气液双相强化的湿式氧化锰循环烟气脱硝研究

采用NO_2气体和Mn O_2固体进行气液两相强化吸收脱硝实验。N O_2混入模拟烟道气中,提高氧化度,强化NO溶入吸收液中;MnO_2混入稀硝酸中,将吸收产物及时氧化成硝酸锰。在填料塔内进行脱硝实验,主要考察MnO_2浓度、NO_x氧化度、反应温度、吸收液初始pH、液气比、Mn(NO_3)_2浓度对脱硝效率的影响。结果表明,优化各工艺参数,NO_x的脱除效率可达82.68%;吸收液主要成分为Mn(NO_3)_2,不断累积后对脱硝率没有影响,浓缩热分解可得到N O_2和Mn O_2。     

臭氧/氧化镁同时脱硫脱硝的反应特性

本实验利用一套自行设计的鼓泡反应装置进行了臭氧前置氧化、氧化镁溶液吸收的脱硫脱硝反应特性研究,探索了臭氧浓度、混合烟气温度、吸收液pH值、反应温度、SO_2及NO初始浓度等参数对脱硫脱硝效率的影响。结果显示,高O_3浓度和烟气温度有助于SO_2和NO的脱除,但吸收液pH值和反应温度不宜过高,烟气中的SO_2浓度变化对NO的脱除效率影响甚微。最佳实验条件下SO_2脱除效率可达99%,NO脱除效率可达52%。     

臭氧氧化技术同时脱除烟气中NO和SO_2的试验研究

采用臭氧氧化-钙法吸收工艺对模拟烟气进行脱硫脱硝。当烟温低于150℃时,O3分解速率较慢,NO和SO_2氧化率随着n(O_3)︰n(NO)而提高,当烟温高于200℃时,O_3分解速率加快,NO和SO_2的氧化率降低。由于对O3的竞争,SO_2会轻微抑制NO的氧化。选用Ca(OH)_2吸收液对氧化后烟气进行同时脱硫脱硝处理,结果表明随着n(O_3)︰n(NO)增加,NOx的氧化程度提高,脱硝效率不断提高,脱硫效率基本不受影响,始终保持约100%。     

臭氧氧化结合氨法同时脱硫脱硝的实验研究

采用臭氧氧化结合氨水溶液的方法,在填料塔内开展了同时脱硫脱硝的实验研究。通过考察O_3与NO摩尔比[n(O_3)/n(NO)]、吸收液氨水质量分数、液气比、SO_2进口质量浓度以及NO进口质量浓度等因素对脱硫脱硝效率的影响,确定其最佳工艺操作条件,并在此条件下进行稳定性实验。结果表明:臭氧的加入显著地提高了脱硝效率,当n(O_3)/n(NO)=1.0时,脱硝效率可以达到85.7%;氨水质量分数的增加也在一定程度上提高了脱硝效率;最佳工艺操作条件为O_3与NO摩尔比为1.0、吸收液氨水质量分数为0.15%和液气比为40 L/m~3。在最佳工艺条件下,对SO_2和NO进口质量浓度分别为5 120 mg/m~3和600 mg/m~3的烟气进行脱除实验,其平均脱硫效率和脱硝效率可以达到100%和88.1%。该方法具有较高的脱除效率和广泛的应用前景。     

微纳米气液分散体系吸收脱除NO的工艺优化研究

以模拟烟气为气相,酸碱溶液、十二烷基苯磺酸钠(SDBS)溶液为液相,利用微纳米气泡发生器将模拟烟气和吸收液混合产生微纳米气液吸收脱除模拟烟气中的NO,探讨了进气NO体积分数、吸收液pH值、O_2含量、SDBS浓度和吸收液温度等对脱硝效率的影响。结果表明,脱硝效率随着进气NO体积分数和SDBS溶液浓度的增大而降低;随着吸收液pH的增大,先降低后缓慢增大;随着O_2含量的增大而增大;随着吸收液温度的上升先增大后减小。最佳工艺条件为:进气NO体积分数0.02%,吸收液pH值2.0,吸收液温度25℃,O_2含量8%。在最佳工艺条件下,NO吸收效率可达到87.8%。     

