Ni/γ-Al_2O_3的制备及其催化邻苯二甲酸二异壬酯加氢的研究

采用等体积浸渍法制备不同镍质量分数的Ni/γ-Al_2O_3催化剂,利用XRD、SEM、BET、H_2-TPR和NH_3-TPD等对其进行一系列表征,评价其催化邻苯二甲酸二异壬酯的加氢性能,30%Ni/γ-Al_2O_3表现出优异的催化活性。同时,考察了Ni/γ-Al_2O_3催化剂的焙烧温度和还原温度对邻苯二甲酸二异壬酯加氢的性能影响,结果表明,在催化剂焙烧温度为500℃、还原温度为450℃的最佳条件下,环己烷-1,2-二甲酸二异壬酯的收率为85.74%。对邻苯二甲酸二异壬酯的加氢工艺进行优化,在温度为160℃、压力为7 MPa、空速为0.25 h~(-1)和氢油比为1 500∶1的条件下,邻苯二甲酸二异壬酯加氢效果最佳,反应的收率高达93.53%。     

Co改性Ru/γ-Al2O3催化加氢制备1,2-环己烷二甲酸二异壬酯

研究了Co改性的Ru/γ-Al2O3催化剂在邻苯二甲酸二异壬酯(DINP)催化加氢制备1,2-环己烷二甲酸二异壬酯(DINCH)的反应性能,并采用N2低温吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、H2程序升温脱附(H2-TPD)和原子发射光谱(ICP)对催化剂...     

Ru/γ-Al2O3改性及其催化加氢邻苯二甲酸二异壬酯

采用等体积浸渍法,以γ-Al2O3为载体制备了一系列Ru/γ-Al2O3催化剂.考察了田菁粉添加量、柠檬酸添加量及焙烧温度对Ru/γ-Al2O3催化剂催化邻苯二甲酸二异壬酯加氢制备1,2-环己烷二甲酸二异壬酯的影响.对催化剂进行了BET、XRD、H2-TPD和NH3-TPD表征.结果表明,Ru/γ-Al2O3改性的最佳条件为田菁粉和柠檬酸添加量分别为拟薄水铝石质量的1.0％和3％,700℃焙烧4 h,Ru含量(质量分数,下同)为0.3％.在温度150℃、压力5 MPa和空速0.25 h–1的工艺条件下,邻苯二甲酸二异壬酯的转化率为98.9％,1,2-环己烷二甲酸二异壬酯的选择性高达97.1％,经过30 d的稳定性测试催化剂表现出良好的催化活性.     

Ru/Al2O3改性及催化加氢邻苯二甲酸二异壬酯

采用等体积浸渍法制备了不同载体的钌催化剂，考察系列催化剂在邻苯二甲酸二异壬酯加氢制备1,2-环己烷二甲酸二异壬酯中的催化性能，Ru/Al2O3表现出优异的催化性能，并对载体Al2O3进行改性，确定最佳的改性条件为140℃水热4h，造孔剂添加量为1%，黏合剂添加量为3%，700℃焙烧4h。改性后的Al2O3载体负载不同含量的钌，进行表征并评价催化活性，实验结果表明最佳的钌负载量为0.3%，在温度150℃、压力5MPa、空速0.25h-1的工艺条件下，邻苯二甲酸二异壬酯的转化率达到98.9%，1,2-环己烷二甲酸二异壬酯的选择性高达97.1%。     

MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂的制备及催化臭氧氧化苯酚废水

以γ-Al_2O_3为载体,Mn(NO_3)_2·4H_2O为前驱体,制备MnO_2/γ-Al_2O_3非均相负载型催化剂。以臭氧为氧化剂,MnO_2/γ-Al_2O_3为催化剂,催化臭氧氧化降解100 mg/L的苯酚模拟废水,考察活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间对催化臭氧降解苯酚的影响。结果表明,锰负载量10%,焙烧温度500℃,焙烧时间5 h为MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂较佳的制备方案。将其应用到高碱性苯酚溶液中,在臭氧浓度为0.96 mg/L,催化剂用量为2 g/L,温度25℃,反应60 min时,苯酚和COD的去除率分别达到97.6%和71.8%,催化活性较好。     

