ZIF-8/乙二醇体系分离捕集CO_2溶解度的模拟计算

吸收-吸附耦合分离法在分离捕集CO_2方面表现出潜在的优势,应用Kurihara等提出的基于局部组成概念的混合规则与Patel-Teja状态方程相结合确定乙二醇与气体组分间的吸收平衡,由溶解度实验数据确定了混合规则中的二元交互作用参数;采用Langmuir等温吸附方程确定ZIF-8与气体组分间的吸附平衡,进而确定了ZIF-8表面乙二醇膜的选择渗透压与气体组分平衡逸度间的关联式。最后将热力学模型应用到了预测ZIF-8/乙二醇浆液分离捕集CO2体系。     

温和条件下环己烯氧化催化体系研究进展

分子氧催化氧化环己烯的关键在于催化剂的制备。本文对均相催化反应体系中金属卟啉、酞菁、席夫碱、吡啶酰胺等仿生催化剂及其在相应非均相催化反应体系中对环己烯催化氧化性能的研究现状进行了分析。提出了分子氧催化氧化环己烯应采用高活性、高选择性的非均相仿生催化剂。     

大连化物所发表碳一分子温和条件下催化转化综述文章

正中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室二维材料与能源小分子转化创新特区研究组研究员邓德会团队,在温和条件下碳一分子催化转化方面的研究工作受到国内外同行广泛关注。近日,该团队发表了以Catalytic Conversion of C1 Molecules under Mild Conditions为题的综述性文章。碳一分子(甲烷、一氧化碳、甲醇、二氧化碳等)的催化转化在煤、天然气、     

美研发用钼金属氧化物催化体系转化CO_2

正美国麻省理工学院的研究人员近日宣布,已设计出一种新型钼金属氧化物,用于捕获汽车和发电厂排放的二氧化碳(CO2)并使其转化成为有机物。该金属氧化物在成本、重复使用性、稳定性等方面均具有优势。新体系是将二氧化碳转化     

M/ZIF-8纳米复合物的制备及其CO_2的吸附性能

一种新的策略来通过掺杂金属离子提高ZIF-8材料的金属活性位,并保持相同的孔道结构对CO_2进行吸附。掺杂金属离子的ZIF-8(M/ZIF-8,M=Cu~(2+)、Co~(2+)、Ni~(2+))是M~(2+)、Zn~(2+)和2-甲基咪唑加入到甲醇和氨水的溶液中,在室温条件下磁力搅拌合成。结构表明:ZIF-8和M/ZIF-8形态并没有发生改变,仍保持原来的孔道结构,但样品的比表面积和孔容减少;Cu~(2+)和Ni~(2+)改性的ZIF-8的CO_2吸附量增加,Cu~(2+)改性的ZIF-8样品具有最高的CO_2吸附量,达到了23.88 mg·g~(-1)。     

大连化物所在Chem上发表甲烷温和条件下直接催化转化研究综述

<正>近日,大连化物所催化基础国家重点实验室邓德会研究员和包信和院士团队在Chem上发表综述文章,系统总结并展望了热催化、电催化、光催化技术在甲烷温和条件下直接转化方面的研究进展。甲烷是天然气、页岩气、可燃冰等的主要成分,是一种丰富的自然资源,它不仅被大量用作燃料供给,也是众多工业化学品的源头原料。因此,甲烷的催化转化在工业和学术界引起了广泛的研究兴趣。然而,甲烷分子的高度稳定性,以及C—H键     

温和条件下Pt/MSU-S催化氯代硝基苯选择性加氢研究

采用乙醇还原法制备负载型Pt/MSU-S催化剂,采用X射线衍射、透射电镜、N2吸附-脱附对催化剂进行了表征。TEM表明,质量分数为0.5%的Pt在MSU-S载体上高度分散,Pt粒径在5 nm左右,无团聚现象。在常压反应温度30℃下分别考察了Pt/MSU-S催化剂对邻位、间位和对位氯代硝基苯催化加氢性能的影响,反应3 h,底物转化率为100%,邻氯苯胺的选择性达到96%,间氯苯胺和对氯苯胺的选择性达到98%。催化剂重复使用5次后仍然有很高催化活性和选择性。     

ZIF-8/乙二醇体系分离捕集CO2溶解度的模拟计算

吸收-吸附耦合分离法在分离捕集CO₂方面表现出潜在的优势,应用Kurihara等提出的基于局部组成概念的混合规则与Patel-Teja状态方程相结合确定乙二醇与气体组分间的吸收平衡,由溶解度实验数据确定了混合规则中的二元交互作用参数;采用Langmuir等温吸附方程确定ZIF-8与气体组分间的吸附平衡,进而确定了ZIF-8表面乙二醇膜的选择渗透压与气体组分平衡逸度间的关联式。最后将热力学模型应用到了预测ZIF-8/乙二醇浆液分离捕集CO₂体系。     

