改性活性炭烟气脱硫脱硝的再生性能研究

采用浸渍法对活性炭进行表面改性处理,在改性活性炭脱硫脱硝性能研究后,用热再生法,对改性活性炭进行再生吸附模拟烟气中SO2和NO的实验,得知再生后改性活性炭脱硫脱硝能力基本不变。从而进一步考察再生温度,再生时间和再生次数对改性活性炭脱硫脱硝性能的影响,得出加热再生的最佳工艺条件:温度为200℃,时间为15 min,同时满足平均脱硫率和平均脱硝率的再生次数可达6次。     

活性炭混合钢渣烧结烟气脱硫脱硝实验研究

采用混合法用钢渣与活性炭制备混合钢渣活性炭吸附剂，对其进行XRF, BET, SEM和FT-IR等表征，于可编程电加热固定床反应器中进行模拟烧结烟气脱硫脱硝实验，考察反应温度、SO2浓度及[NH3]/[NO]浓度比、O2含量等因素对混合钢渣活性炭的吸附及催化性能的影响。结果表明，模拟烧结烟气中SO2初始浓度0.06vol%, NO初始浓度0.04vol%, O2含量15vol%及反应温度120℃条件下，最高脱硫脱硝率分别为79%和34%。按浓度比[NH3]/[NO]=1通入还原剂NH3时，脱硫脱硝率均升高，表明钢渣具有一定催化还原作用。脱硝率随反应温度升高而下降，O2含量提高有利于混合钢渣活性炭对SO2和NO的吸附。掺混钢渣降低了吸附剂的比表面积，但钢渣中含一定量Fe2O3，具有一定催化还原作用，有利于NO吸附。同时，加入钢渣也是对固废资源的合理利用，达到“以废制污”的目的。     

生物质活性炭烟气脱硫脱硝的研究进展

烟气脱硫脱硝技术是燃煤电厂烟气污染物控制的主流技术,其中生物质活性炭烟气脱硫脱硝以其新颖、高效、经济、资源化的特点成为近年来的研究热点。生物质活性炭烟气脱硫技术以吸附脱硫为主;生物质活性炭烟气脱硝技术根据烟气温度窗口划分为低温吸附脱硝（包括NO吸附与NO氧化吸附）、中温NH₃-SCR脱硝技术及高温异相还原脱硝技术。综述了孔隙结构、表面化学性质、表面改性等因素对生物质活性炭脱硫脱硝性能的影响,总结了提高生物质活性炭脱硫脱硝性能的途径与方法。最后指出,生物质活性炭异相还原脱硝反应建立更为通用的动力学模型、NH₃-SCR脱硝技术中生物质活性炭催化剂效率的进一步提升、生物质活性炭脱硫脱硝制备生物缓释肥、生物质活性炭改性与担载催化剂实现多污染物一体化脱除等方向可做深入探索与研究。     

改性炭基催化剂低温烟气选择性还原脱硝性能研究

采用活性炭为载体,通过浸渍沉淀法制备低温脱硝催化剂(LSCR),对烟气进行了低温选择性催化还原脱硝实验研究。采用氧化和金属离子交换的方法,对活性炭进行表面结构改性,改善活性炭的干燥性能和干燥速率,同时也大大提高了活性金属氧化物的分散性和负载量;在浸渍沉淀过程中添加活化剂H-1,有利于金属氧化物的均匀分布和沉淀,并焙烧产生气孔和改性活性炭有利于吸附NH3和增大活性金属氧化物表面积,提高了NO脱除效率;改性后的活性炭浸渍沉淀金属氧化物,制备出了三种不同规格炭基材料的LSCR催化剂(C1,C2,C3);在不同空速条件下,对烟气进行脱硝测试,实验中操作温度范围在90-110℃之间,空速在7500-25000h-1之间,实验结果表明C1和C2具有较好的脱除效率,空速对活性炭的脱除效率影响较大。实验中空速为15000h-1,反应温度为100℃时,氮氧化物的转化率稳定为86%,所制备的催化剂具有良好的抗低浓度SO2的性能;实验中还发现,氨气通入的先后顺序对脱硝速率有很大的影响,先通入氨气有利于氨气占领吸附位,脱硝反应速率快。     

改性活性炭吸附脱除柴油中的硫化物

采用氧化剂对椰壳活性炭进行改性,研究了改性活性炭吸附柴油中硫化物性能,利用氮吸附、XRD和Boehm滴定法系统的表征了吸附剂改性前后的变化。结果表明,改性后的活性炭比表面积、孔容有所下降,但是表面酸性官能团有很大的提高;改性后的活性炭表面负载的金属离子主要以Fe3+和Ni2+的形式存在。脱硫实验表明,经0.3 mol/L的硝酸铁和0.2 mol/L的硝酸镍复配浸渍12 h,在300℃干燥6 h后,在500℃的氮气氛围中焙烧3 h,制得的Ni-Fe/HAC的脱硫效果最优,其穿透容量可以达到3.38 mg S/g。静态吸附12 h后,其脱硫率可达58%。     