Fe/γ-Al2O3湿式催化氧化降解甲基橙的研究

以γ-Al_2O_3为载体,采用浸渍硝酸铁的方法,经过静置、干燥、焙烧,制备了Fe/γ-Al_2O_3催化剂。以甲基橙溶液作为模拟印染废水进行湿式催化氧化实验。考察了湿式催化氧化反应条件pH、催化剂投加量、催化反应时间、氧化剂投加量等对甲基橙废水处理效果的影响。实验结果表明:粒度为40～60目的γ-Al_2O_3经过0.1 mol/L的硝酸铁溶液浸渍,静置12 h,80℃的恒温干燥箱中干燥2 h,于350℃马弗炉中焙烧3 h,制备的Fe/γ-Al_2O_3催化剂,在湿式催化氧化反应温度为27℃、pH为7、催化剂投加量为300 mg、氧化剂30%过氧化氢溶液5 mL、反应时间90 min时,甲基橙溶液模拟废水降解率达到83.49%。     

预处理对Ru/Al_2O_3催化马来酸二甲酯加氢影响

采用吸附-沉淀法制备负载Ru质量分数为1.0%的Ru/Al_2O_3催化剂,以马来酸二甲酯催化加氢合成丁二酸二甲酯为探针反应,详细考察预处理条件对Ru/Al_2O_3催化剂加氢性能的影响,并对其进行XRD、TEM和H2-TPR表征。结果表明,焙烧温度越高,催化剂催化活性越低;直接还原活化所得催化剂活性高于空气中焙烧后还原活化所得催化剂。以甲醇为溶剂,在70℃和1.0 MPa条件下,直接还原活化所得Ru/Al_2O_3催化剂上马来酸二甲酯转化率达100%,丁二酸二甲酯选择性约100%。相同时间内,空气焙烧后还原活化所得Ru/Al_2O_3催化剂上马来酸二甲酯转化率接近25%,继续延长反应时间,马来酸二甲酯转化率几乎不变。经高温焙烧还原后,活性组分Ru烧结;直接还原活化后,活性组分Ru高度分散。     

MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂的制备及催化臭氧氧化苯酚废水

以γ-Al_2O_3为载体,Mn(NO_3)_2·4H_2O为前驱体,制备MnO_2/γ-Al_2O_3非均相负载型催化剂。以臭氧为氧化剂,MnO_2/γ-Al_2O_3为催化剂,催化臭氧氧化降解100 mg/L的苯酚模拟废水,考察活性组分负载量、焙烧温度、焙烧时间对催化臭氧降解苯酚的影响。结果表明,锰负载量10%,焙烧温度500℃,焙烧时间5 h为MnO_2/γ-Al_2O_3催化剂较佳的制备方案。将其应用到高碱性苯酚溶液中,在臭氧浓度为0.96 mg/L,催化剂用量为2 g/L,温度25℃,反应60 min时,苯酚和COD的去除率分别达到97.6%和71.8%,催化活性较好。     

负载型Ru/Al_2O_3催化剂催化加氢制备氢化双酚A研究

采用负载型Ru/Al_2O_3催化剂对双酚A(BPA)加氢制备氢化双酚A(HBPA)进行了研究,考察了催化剂煅烧温度、煅烧时间、还原温度、还原时间、催化剂负载量等制备条件对反应的影响,确定催化剂最佳制备条件为:煅烧温度200℃、煅烧时间5 h、还原温度100℃、还原时间1 h,Ru负载量(w)3%。同时考察了溶剂类型、催化剂用量、反应温度、反应压力等条件对催化加氢反应的影响,确定催化加氢反应的最佳工艺条件为:溶剂选用异丙醇、催化剂用量3%、反应温度160℃、反应压力4.5MPa、反应时间4 h。在上述最佳条件下,双酚A的转化率为100%,氢化双酚A的选择性为97.08%。     

Ni/La-Al_2O_3的制备及催化正丁醛“一锅法”合成辛醇反应性能

辛醇(2-乙基己醇)是重要的基本有机化工原料,其工业生产由丙烯氢甲酰化合成正丁醛、正丁醛自缩合制备2-乙基-2-己烯醛(辛烯醛)、辛烯醛加氢生成辛醇3个反应单元构成。本研究旨在以Ni/La-Al_2O_3为催化剂实现正丁醛顺序自缩合和加氢"一锅法"合成辛醇。首先制备了Ni/La-Al_2O_3催化剂,并考察了制备条件对其催化性能的影响,结果表明Ni/La-Al_2O_3适宜的制备条件为Ni负载量为25%(质量分数),浸渍Ni(NO_3)_2并老化后,于500℃下焙烧4 h,再于550℃还原3 h。在适宜的反应条件下,正丁醛完全转化,辛醇的收率为67.0%。结合XRD和SEM表征发现,γ-Al_2O_3水合是导致Ni/La-Al_2O_3催化剂失活的主要原因之一。     

NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂的制备及其评价

以NiCl_2·6H_2O为前驱体、(NH_4)_6Mo_7O_(24)·4H_2O和FeCl_3·6H_2O为助剂,通过浸渍、焙烧和NaBH_4还原制备高活性的NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂。采用糠醛液相催化加氢为探针反应对其活性进行了评价。与NiMoB/γ-Al_2O_3相比,NiMoFeB/γ-Al_2O_3催化剂表现出更高的加氢活性和选择性,即使在较低温度60℃和5.0MPa条件下,加氢反应3.0h,糠醛转化率接近100%。考察Fe掺杂量和活性组分的负载顺序对催化剂活性的影响。结果表明,适宜的Fe掺杂量Mo+Ni与Fe原子比为20:1,Mo、Ni和Fe前驱体盐同时负载于γ-Al_2O_3时,催化剂活性最高。XRD研究表明,NiMoFeB/γ-Al_2O_3为无定形结构,活性组分在载体上分散均匀,具有良好的热稳定性。     

钴基催化剂的制备及性能评价

以γ-Al_2O_3为载体,采用等体积浸渍法制备F-T合成钴基催化剂,在F-T合成小型固定床反应装置评价催化剂。考察并优化了钴源、焙烧温度、钴负载量、反应温度和原料气空速等工艺条件对催化荆活性和F-T合成产物收率的影响,测试了Co/γ-Al_2O_3催化剂的稳定性。结果表明,最佳制备条件:以硝酸钴为钴源,焙烧温度400℃,钴负载质量分数10%。在温度230℃、压力2 MPa、原料气组成n(H_2)∶n(CO)=2和反应空速1 800 h~(-1)的条件下,进行60 h运转实验,CO转化率可达69.1%,C_5~+烃收率高达89.6%。     

Fe/γ-Al_2O_3催化剂的制备及其在降解亚甲基蓝废水中的应用

利用等体积浸渍法制备了一系列Fe/γ-Al_2O_3催化剂。采用催化湿式氧化法考察了催化剂中Fe含量、催化剂焙烧温度、H_2O_2用量、反应温度、废水初始pH等对亚甲基蓝废水COD去除率的影响。结果表明,催化剂焙烧温度为300℃,Fe负载量为0.02 g时催化效果较好;其对应的反应条件为30%的H_2O_2的用量100μL,反应温度30℃,废水pH值4.5,反应时间1 h时,COD去除率最高达到80%。     

Fe/γ-Al_2O_3催化剂的制备及其在降解亚甲基蓝废水中的应用

利用等体积浸渍法制备了一系列Fe/γ-Al_2O_3催化剂。采用催化湿式氧化法考察了催化剂中Fe含量、催化剂焙烧温度、H_2O_2用量、反应温度、废水初始pH等对亚甲基蓝废水COD去除率的影响。结果表明,催化剂焙烧温度为300℃,Fe负载量为0.02 g时催化效果较好;其对应的反应条件为30%的H_2O_2的用量100μL,反应温度30℃,废水pH值4.5,反应时间1 h时,COD去除率最高达到80%。     

NiMoB/γ-Al_2O_3催化剂制备及糠醛加氢活性评价

以NiCl_2·6H_2O为前驱体,(NH_4)_6Mo_7O_(24)·4H_2O为改性剂,通过浸渍、焙烧和NaBH_4还原制备了高活性的NiMoB/γ-Al_2O_3催化剂。采用糠醛(FFR)液相催化加氢为探针反应评价了其反应活性。结果表明,与NiB、NiMoB相比,NiMoB/γ-Al_2O_3表现出很高的活性和选择性。在80℃和5.0 MPa下,甲醇溶液中加氢反应3.0 h,FFR转化率达99%,糠醇(FFA)的收率可达91%。考察了Mo掺量和NaBH_4还原前焙烧温度对催化剂活性的影响,确定了最佳的Mo/Ni物质的量比为1:7,焙烧温度为300℃。X射线衍射(XRD)和扫描电镜(SEM)表征表明。NiMoB/γ-Al_2O_3为无定型结构,活性组分在载体上分散均匀,且具有良好的热稳定性。     