烟气脱硫脱硝一体化技术实验研究

自制中试规模的双级串联填料塔,以臭氧(O_3)作为氧化剂,对尿素溶液吸收二氧化硫和氮氧化物的工艺条件进行了实验研究。分析了尿素脱硫脱硝的机理,考察了液体流量、停留时间、臭氧使用量、pH等因素对SO_2和NO_x脱除率的影响。实验结果表明,当液体流量0.8 m~3×h~(-1)、停留时间40 s、尿素溶液质量分数20%、吸收温度50℃、n(O_3):n(NO)=1:1、pH为7时,SO_2的脱除率接近100%,NO_x的脱除率可达到87.02%。在本一体化烟气脱硫脱硝过程中烟气中SO_2对脱硝效果有协同作用。     

煤焦直接还原脱除烟道气氮氧化物

选用3种不同煤焦,采用程序升温和恒温实验方法,在固定床上考察了不同实验条件下的NO转化率和C对NO选择性,分析了煤焦脱硝的机理和影响因素。实验结果表明:NO和O2在煤焦表面发生化学吸附所形成的络合物在脱硝过程中起着关键作用,影响C-NO反应和C-O2反应的竞争与协作关系。在所考察的煤焦中锡林浩特褐煤焦脱硝效果最好,当温度为723 K时烟道气中NO还原率可达99%;在温度623~923 K、O2浓度0~5%范围内,提高温度和O2浓度均有利于提高NO转化率,而降低O2浓度有利于提高C对NO选择性;烟道气中NO浓度越高,其转化率越低,但C对NO选择性越高。     

臭氧氧化同时脱除烟气中NO和SO_2的研究

燃煤烟气往往含有大量NO和SO2,它们会引起严重的光化学污染和酸雨现象。采用臭氧氧化-碱液吸收工艺,实现同时脱硫脱硝,使出口烟气能够稳定达标排放。实验结果表明,当温度≤150℃,O3∶NO物质的量比为1时,NO氧化率高于90%,当温度达到200℃后,臭氧分解速率显著增加,NO氧化率显著降低。烟气中SO2的存在会使NO的去除率略微降低,但是影响不大,且O3对SO2的氧化率约为5%左右。将臭氧氧化后的烟气分别采用NaOH和Ca(OH)2溶液吸收,研究发现,相同质量浓度时,NaOH溶液对NOx具有更好的吸收效果;当pH值大于4时,NOx和SO2的去除率分别能达到80%以上和接近100%。     

煤焦直接还原脱除烟道气氮氧化物

选用3种不同煤焦,采用程序升温和恒温实验方法,在固定床上考察了不同实验条件下的NO转化率和C对NO选择性,分析了煤焦脱硝的机理和影响因素。实验结果表明：NO和O₂在煤焦表面发生化学吸附所形成的络合物在脱硝过程中起着关键作用,影响C-NO反应和C-O₂反应的竞争与协作关系。在所考察的煤焦中锡林浩特褐煤焦脱硝效果最好,当温度为723 K时烟道气中NO还原率可达99%;在温度623～923 K、O₂浓度0～5%范围内,提高温度和O₂浓度均有利于提高NO转化率,而降低O₂浓度有利于提高C对NO选择性;烟道气中NO浓度越高,其转化率越低,但C对NO选择性越高。     

配NO2调节NOx氧化度双循环一塔硫硝同脱研究

以石灰浆液作吸收液,在筛板塔双循环模式下开展了模拟烟气同时脱硫脱硝实验,并通过配加NO2调节NOx氧化度来提高脱硝率.主要研究了液气比、吸收液温度、NO2/NOx (体积比)、SO2浓度等因素对脱硝率的影响.实验结果表明:当烟气量20 m3/h,SO2和NO进气体积分数分别为5.5×10-4和3×10-4,NO2/NOx为0.5,液气比4 L/m3,温度298 K的石灰浆液吸收烟气时,SO2和NOx的吸收率分别可达到96.63％和88.36％,实现了脱硫脱硝同塔完成.     

