能进行考察.结果表明:采用新型微波热解法可得到纯度较高的γ-Fe₂O₃催化剂,其介孔分布合理且大孔数量丰富;同时γ-Fe₂O₃催化剂表现出优于a-Fe₂O₃催化剂的脱硝性能,400℃时最大NO_x转化率达到96%,300、325、350℃下单位面积脱硝速率达到a-Fe₂O₃催化剂的3倍左右;γ-Fe₂O₃催化剂具备优良的抗硫抗水性能,其最佳氨氮比为1、最佳氧体积分数为3.5%.     

柠檬醛在La2O3/γ-Al2O3催化剂上的等温吸附

对柠檬醛-乙酸乙酯溶液中柠檬醛在La₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂上等温吸附行为进行了研究。结果表明,30 ℃柠檬醛在La₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂上的吸附动力学符合准二阶吸附动力学模型,吸附动力学方程为：1/q_t=2.350/t+0.063 3(R²=0.998 5)。（30~65） ℃柠檬醛在La₂O₃/γ-Al₂O₃催化剂上的等温吸附符合Langmuir方程,温度升高使柠檬醛的饱和吸附量增加,吸附热为32.19 kJ·mol^-1。     

水热处理对氧化铝载体物化性质及丙烷脱氢性能的影响

采用水热处理对γ-Al2O3载体改性,并进行XRD、N2物理吸附-脱附、热重、NH3-TPD及H2-TPR表征。结果表明,γ-Al2O3经过"再水合-焙烧"过程,晶型变好,表面总酸量降低,Pt-Al2O3相互作用增加,提高了Pt Sn K/Al2O3催化剂的丙烷脱氢转化率、选择性及稳定性。其中,140℃处理4 h时,氧化铝负载的Pt Sn K催化剂表现出最优的丙烷脱氢性能,100 h内平均转化率为33.6%,平均选择性97.3%,失活参数为15.9%。     

选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的性能研究

文章开展了工艺条件对选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的性能研究,采用自行研制开发的V2O5-WO3/TiO2-Al2O3催化剂,考察了温度、空速、NH3与NO摩尔比、NO初始浓度、氧浓度等对这种催化剂脱硝性能的影响,为选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的应用提供科学的实验数据。     

不同载体对Pt-Sn催化剂丙烷催化脱氢性能影响

分别以Hβ分子筛和γ-Al₂O₃为载体,采用浸渍法制备不同Sn含量的负载型Pt-Sn双组分丙烷催化脱氢催化剂。在固定床微反装置上对制备的催化剂进行活性评价,并采用NH₃-TPD方法测定催化剂表面酸量和酸强度分布。结果表明,负载型Pt-Sn/Hβ和Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂对丙烷催化脱氢反应性能与Sn含量密切相关,弱酸中心的存在对丙烷催化脱氢反应有利,对于特定的Pt-Sn体系,γ-Al₂O₃为载体的催化剂性能优于Hβ分子筛为载体的催化剂,当负载Sn质量分数为0.9时,Pt-Sn/γ-Al₂O₃催化剂性能最好。     

La2O3/AC催化剂在CO同时还原SO2和NO反应中的性能

以改性活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备了La₂O₃/AC催化剂。采用XRD和BET手段对催化剂进行表征,使用微型固定床反应器考察催化剂的脱硫脱硝活性。结果表明,La₂O₃/AC催化剂对CO同时还原SO₂和NO具有良好活性,负载质量分数10%的La₂O₃/AC催化剂活性较好,SO₂和NO转化率达到90%的反应温度最低,分别为335 ℃和325 ℃;载体与活性组分之间存在协同作用,引入活性炭载体能够降低反应温度并提高催化活性。     