四氢呋喃连续催化胺化制备四氢吡咯催化剂及工艺

以γ-Al_2O_3为载体,制备负载铁系固体超强酸的SO_4~(2–)/Fe_2O_3-Al_2O_3催化剂应用于四氢呋喃连续催化胺化合成四氢吡咯反应,与γ-Al_2O_3、HZSM-5等催化剂相比,SO_4~(2–)/Fe_2O_3-Al_2O_3催化剂在相同的反应条件下可以获得更高的反应选择性。通过考察硫酸浸渍浓度、焙烧温度和焙烧时间等催化剂制备条件对反应结果的影响,以获得最佳的催化剂性能,同时对反应的工艺条件进行优化。通过实验结果可以得出,当硫酸浸渍浓度为1.0mol/L时,在550℃下焙烧5h能获得最高的催化活性。当反应温度为350℃、液时空速(LHSV)为0.2h~(–1)、四氢呋喃与氨气摩尔比为1∶6时,四氢呋喃转化率为91.4%,四氢吡咯选择性为91.0%。对SO_4~(2–)/Fe_2O_3-Al_2O_3催化剂进行200h寿命测试,表明该催化剂活性具有良好的稳定性。     

助剂掺杂Cu/Al_2O_3湿式氧化处理造纸废水

以CuO为主活性组分,过渡金属为掺杂组分,在γ-Al_2O_3载体上浸渍制备复合催化剂.对造纸制浆废水采用催化湿式氧化处理,考察Cu负载量,掺杂组分的种类和掺杂量、焙烧温度和时间对催化剂对造纸废水的催化降解性能.结果表明,在Cu的负载质量分数为6%,助剂Mn的掺杂质量分数为4%,700℃下焙烧4h制备出在负载型Cu-Mn二元复合催化剂.在反应温度为200℃,氧气分压为2 MPa的条件下,废水的COD去除率最高可达88.1%.     

K_2CO_3/γ-Al_2O_3催化连续双酯交换反应体系制备生物柴油

以γ-Al_2O_3为载体、K_2CO_3为活性组分,采用等体积浸渍法制备K_2CO_3/γ-Al_2O_3负载型固体碱,并以此为催化剂催化菜籽油-甲醇-碳酸二甲酯连续双酯交换反应制备生物柴油。考察并优化了催化剂制备条件及反应参数,结果表明,在反应温度65℃、油/酯/醇摩尔比1∶1∶8、K_2CO_3负载量60%、催化剂用量30%条件下反应30 min,粗生物柴油产率可达99.0%以上,与其他文献所报道的非均相固体碱催化剂相比,K_2CO_3/γ-Al_2O_3具有较高的催化活性。结果发现,K_2CO_3与γ-Al_2O_3发生相互作用生成强碱性物质是催化剂具有较高催化活性的主要原因;同时,对K_2CO_3/γ-Al_2O_3催化剂的重复性进行考察,发现将反应后的催化剂经过处理再焙烧后继续用于催化连续双酯交换反应,其粗生物柴油产率仍可达到85.0%以上。     

KOH/γ-Al_2O_3高效催化碳酸乙烯酯酯交换合成乙二醇的研究

以γ-Al_2O_3为载体,用浸渍法制备出KOH/γ-Al_2O_3催化剂,利用X射线衍射、N_2吸附-脱附和红外光谱对催化剂进行了表征,以甲醇与碳酸乙烯酯(EC)的酯交换反应作为探针实验,考察了不同活性组分、浸渍方法、浸渍液浓度、焙烧温度等不同条件制备的催化剂对产物乙二醇(EG)收率的影响。实验结果表明,以KOH为活性组分,采用过量浸渍法,焙烧温度为500℃,浸渍液浓度为20%制备的KOH/γ-Al_2O_3催化剂活性最优,乙二醇的收率达到74.3%。     

Fe掺杂对Pt-Sn-K/γ-Al_2O_3异丁烷脱氢催化剂性能的影响

采用共沉淀法制备不同Fe含量的Fe(x)-γ-Al_2O_3复合氧化物载体,并采用真空浸渍法制备了Pt-Sn-K/Fe(x)-γ-Al_2O_3催化剂。对制备的催化剂进行XRD、N_2物理吸附-脱附和NH_3-TPD表征,研究Fe的掺杂对Pt-Sn-K/Fe(x)-γ-Al_2O_3催化剂的结构及其催化异丁烷脱氢反应性能的影响。结果表明,Fe的引入可以改变催化剂的反应活性和产物选择性,当Fe_2O_3掺杂质量分数为4%时,催化剂具有最高的异丁烯收率,50 h的平均收率达到42.9%。