超重力强化碱液氧化吸收脱除NO的研究

根据湿法吸收NO机理,采用超重力旋转填充床(RPB)作为反应设备,分别用H_2O_2、Ca(OH)_2作为吸收剂,探究NO脱除的最佳浓度;将两种最佳脱除浓度的吸收剂以体积比1∶1混合为双组分吸收剂,探究NO脱除的最佳实验条件。结果表明,0.80 mol/L H_2O_2溶液的脱除效率最佳,NO脱除效率在36.00%左右;0.03 mol/L Ca(OH)_2溶液脱除效率最佳,脱除效率在78.00%左右;0.03 mol/L Ca(OH)_2溶液与0.80 mol/L H_2O_2溶液以体积比1∶1混合的双组分吸收剂,其NO的脱除效率最高能达到99.00%。双组分吸收液在含氧量为4%,气液比为2∶1的实验条件下NO脱除率最佳,双组分吸收液的pH在11.00～12.00之间,反应开始70 min,NO的脱除率保持在90.00%以上,反应120 min脱硝效率在60.00%左右。     

有机亚砜类催化剂催化氧化脱硫脱硝研究

为了开发简易、有效和成本低的燃煤烟气污染物控制方法,搭建模化试验系统,对有机亚砜类催化剂催化氧化脱硫脱硝一体化技术进行了研究。结果表明,在烟气温度150℃左右,有机亚砜类催化剂可以高效脱除单质汞和硫氧化物,并且可以脱除合成烟气中的大量氮氧化物;通过添加氢氧化铵控制系统pH值,汞脱除效率可达95%;溶液pH6.3,SO_2脱除率99.5%以上,pH4时,SO_2脱除率低于60%;NO_x的脱除取决于烟气中的NO和NO_2的相对形态,实际操作中烟气入口处通入强氧化剂O_3,将NO氧化为N_2O_3和NO_2,再进行后续的脱除,可以保证烟气中氮氧化物的脱除效率不低于80%。结果表明采用有机亚砜类催化剂是在低温条件下处理燃煤烟气多种污染物的可行选择。     

臭氧氧化结合硫代硫酸钠溶液喷淋同时脱硫脱硝

采用臭氧氧化结合湿法喷淋硫代硫酸钠溶液的方法开展模拟烟气同时脱硫脱硝实验研究。结果表明,采用臭氧氧化结合Na2S2O3-Na OH溶液湿法喷淋可以实现NOx和SO_2协同脱除:在O_3/NO摩尔比为1.1~1.2时,溶液中Na2S2O3浓度的增加会提高系统的NO_x脱除效率,烟气中SO2的存在会促进NOx的脱除,当SO2浓度为1030mg·m~(-3)、2.0%Na_2S_2O_3溶液作为喷淋液时可实现较高的SO_2脱除效率,同时NO_x脱除效率可达70%以上;喷淋液p H在2.5~9范围内变化时提高浆液p H有利于NOx的脱除,当p H=9时脱硝效率可达75%。180 min连续同时脱硫脱硝实验结果表明,硫代硫酸钠可有效促进NOx的脱除,并实现SO2较高的脱除效率,同时可实现系统同时脱硫脱硝连续稳定运行,喷淋吸收后烟气中NO_x的主要转化产物为NO~-_2,该方法作为一种有效的同时脱硫脱硝技术,具有一定的工业应用推广前景。     