脲溶液修饰γ-Al_2O_3及其对La_2O_3/γ-Al_2O_3催化肉桂醛MPV反应的影响

采用探针-TPD、探针-IR和电势测量等方法研究不同浓度脲溶液浸泡γ-Al2O3颗粒对γ-Al2O3表面酸碱性质的影响和脲修饰对γ-Al2O3及La2O3/γ-Al2O3催化肉桂醛MPV反应的影响。结果表明,经不同浓度的脲溶液浸泡后,γ-Al2O3表面酸、碱位点强度分布均发生变化,催化肉桂醛MPV反应,生成肉桂醇的选择性随着修饰用脲溶液浓度增加而下降。以脲溶液修饰的γ-Al2O3为载体制备的La2O3/γ-Al2O3催化肉桂醛MPV反应,具有与γ-Al2O3催化该反应类似的变化现象。     

Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3的CO氧化性能

采用柠檬酸络合法制备一系列不同铜铈比的Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂,用XRD、H2-TPR对其进行表征,采用连续固定床微反装置对Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂CO催化氧化活性进行评价。结果表明,Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂的XRD图谱中除归属于γ-Al_2O_3的晶相峰外,还出现CuO和CeO_2的晶相峰。高温水热引起活性组分CeO_2的晶粒聚集、长大和尖晶石结构CuAl2O4物质的生成;CuO-CeO_2之间的共生共存与相互作用,使得Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂中具有非完整结构的[Cu2+1-xCu+x][O1-12x12x]增多,Cu+离子和氧空位增多,有利于其H2-TPR还原峰温度向低温区偏移,有利于提高其CO的催化氧化活性,使得Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂的TCO50和TCO90降低。Cu与Ce物质的量比为5∶5制备的Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3-55催化剂的TCO50和TCO90分别降至最低的162℃和199℃,表明此时的Cu-Ce-O协同效应最佳;CuO-CeO_2二相的共生共存与相互作用有利于减少高温水热环境下活性组分的聚集和晶粒长大,有利于Cu-Ce-O/γ-Al_2O_3催化剂能够保持较高的CO催化氧化活性。     

η-Al2O3与γ-Al2O3在CS2催化水解反应中的性能比较

通过制备高纯度的前驱体湃铝石获得了η-Al₂O₃材料,采用XRD验证了η-Al₂O₃与γ-Al₂O₃在晶相结构上的差异,比较了两者的表面形貌、织构及酸碱性能,结果显示,η-Al₂O₃与γ-Al₂O₃的比表面积相当,但η-Al₂O₃具有更弱的弱碱位和较少的强碱位,并拥有丰富的中等强度酸性位。将η-Al₂O₃与γ-Al₂O₃作为催化剂应用于CS₂水解反应,结果表明,在(200~450) ℃测试温度范围内,η-Al₂O₃催化剂对CS₂的水解活性始终优于γ-Al₂O₃,两种催化剂上CS₂反应的浓度效应也明显不同,推测与它们的酸碱性质影响了对CS₂的吸附能力有关,导致两者催化CS₂水解反应遵循了不同的机制。     

CuO/Al2O3催化剂对苯催化燃烧性能的研究

以大孔拟薄水铝石为原料,添加有机溶剂,经挤条成型、干煅、焙烧制备了比表面积高、孔分布宽的柱状氧化铝载体。用等体积浸渍法制备了系列Cu O/Al2O3催化剂,进行催化燃烧苯实验,并利用低温氮吸附(BET)和程序升温还原(TPR)对所制备催化剂进行表征。结果表明:Cu O负载量为14%的Cu O/Al2O3催化剂性能高,在反应温度为300℃、空速为1800 h-1、常压条件下,苯完全催化燃烧。     

烟气中Fe2O3对商用V-Mo/Ti脱硝催化剂的性能影响研究

为明确燃煤烟气飞灰中Fe_2O_3对商用脱硝催化剂的影响,采用浸渍法制备了不同Fe_2O_3负载量的V-Mo-Fe/Ti脱硝催化剂。通过XRF、XRD、N_2-吸附脱附、NH_3-TPD、H_2-TPR、XPS等表征手段对催化剂的物理化学性能进行分析。随后,使用固定床微型反应评价装置对催化剂进行了脱硝性能检测。结果表明,Fe_2O_3的负载对催化剂的晶型和孔结构影响不大,却能提升催化剂的酸性和还原性能。然而,Fe_2O_3同时会对催化剂活性位产生覆盖作用,导致催化剂化学吸附氧含量以及脱硝活性的降低。此外,Fe_2O_3会增加硫酸氢铵在催化剂上的沉积,影响催化剂的运行稳定性。     