铜铈改性镁铝尖晶石作为助催化剂同时脱除FCC烟气中的SOx,Nox

为降低催化裂化烟气中的SO_x、No_x,采用溶胶凝胶法合成了Mg-Al尖晶石,并通过共胶法进行金属氧化物改性制备得到催化裂化烟气脱硫脱硝助催化剂。在小型固定床反应装置上考察了铜铈改性以及烟气中O₂含量对尖晶石脱硫脱硝性能的影响,并在小型提升管装置上考察了铜铈复合改性后尖晶石同时脱硫脱硝的性能。结果表明：经铜铈复合改性后的尖晶石脱硫活性最高,40min内仍能保持90.67%的SO₂脱除率;含铜尖晶石的脱硝性能最优,450℃后NO转化率达100%。烟气中O₂含量对脱硫有利而对脱硝不利,当O₂含量过高时,NO不能有效脱除。原位红外漫反射分析表明：含铜尖晶石良好的脱硝性能是因为其含有的Cu⁺对CO优异的吸附性能,O₂的影响在于其与CO的反应,导致CO消耗。提升管装置评价实验结果表明：主风量为0.6m³/h时,CuCe-MgAl脱硫效率为59.96%,脱硝效率为87.63%。当主风量为0.8m³/h时,脱硫效果提升至74.50%而失去了脱硝功能。     

Cu(NO_3)_2浸渍改性活性炭吸附剂的制备及其脱硫性能研究

采用浸渍法制备了Cu(NO_3)_2改性的活性炭吸附剂,以低浓度硫化氢和氮气混合气为模拟原料气,在固定吸附床上考察了吸附剂制备条件对脱除硫化氢性能的影响。结果表明,浸渍Cu(NO_3)_2能有效改善活性炭对硫化氢的吸附脱硫能力,在Cu(NO_3)_2浸渍浓度为5(wt)%、浸渍时间24h、焙烧温度300℃的条件下,制备的改性活性炭吸附脱硫效果最佳,饱和硫容和脱硫率分别达到55.4 mg·g~(-1)和98.92%,饱和硫容比未经改性的活性炭提高了38.2 mg·g~(-1)。     

MnOx改性活性炭用于模拟烟气中Hg0的脱除

采用浸渍法制备了MnO_x改性活性炭(MnO_x/AC),用于模拟煤燃烧烟气中的元素态汞的脱除。实验研究了吸附剂的Mn负载量、吸附温度和烟气组分对所制备的改性活性炭的脱汞性能的影响,以及SO_2对活性炭脱汞的抑制作用机理。研究结果表明,当模拟烟气中含有5%(体积) O_2,Mn负载量为14%(质量),吸附温度为150℃时,改性活性炭的平均脱汞效率为97.0%(3 h)。模拟烟气中少量的O_2和微量的HCl、NO均对汞的脱除起促进作用,而微量的SO_2则对汞的脱除有抑制作用。通过吸附后的MnO_x改性活性炭的TG/DTG、XPS和Hg-TPD分析,推测SO2对改性活性炭脱汞的抑制作用是由于其消耗MnO_x中的晶格氧,形成的硫酸盐占据了14Mn/AC表面上的活性位点所致。模拟烟气中微量的NO可以有效降低SO_2对脱汞的抑制作用。     

活性炭吸附法脱硫实验研究和工业性应用

研究了周期性水洗涤脱附对活性炭脱硫性能的影响。经过 4次吸附、脱附循环后 ,活性炭的动态吸附性能和脱附性能达到平衡。活性炭颗粒越小 ,床层穿透时间越长 ,脱硫效率越高。当进口SO2 质量分数为 3× 1 0 - 3时 ,活性炭脱硫效率达到96 %以上。工业性实验表明 ,采用水洗涤脱附 ,活性炭脱硫效率稳定。燃煤烟气工业性实验排放烟气SO2 质量分数小于 9×1 0 - 5,脱硫效率达到 93 %。     