不同尺寸反应器内H_2O_2热分解氧化NO特性与氧化产物分析

采用实验方法研究了不同尺寸滴管炉反应器内H_2O_2热分解氧化NO特性。对比了不同H_2O_2蒸发条件对NO氧化率的影响规律。分析了气体温度、H_2O_2溶液浓度、H_2O_2:NO摩尔比、NO初始浓度及气体流量对NO氧化率的影响。检测了氧化产物并分析了产物的生成路径。结果表明:H_2O_2的快速蒸发是其热分解氧化NO的前提。减小H_2O_2液滴尺寸或液膜厚度可加速H_2O_2蒸发与分解,提高NO氧化率,扩宽NO氧化的温度范围。保证蒸发速率可削弱H_2O_2浓度对NO氧化率的影响。当H_2O_2:NO10时,NO氧化率随H_2O_2:NO的增加而增加;当H_2O_2:NO10时,NO氧化率几乎不随H_2O_2:NO变化。H_2O_2热分解对于较高浓度的NO具有更高的氧化效率。H_2O_2热分解氧化NO的主要产物为NO_2。HO_2·直接将NO氧化为NO_2,·OH则先将NO转化为HONO,然后进一步氧化为NO_2。     

臭氧氧化—钙法吸收同时脱硫脱硝的试验研究

针对国内某石化企业CFB锅炉烟气特点,进行实验室烟气模拟,采用臭氧氧化—钙法吸收同时脱硫脱硝工艺进行小试研究.实验采用臭氧将NO氧化为NO2,再通入鼓泡反应器中与Ca（OH）2浆液发生吸收反应,达到同时脱硫脱硝的目的.实验结果表明：NOx脱除率与臭氧投加量成正比,当臭氧投加量为1.1时,NOx脱除率可达到90％以上;SO2初始浓度的变化对NOx脱除率影响不大;NO初始浓度和烟气含氧量对SO2脱除率影响效果均不显著;烟气含氧量的增大有利于NOx的脱除.     

NO氧化耦合灰钙循环(半干法)脱除试验

为实现多污染物协同脱除且避免湿法吸收工艺存在的问题,基于低温氧化脱硝结合灰钙循环脱硫除尘提出一种半干法烟气多污染物一体化脱除工艺。针对该工艺中的NO脱除开展试验研究,采用固定床和液相吸收试验装置,研究低温条件下钙基吸收剂对NOx的吸收特性,在气体快速床工业试验装置上进行脱硝验证。结果表明,在相对湿度40%~60%、O2含量5%、70~80℃条件下,固定床NO2钙基吸收率在20%~30%;在NO2浓度200×10^-6、Ca(OH)2悬浮液浓度1%、O2含量5%、70℃条件下,液相吸收平均脱硝率大于90%。反应温度和相对湿度是影响NO2钙基吸收的关键因素,在试验条件下,反应温度越低、相对湿度越高,钙基吸收剂对NO2的脱除率越高;低浓度范围内NO2初始浓度变化对脱硝效果影响较小。在进口NO浓度231~423 mg/m^3、吸收温度75℃、氧化温度140℃、[O3]/[NO]=0.9~1.8条件下,在工业试验装置上钙基吸收剂对NOx的吸收率为83%~89%,NO氧化率为74%~97%,总脱硝率为66%~87%。氧化率和脱硝率随[O3]/[NO]的增加呈上升趋势,氧化后NO浓度及装置出口NOx浓度则随之减少。因此,在一定范围内[O3]/[NO]越高,脱硝效果越好,但臭氧逃逸也随之增多,实际操作时需根据现场情况选用合理工艺参数。根据脱硝产物红外表征结果,NO2与Ca(OH)2发生中和反应生成硝酸盐、亚硝酸盐。3种方法的脱硝率存在以下规律:湿法(液相吸收)>半干法(气体快速床)>干法(固定床),半干法与湿法接近。结果主要受增湿方式的影响,即液态水的存在及相对量是影响吸收反应的关键因素。这是因为有水分存在条件下,NO2与Ca(OH)2间的反应形式将由气固非均相反应转变为快速离子化反应。因此反应器内水分越多,相对湿度越大,吸收反应速率随之提高,脱硝率也越大。最低NOx排放浓度30 mg/m^3,达到超低排放水平,实现了同一装置多污染物的高效协同脱除。氧化耦合灰钙循环烟气净化技术适用于中小型燃煤烟气治理。     