负载型钒钛脱硝催化剂酸化处理与性能

以商业TiO₂为载体,采用浸渍法制备了V₂O₅-WO₃-TiO₂/SO₄^2-催化剂,考察了硫酸酸化载体TiO₂的顺序及硫酸酸化量对氨气选择性催化还原NO活性的影响,采用XRD、BET、FT-IR、TG-DTA、TPD等手段对催化剂进行了表征。BET表征结果表明,随着酸化处理的用酸量增大,催化剂表面积降低;但FT-IR、TG结果表明,增大酸化处理用硫酸量提高了硫酸根与钨之间的电子交互作用。程序升温的活性测试结果表明,硫酸酸化处理对催化剂活性具有促进作用,结合NH₃-TPD表征证实了具有酸化处理程序制备的催化剂可以增强表面酸性位,从而使催化剂具有高活性。     

V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的制备及其烟气脱硝性能

以活性成分负载量、负载顺序和焙烧温度等关键制备参数因素进行正交实验设计制备了V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,对其进行XRD和TPR表征,并在自行设计搭建的SCR烟气脱硝实验平台上评价其(300~390)℃的SCR脱硝性能。结果表明,活性成分钒和钨绝大多数以非晶态形式存在于载体表面,且具有良好的分散性;主要活性成分V_2O_5负载量越高,脱硝率越高;400℃焙烧温度可以形成催化反应所需的晶相,且维持催化剂较高的比表面积;催化剂低温活性和高温活性是由表面富集和各种成分之间相互作用共同产生的结果,活性组分与载体之间的相互作用对315℃低温脱硝活性影响明显,以先钒后钨负载顺序为宜,表面富集对390℃高温脱硝活性起主要作用,以钒钨同时负载或先钒后钨负载顺序较好;随着m(WO_3)∶m(V_2O_5)的增加,在7.5∶1处催化剂的脱硝率升至最高,随后迅速下降,WO_3负载质量分数以6%为宜。在优化条件V_2O_5负载质量分数0.8%、WO_3负载质量分数6%、先钒后钨负载和400℃焙烧温度下制备了催化剂并进行脱硝性能验证,315℃低温脱硝活性达到69.56%。     

粘结剂对蜂窝状V2O5/ACH同时脱硫脱硝活性的影响

在以硅酸盐和酚醛树脂为粘结剂的蜂窝状活性炭(ACH)载体上担载V2O5,制备了系列V2O5/ACH催化剂,考察了粘结剂对其同时脱硫脱硝活性的影响. 结果表明,以硅酸盐为粘结剂的催化剂中碳和碱金属含量改变,影响脱硫脱硝活性,碳含量高、碱金属含量低的载体适合用于制备脱硫脱硝催化剂. 以酚醛树脂为粘结剂的催化剂具有较高的碳含量和微孔孔容,脱硫活性较高,但脱硝活性低. 添加硅酸盐所制催化剂因其具有较高的氧/碳比例,导致脱硝活性较高,但载体的微孔数量减少,从而降低了比表面积和微孔孔容,进而降低其脱硫活性. 在添加30%硅酸盐或酚醛树脂(碳化温度为900℃)的最佳条件下,硅酸盐为粘结剂所制催化剂的脱硝率达90%以上,酚醛树脂为粘结剂所制催化剂的硫容为7.3%(w).     