N_2优先渗透ZIF-8复合膜的制备及其CO_2捕集

为了获得经济节能的烟道气CO_2回收方法,制备了一种新型的N_2优先渗透ZIF-8复合膜。以柔性聚砜(PSf)多孔膜为支撑层,采用Zn~(2+)与壳聚糖的交联溶液对聚砜支撑层表面改性,使Zn~(2+)固定在PSf膜表面;然后与2-甲基咪唑(Hmim)配位得到ZIF-8晶种层;最后通过界面聚合法二次生长制得ZIF-8复合膜。采用FTIR、XRD及SEM对ZIF-8复合膜的形貌结构进行表征,结果显示成功制备了致密的ZIF-8复合膜。在进料气为纯气条件下,探究了二次生长时间、Zn~(2+)溶液的浓度、测试时间及测试压力对ZIF-8复合膜N_2/CO_2分离性能的影响,阐明其N_2优先渗透机理;并进一步考察了混合气分离性能。结果表明:在25℃和0.1 MPa下,最优ZIF-8复合膜的N_2渗透性为523 GPU,N_2/CO_2选择性为19;同条件下混合气的N_2渗透性和N_2/CO_2选择性分别为517 GPU和18。所制备的ZIF-8复合膜可以使N_2优先渗透,实现烟道气中高浓度N_2渗透,低浓度CO_2截留在膜的上游侧。原因主要是ZIF-8复合膜含有较多的CO_2强吸附位点,使CO_2被吸附在膜内不易从膜的下游侧脱附,渗透性小,而N_2优先渗透,这为N_2优先渗透膜的制备提供了一种新思路。     

离子液体催化转化CO_2合成碳酸丙烯酯

首先采用7种离子液体分别催化二氧化碳与环氧丙烷合成碳酸丙烯酯,考察离子液体种类对催化性能的影响,确定最优催化剂是离子液体溴化1-乙胺基-3-甲基咪唑盐[AeMIM]Br。然后研究辅助催化剂Lewis酸与离子液体[AeMIM]Br复合体系对催化性能的影响,再将最优复合催化体系[AeMIM]Br/(ZnBr_2)_2与正硅酸乙酯通过溶胶-凝胶法制备硅胶负载型复合离子液体,实现催化剂的相态转变并有利于实现固定床催化工艺,研究硅胶负载的复合离子液体催化转化二氧化碳进行环加成反应的影响。结果表明,离子液体的结构特点对催化性能影响很大,对于烷基咪唑离子液体其侧链长度越长,催化性能越好;功能化离子液体催化性能要优于烷基咪唑离子液体,且Lewis酸ZnBr_2的加入明显提高催化效果。当正硅酸乙酯与复合离子液体[Ae MIM]Br/(ZnBr_2)_2配比为1∶2时,所制备的硅胶负载复合离子液体催化性能最佳,其转化率为96.9%,选择性为94.8%,转化频率为3124h~(-1)。该催化剂催化性能稳定,可多次循环使用。     

温和条件下CoPc/TiO2光催化还原CO2

采用浸渍法制备的TiO2负载钴酞菁(CoPc/TiO2)为光催化剂,在碱性水溶液中、可见光照下,CO2可被光催化还原为产物HCOOH、CO、CH4。对催化剂的制备条件进行了考察,在m(CoPc)∶m(TiO2)=1∶100、催化剂浸渍时间12 h、浸渍溶剂为甲苯、催化剂焙烧温度200℃的条件下,还原总产物量最高可达1 075.38μmol/g-cat,其中甲酸为主产物,最高可达708.54μmol/g-cat。对催化剂进行了XRD、DRS表征,证实了CoPc在TiO2表面的负载。结果表明:用该催化剂在可见光照及常温常压下,于水溶液中就可将CO2还原。其次,实验还发现光照下可产生电子转移,实现了电荷的重新分配,以降低电子-空穴的重新结合;TiO2表面应有一定的空隙率,有利于CO2在其表面获得电子被还原。     

温和条件下苯甲腈催化加氢制苄胺

一、产品和技术简介:苄胺是一种有重要用途的化工中间体。苄胺主要由苯甲腈催化还原制得。常规的加氢使用Ni基催化剂,存在压力高、收率低等问题。本课题组采用新型镍基催化剂在40℃、2.0MPa的温和条件下高选择性地制备了苄胺,收率大于96%。具有良好的工     

二次生长法制备ZIF-8膜及其对CO_2/N_2的分离性能

采用二次生长法在α-Al2O3载体上制备超薄型ZIF-8膜,研究了多种轻分子气体以及混合气体CO2/N2的渗透分离性能。通过SEM和XRD表征了ZIF-8晶种层的晶种涂布状态,以及ZIF-8晶体膜的生长覆盖度和晶膜厚度。研究结果表明:采用低浓度的晶种悬浮液通过浸润式连续多次涂布法,有利于获得晶种层厚度均匀且覆盖度高的超薄均匀ZIF-8晶种层,经过二次生长后所得ZIF-8膜的覆盖度高、厚度均匀且较薄,仅约为8.8?m;在所测试范围内的CO2/N2混合气体中,此ZIF-8膜对CO2具有优先选择透过性,其对CO2/N2的渗透分离因子随温度的升高而降低,随渗透压力的增加而增加,在298 K、406 kPa和CO2组分含量为50%时,该分离因子能达到6,显著超过Knudsen扩散的分离系数。     