臭氧氧化脱硝技术研究进展

区别于还原法脱硝技术,臭氧氧化脱硝技术将NO氧化为易溶于水的NO_2和N_2O_5等,结合后续吸收工艺进行脱硝。臭氧氧化脱硝技术已经广泛应用于催化裂化、工业锅炉烟气NO_x排放控制。结合臭氧氧化技术的工艺特点及反应动力学,分析了复杂烟气组分中NO氧化的选择性,重点关注臭氧与NO摩尔比、反应温度和停留时间等关键工艺参数对氧化产物组成的影响。通过阐述湿法与半干法脱硫工艺中的硫硝协同吸收原理,分析吸收剂、吸收气体组成、添加剂等因素对吸收效率的影响。在此基础上,提出臭氧氧化脱硝技术研究中存在的不足以及此技术未来的发展前景。     

Fe_2O_3/沸石催化剂非均相类Fenton湿法脱硝实验研究

为开发一种简单经济的湿法脱硝新工艺,采用浸渍法制备沸石载体负载Fe_2O_3的非均相类Fenton催化剂,并对其进行表征,同时考察了H_2O_2浓度、初始pH、催化剂质量浓度和反应温度对Fe_2O_3/沸石催化剂非均相类Fenton湿法脱硝效率的影响。结果表明,Fe_2O_3/沸石催化剂具有较大的比表面积,载体结构没有改变,活性组分Fe_2O_3均匀分散在载体上; Fe_2O_3/沸石催化剂具有明显的催化活性; H_2O_2浓度、初始p H、催化剂质量浓度和反应温度在最佳条件下,NO的脱除效率达52%;催化剂具有较好的稳定性,循环使用5次依然有48%左右的NO脱除效率。     

Na_2S_2O_8溶液脱硝的热力学计算与试验研究

液相氧化脱硝技术被认为是最有前景的脱硝技术之一。在小型鼓泡反应器中,进行了Na_2S_2O_8溶液脱硝试验。热力学计算表明:无论酸性或碱性条件下,300~380 K时,脱硝反应均为放热反应,且反应的△G均远小于-40 k J·mol~(-1),反应平衡系数均非常大;同一温度时,碱性条件下反应平衡系数较酸性条件下大。选取吸收时间、Na_2S_2O_8浓度、初始p H值、反应温度、烟气流量和NO含量为过程参数,脱硝率为响应,进行了单因素试验。结果表明:脱硝率随Na_2S_2O_8浓度、温度的增加而升高,随吸收时间、烟气流量或NO含量的增加而降低,p H值在2~3和9~12,体系获得较好的脱硝效果。Na_2S_2O_8摩尔浓度为0.15 mol/L,初始p H值为10,温度为70℃,烟气流量为0.5 L/min的条件下,处理NO体积分数为0.03%~0.08%的烟气,20 min内体系脱硝率均在80%以上。     

臭氧氧化结合硫代硫酸钠溶液喷淋同时脱硫脱硝

采用臭氧氧化结合湿法喷淋硫代硫酸钠溶液的方法开展模拟烟气同时脱硫脱硝实验研究。结果表明,采用臭氧氧化结合Na₂S₂O₃-NaOH溶液湿法喷淋可以实现NO_x和SO₂协同脱除:在O₃/NO摩尔比为1.1～1.2时,溶液中Na₂S₂O₃浓度的增加会提高系统的NO_x脱除效率,烟气中SO₂的存在会促进NO_x的脱除,当SO₂浓度为1030 mg·m^-3、2.0%Na₂S₂O₃溶液作为喷淋液时可实现较高的SO₂脱除效率,同时NO_x脱除效率可达70%以上;喷淋液pH在2.5～9范围内变化时提高浆液pH有利于NO_x的脱除,当pH 9时脱硝效率可达75%。180 min连续同时脱硫脱硝实验结果表明,硫代硫酸钠可有效促进NO_x的脱除,并实现SO₂较高的脱除效率,同时可实现系统同时脱硫脱硝连续稳定运行,喷淋吸收后烟气中NO_x的主要转化产物为NO₂^-, 该方法作为一种有效的同时脱硫脱硝技术,具有一定的工业应用推广前景。