Pd-Cu/γ-Al_2O_3双金属催化剂脱除水中硝酸盐

采用分步浸渍法和共浸渍法制备系列Pd负载质量分数为1%的Pd-Cu/γ-Al2O3双金属催化剂,以氢气为还原剂研究其对水中硝酸盐催化脱除的性能。结果表明,催化剂中Cu与Pd物质的量比以及Cu、Pd的浸渍顺序对催化剂性能有重要影响,硝酸根转化率随着Cu与Pd物质的量比的增大而增大;硝酸根转化活性以Cu与Pd物质的量比为5∶1、先浸渍Pd再浸渍Cu所得催化剂较优;从氨氮选择性方面看,以先浸渍Cu后浸渍Pd制备的催化剂选择性较低,在Cu与Pd物质的量比为1∶1、先浸渍Cu再浸渍Pd所得催化剂较优。     

碱金属改性的钒-钾催化剂催化环己烷氧化脱氢制环己烯

以γ-Al₂O₃为载体,采用浸渍法制备了以V和K为主活性组分、碱金属为助剂的M-3%V-6%K/γ-Al₂O₃系列(M=Li、Na、K、Cs)催化剂,并考察助剂种类对环己烷氧化脱氢制环己烯催化活性的影响。采用XRD、BET、NH₃-TPD、H₂-TPR和SEM对催化剂进行物化表征。XRD结果显示各活性组分均以无定形态存在;NH₃-TPD、H₂-TPR和SEM结果显示,碱金属助剂种类影响样品的表面酸性、氧化还原能力、活性组分的粒径和分散度。活性评价结果显示,经碱金属助剂修饰后的Na-3%V-6%K/γ-Al₂O₃表现出较好的催化性能,环己烯选择性达53.5%。     

负载型CuO/γ-Al2O3催化剂结构与催化甘油氢解性能

采用浸渍法制备了CuO/γ-Al2O3催化剂,通过BET、XRD、XPS和TPR方法表征催化剂上CuO的分布与化学形态,结合固定床催化甘油氢解制备1,2-丙二醇试验.结果表明,催化剂表面高度分散缺电子状态的Cu物种是甘油氢解制备1,2-丙二醇的活性中心.采用浸渍法制备的铜基催化剂具有较好的甘油氢解制备1,2-丙二醇性能...     

甲醇气相脱水制二甲醚催化剂研究进展

甲醇气相脱水制二甲醚反应为固体酸催化反应,常用的固体酸催化剂有γ-Al₂O₃和分子筛类。γ-Al₂O₃表面存在弱酸中心或中等强度酸中心,催化剂有较好的初始催化活性,但活化所需的反应温度较高,耐水稳定性差;分子筛类催化剂表面有许多强酸性位,低温下催化活性较高,但在高温反应条件下易产生烃类副产物和积炭,热稳定性差。为改善这两类催化剂的催化性能,对催化剂进行了各种改性研究,改性后催化剂的活性、选择性和稳定性均有一定程度提高。综述了近年来在γ-Al₂O₃和分子筛催化剂上进行的改性研究,总结并展望了甲醇脱水催化剂的发展方向。     

Fe/γ-Al2O3催化剂上CO同时还原NO和SO2研究

研究了不同载体(γ-Al₂O₃、HZSM-5、TiO₂、SiO₂和MgO)负载Fe催化剂上CO还原NO反应及CO同时还原NO和SO₂反应。结果表明,Fe/γ-Al₂O₃催化剂对CO与NO反应具有良好的催化活性,但随着反应时间的延长,催化剂很快失活;在CO和NO反应中加入SO₂,可以明显改善Fe/γ-Al₂O₃催化剂对CO还原NO反应的活性稳定性;O₂和H₂O对催化剂活性的影响较大,CO₂对催化剂的影响较小。XRD结果表明,FeS₂是催化剂的活性中心,在CO与NO反应后,FeS₂转变为催化惰性的Fe₇S₈而导致催化剂活性下降;在CO与NO及SO₂反应体系中引入O₂后,Fe/γ-Al₂O₃催化剂上的活性组分FeS2被氧化为Fe₂O₃,导致催化剂失活。