温和条件下多级孔Mg-MOF催化CO2与环氧化物的环加成反应研究

以镁离子(Mg²⁺)为金属中心、富氮多羧基2,4,6-三[（对羧基苯基）氨基]-1,3,5-三嗪（H₃TATAB）配体为连接器,通过溶剂热法合成了一种新型的多级孔金属有机框架（MOFs）Mg-TATAB,并利用XRD、SEM、XPS、FT-IR和BET等分析手段对其进行结构表征。在常压、无助催化剂和无溶剂的温和条件下有效进行二氧化碳与环氧化物的环加成反应,结果表明,Mg-TATAB对环加成反应具有较高的催化活性和选择性;催化剂重复使用后,选择性下降微小。     

温和条件下DMF催化苯乙烯空气环氧化的研究

不加任何其他催化剂,N,N-二甲基甲酰胺(DMF)既为溶剂又为催化剂,在温和条件下催化苯乙烯的空气环氧化反应.探讨了反应温度、反应时间、反应介质及不同的氧化剂对苯乙烯的环氧化效果的影响.结果表明,反应温度对选择性生成环氧苯乙烷的影响较大,低温不利于反应的进行,但是温度过高,有部分的苯乙烯会发生聚合;随着反应时间的延长,转化率缓慢增加,环氧苯乙烷的选择性变化不大;同时对比了其他氧化剂如过氧化氢、次氯酸钠、叔丁基过氧化氢和纯氧等氧化苯乙烯的实验结果,发现空气明显优于另外几种氧化剂.以空气为氧源,DMF为溶剂,控制110℃反应4 h,苯乙烯的转化率和选择性分别达到了12.6%和72.6%.     

O_2/CO_2条件下煤粉燃烧特性数值模拟研究

O_2/CO_2燃烧技术是燃烧后捕集和存储CO2的有效方法之一,研究CO2氛围的煤粉燃烧特性对于明确煤粉着火特性和锅炉温度场分布至关重要。本文运用FLUENT软件非预混燃烧模型对O_2/CO_2气氛下二维通道内煤粉燃烧过程进行数值模拟,针对两种典型Ⅲ类烟煤抚顺/水城煤种进行模拟,研究不同氧分压下煤粉燃烧的温度场分布,结果表明:在氧分压2%到20%范围内,随着氧分压的增加,由于有更多的O_2与煤粉反应,温度场分布高温区域有逐渐减小的趋势。在30%氧分压下,温度场分布高温区域变大,这主要是火焰温度过高,辐射区域较大的缘故。     

Pd/MIL-101在温和条件下高选择性催化苯乙酮加氢

利用简单浸渍法制备出一系列Pd/MIL-101催化剂,并通过粉末XRD等表征催化剂。在40℃、0.1 MPa H2、无碱的条件下,利用Pd/MIL-101多相催化苯乙酮加氢生成α-苯乙醇,研究发现,负载量为2.04wt%的Pd/MIL-101催化剂在相同的反应条件下,可以在更短的时间内将苯乙酮完全转化,且选择性在96%,进一步通过时间和转化率曲线也能证明,在各个时间段,2.04wt%的催化剂催化苯乙酮加氢反应的速率是最快的,也就是催化活性最高。     

CO_2/H_2S共存条件下页岩气管道缓蚀剂优选研究

重庆致力于打造页岩气开发主战场,但页岩气存在CO_2与H_2S等酸性气体不可避免的会对管道造成腐蚀,影响安全生产。通过对目前CO_2/H_2S共存条件下输气管道缓蚀剂进行调研,发现咪唑啉类、硫脲复配体系型、炔醇体系、氧乙烯基类以及气液双相型缓蚀剂均有一定效果,但以含氮化合物中的咪唑啉衍生物缓蚀剂效果最佳,气液双相型缓蚀剂前景广阔,缓蚀剂正朝着绿色环保无毒复配型方向发展。     

水热体系下ZrO_2-SiO_2混合氧化物催化纤维素转化

采用共沉淀法合成了混合氧化物Zr O2-Si O2。用XRD,BET,NH3-TPD对其结构性质进行了表征。在水热条件下利用该催化剂催化纤维素转化。考察了n(Zr)/n(Si)、反应时间、反应温度等因素对纤维素转化的影响。结果表明,Zr O2-Si O2混合氧化物具有较高的酸量,n(Zr)/n(Si)=7时催化剂酸量最高,催化效果最优。反应条件为200℃、2.5 MPa N2、5 min时,纤维素转化率达到59.0%,葡萄糖、乳酸、乙酰丙酸、5-HMF的总收率为26.9%。     

Cu基催化材料在CO_2转化中的应用

综述了近年来Cu基催化材料用于CO_2资源化利用的研究进展,介绍了其在热催化加氢、电催化和光催化等技术中的最新研究,指出了目前研究中存在的问题和不足,并对其未来的研究方向进行了前景展望。