电石渣制备钙基催化剂及其脱硫脱硝研究

以电石渣为原料,通过KHCO₃改性开发出一种高效、低成本的脱硫脱硝催化剂。考察了浸渍浓度、超声时间、超声功率等制备条件对脱硫脱硝的影响,并对材料进行了XRD、SEM、XPS等表征。结果表明,在最佳条件下二氧化硫(SO₂)和一氧化氮(NO)的去除效率可达到90%和60%。KHCO₃的浸渍浓度对改性电石渣去除NO和SO₂的影响较显著,改性后电石渣表面形成了新的物质且微孔和中孔的结构明显增加。改性电石渣表面形成的含氧官能团C—O、■和表面吸附氧是催化氧化脱除NO和SO₂的关键。     

活性炭的改性及其对苯酚吸附行为的研究

通过正交试验的方法,优化活性炭的改性条件;并以活性炭为载体,氢氧化钠溶液为改性剂,在最优条件下制备改性活性炭;测定了改性前后活性炭的比表面积及表面酸性官能团的含量;考察了改性前后活性炭对苯酚的吸附行为。结果表明,在NaOH溶液浓度为0．1mol／l,浸渍时间为3h,活化时间为3h,活化温度为400℃的情况下,改性活性炭吸附效果最佳,苯酚吸附量为149．05mg／g,比未改性活性炭的吸附量提高了61．97％;NaOH-改性活性炭的比表面积为1046．10m2／g,比未改性活性炭的比表面积增加了12．42％,改性后表面的酸性基团含量降低,碱性增强;Freundlich和Langmuir二种等温线模型均能较好的反应活性炭对苯酚的吸附行为,其中Freundlich模型更为理想。     

中孑L分布活性炭的制备与表征

以酚醛树脂为前驱体,纳米SiO2为模板剂,采用模板炭化和钾碱活化工艺研制中孔率较高、比表面积较大的中孔炭（Mesoporous carbon,MC）,考察了活化温度、活化时间、树脂模板比等工艺参数对活性炭孔结构的影响。测试了活性炭N2的吸附等温线、孔径分布、比表面积,并通过扫描电子显微镜观察其微观结构。结果表明,较优工艺条件为：树脂模板比为2：1、活化温度850℃、活化时间3h,该条件下所得中孔炭中孔率达91．4％,比表面积为1501m^2·g^-1,总孔孔容1．38m^2·g^-1,为理想的窄孔径分布活性炭。     

废菌渣基微/中孔活性炭的制备与结构表征

利用微波与碱液的协同作用脱除废菌渣中的含氮物质,脱氮后的滤渣用于制备活性炭,旨在减少氮氧化物排放,实现废菌渣的清洁化利用。分别以碘吸附值和亚甲基蓝吸附值为目标,采用响应面法（Box-Behnken）得到两种孔径活性炭的定向制备条件。①微孔活性炭：活化时间1h,活化温度425℃,ZnCl₂质量分数20%,浸渍比1：3.85。产品的碘吸附值为884.76mg/g,平均孔径为1.83nm。②中孔活性炭：活化时间2h,活化温度600℃,ZnCl₂质量分数30%,浸渍比1：4。产品的亚甲基蓝吸附值为448.65mg/g,平均孔径为3.15nm。利用扫描电镜、红外光谱等手段对活性炭结构进行表征,发现在活性炭表面形成了大量的表面官能团,包括羧基、羟基、内酯基等。     

改性杏壳活性炭的制备、表征及其吸附乙烯性能

以杏壳活性炭（AC）为原料,系统地研究了改性剂（硝酸银、硝酸铜、双氧水-硝酸铜）、改性条件（AC粒度、浸渍时间、焙烧时间、焙烧温度）对改性活性炭吸附乙烯性能的影响。采用ESEM-EDS、FT-IR、XPS等手段对改性活性炭的结构、表面化学成分等进行分析,并初步探讨了改性活性炭吸附乙烯的机理。研究结果表明用15%双氧水先氧化预处理后再用2%硝酸铜作改性剂时活性炭改性效果最好;活性炭改性时,活性炭粒度、焙烧时间和焙烧温度对改性活性炭乙烯吸附性能的影响较大,而浸渍时间的影响较小。在15%双氧水氧化预处理、改性剂为2%硝酸铜、活性炭粒径0.38~0.83 mm、浸渍时间6 h、焙烧温度400℃、焙烧时间4 h条件下制得改性活性炭（H₂O₂-Cu-AC）对乙烯的吸附量为0.163 g/g,比AC（0.069 g/g）提高了136.23%;H₂O₂-Cu-AC中活性组分铜能相对均匀地分散在活性炭的表面和孔隙内部,改性剂引起了活性炭孔隙结构和表面官能团的变化,比表面积由AC的1 047.50 m²/g下降到1 012.65 m²/g,总孔容积由AC的0.467 1 cm³/g下降到0.434 7 cm³/g,孔径向较宽方向分布,其中< 10 nm的孔径分布占比由58.16%下降到53.95%,10~20 nm的孔径分布占比由18.01%上升到19.10%,>20 nm的孔径分布占比由23.83%上升到26.94%。其含氧官能团增加,C1、C3、C5降低,其中,C1峰面积占比由77.468%降低到76.827%,C3峰面积占比由6.684%降低到5.675%,C5峰面积占比由0.844%降低到0.749%;C2、C4增加,其中C2峰面积占比由13.514%增加到15.225%,C4峰面积占比由1.490%增加到1.524%。     

生物质活性炭负载零价铁纳米晶簇直接催化还原NO

采用等体积浸渍法制备以生物质活性炭为载体的纳米铁基催化剂，利用TG、SEM、XPS、Raman等分析仪器对催化剂进行表征，探讨了活性炭负载零价铁和铁氧化物在无氧条件下脱硝的机理。结果表明：在750℃热还原条件下制得的铁基催化剂具备较高的活性，其活性中心是分散均匀的零价铁纳米晶簇。在280℃无氧条件下对NO的脱除效率达100%，且避免了活性炭载体的损耗。研究发现，催化剂快速失活是由于零价Fe被氧化为Fe₃O₄，因而降低了脱硝剂的活性。直接对失活催化剂进行热还原可以完全恢复活性，但这种方法会消耗炭载体；利用CO作为还原剂进行制备与再生，可以有效提高纳米晶簇的分散性，延长脱硝寿命并减少炭载体的损失，为零价Fe催化剂在实际应用中提供了可能性。     

活性炭蜂窝体干燥开裂的影响因素

通过实验室研究,考察了干燥方法、泥料液固质量比、泥料陈化时间及粘结剂对活性炭蜂窝体干燥开裂的影响。结果表明,微波干燥的成品率最高,微波干燥时间为16 min;粘结剂是影响蜂窝体干燥开裂的主要因素,具有层链状结构的海泡石与具有热凝胶化性能的纤维素醚是活性炭蜂窝体的最佳粘结剂;活性炭原料的饱和吸水量决定最佳液固质量比,最佳液固比为0.91;泥料陈化有利于提高干燥制品的成品率,泥料最佳陈化时间为20 h。     

用六水氯化镁制备高纯镁砂工艺

研究了以MgCl2?6H2O为镁源,Na2CO3为沉淀剂,在反应温度为35 ℃的条件下,通过恒流进料,制备出高纯镁砂的前体。由XRD表征结果可知：前体的主要成分为二水合碳酸镁（MgCO3?2H2O）。在800 ℃温度下,将前体煅烧2 h,得到高纯度、粒径分布均匀的活性MgO颗粒。后续高温真空烧结致密化的过程中,与果壳、焦油活性炭相比,当椰壳活性炭作为第二相添加剂时,高纯镁砂的气孔率降低和体积密度提高效果最为明显。对比可知,椰壳活性炭的添加量为0.03%～0.05%时效果最优,经1600 ℃真空烧结5 h得到烧结镁砂的体积密度高于3.4 g/cm3,纯度高于98.5％。     

吸附苯酚的桉木基活性炭的制备工艺研究

以废弃桉木为原料,使用微波磷酸制备活性炭。采用正交实验优化了活性炭的制备工艺条件。结果表明,在微波功率800 W,桉木粉30 g条件下,磷屑比对产品的苯酚吸附值影响显著,磷屑比和微波辐照时间对产品的得率影响显著;制备活性炭的较优工艺条件为:桉木粉30 g,磷屑比为2∶1(质量比),磷酸溶液的质量浓度为70%,浸渍时间20 h,微波辐照时间为25 m in。在此条件下制备的活性炭得率为37.8%,产品的苯酚吸附值为154.3 mg/g。     

炭基材料负载型低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究进展

氮氧化物（NO _x ）是主要的大气污染物之一，对人体健康和生态环境造成了严重危害。低温选择性催化还原（SCR）技术是近年来烟气脱硝领域的主要研究方向。炭基材料具有较大的比表面积、发达的孔隙结构等特点，在SCR脱硝方面被广泛用作催化剂载体。本文综述了炭基材料包括活性炭（焦）、活性炭纤维、碳纳米管、石墨烯及碳包覆负载型催化剂在低温NH₃-SCR脱硝领域的研究成果与进展，阐述了表面官能团、反应条件及稀土元素等因素对炭基材料负载型催化剂脱硝性能的影响，并且讨论了炭基材料负载型催化剂的催化反应机理。指出采用多种手段改性催化剂，优化其中低温脱硝性能与稳定性，深入探究催化剂表面反应物种的吸附-活化行为和催化反应路径是炭基材料负载型低温NH₃-SCR催化剂研究的重点。