气升式环流反应器光催化处理难降解有机污染物试验研究

利用气升式环流光催化反应器对难生化降解活性艳红X-3B的光催化降解性能进行了研究。系统分析了底物初始浓度、溶液初始pH、催化剂投加量、反应温度、曝气量以及紫外光辐射强度等因素对底物光催化降解反应的影响。结果表明,在反应溶液pH为4~10、催化剂质量分数为0.5 g/L、曝气量为2.5 m³/h、活性艳红X-3B初始浓度为50 mg/L的条件下,活性艳红X-3B光催化3 h后的降解率可达到85%以上。反应动力学研究结果表明,活性艳红X-3B光催化降解可用Langmuir-Hinshelwood 模型描述。建立了以反应时间、底物初始浓度、紫外光强度和曝气量为变量预测体系对活性艳红X-3B的光催化降解效果经验模型,预测值与试验值间的决定系数为0.958,可为后续放大试验提供借鉴。     

PMoV／TiO2光催化降解甲基橙反应条件优化及动力学研究

溶胶-凝胶法制备光催化剂PMoV／TiO2光催化降解甲基橙溶液,考察了催化剂用量、氧化剂用量、光强度和甲基橙染料溶液浓度对降解反应的影响。结果表明,在甲基橙染料溶液初始浓度为6mg／L,催化剂PMoV／TiO2用量0．12g,氧化剂双氧水用量8mL,晴天光照条件下,甲基橙染料溶液脱色率达90．79％。最后,研究了该光催化反应的动力学过程。     

用复合固体超强酸SO2-4/TiO2-Fe2O3催化剂光降解甲基橙

采用溶胶一凝胶法制备SO2-4/TiO2-Fe2O3光催化降解催化剂,研究工艺条件对甲基橙水溶液脱色率的影响,确定催化剂的最佳再生方法.结果表明:在催化剂用量为2 g/L,溶液的pH值为6,初始质量浓度为10 mg/L,光距为12 cm,光照反应时间为2 h的最佳条件下,甲基橙的脱色率可大于96.8%;催化剂的最佳再生方法是先用浓度为0.5 moL/L的硫酸浸渍2 d,后在500℃下焙烧2 h.     

固体酸催化环己醇脱水制备环己烯

以活性炭、硅胶、石英砂、陶瓷球为载体负载甲烷磺酸,制得一系列负载型固体酸催化剂,用于催化环己醇脱水制备环己烯。结果表明,甲烷磺酸及不同载体的甲烷磺酸催化剂具有良好的催化活性;甲烷磺酸催化剂的催化活性与载体表面特性有关,载体为 TiO_2/陶瓷球和活性炭时,固载催化剂活性最高。在催化剂的焙烧温度为250℃,甲烷磺酸的浸渍浓度为0.8～1.0 mol/L,催化剂用量为醇总质量的15%条件下,环己烯的收率可达85%～90%。     

WO_3/Cu_2O光催化剂的制备及其光催化降解苯酚的研究

采用水热法合成了WO3/Cu2O粉末,并对其进行了X射线粉末衍射(XRD)表征。以苯酚为降解目标,考察了催化剂用量、WO3的负载量、光源、空气流量及苯酚初始浓度等工艺条件对其降解率影响。结果表明:当WO3的负载量为10%时其光催化活性较好,在空气流量为150mL/min,WO3/Cu2O的加入量为0.75g/L,400W金卤灯光照180min的条件下,可使初始浓度为6mg/L的苯酚降解率达98%以上。     

光催化降解部分水解聚丙烯酰胺废水技术研究

研究了在紫外光作用下催化条件对光催化降解部分水解聚丙烯酰胺的影响,如催化剂的浓度、HAPM溶液的初始浓度、反应的pH值及NaCl浓度对光催化的影响。试验表明,在催化剂TiO2用量为0.5g/L,HPAM溶液的初始浓度为100mg/L的条件下,经180min光催化处理后的HPAM降解率可达到91.3%以上,表明光催化技术去除污水中HPAM是可行的。     

碱性橙在二氧化硅表面的吸附行为及光降解动力学研究

以不同初始浓度的碱性橙溶液为对象,用分光光度法研究了碱性橙溶液在一定量TiO_2表面的吸附行为;并在自制反应器中以250 W金属卤化物灯(365 nm)为光源,以二氧化钛为催化剂,对碱性橙溶液的光催化降解动力学进行了研究。结果表明:不同初始浓度的碱性橙溶液在定量TiO_2表面遵循朗格缪尔吸附模式,最大吸附量为26.61 mg/g,吸附常数为8.95×10~(-3)L/mg;光催化降解碱性橙溶液为假一级反应,反应动力学规律符合Langmuir-Himshelwood方程,其反应速率常数为22.50 mg/(L·min)。     

用复合固体超强酸SO4^2-／TiO2-Fe2O3催化剂光降解甲基橙

采用溶胶-凝胶法制备SO4^2-／TiO2-Fe2O3光催化降解催化剂,研究工艺条件对甲基橙水溶液脱色率的影响,确定催化剂的最佳再生方法。结果表明：在催化剂用量为2g／L,溶液的pH值为6,初始质量浓度为10mg／L,光距为12cm,光照反应时间为2h的最佳条件下,甲基橙的脱色率可大于96．8％;催化剂的最佳再生方法是先用浓度为0．5mol／L的硫酸浸渍2d,后在500℃下焙烧2h。     

Cu-WO_3/SBA-15合成及光催化降解亚甲基蓝

以正硅酸乙酯为硅源、P123为模板剂,直接合成SBA-15负载的Cu-WO_3催化剂(Cu-WO_3/SBA-15)。通过XRD、XPS、N_2吸附-脱附、UV-Vis DRS、TEM等分析方法对催化剂进行表征。表征结果显示,Cu-WO_3/SBA-15催化剂仍具有SBA-15分子筛的一维六方结构且孔径分布均匀,是典型的介孔材料;催化剂的吸光范围得以拓宽,增强了对可见光的吸收。实验结果表明,光催化降解亚甲基蓝反应遵循一级反应动力学方程,Cu-WO_3/SBA-15催化剂的催化活性明显优于WO_3/SBA-15催化剂;在亚甲基蓝初始质量浓度15 mg/L、pH=11、催化剂用量0.4 g/L条件下,日光照射2 h后降解率可达95.3%。     

AgBr@Ag_3PO_4的制备及其可见光催化降解盐酸莫西沙星的性能

以Ag3PO4为前体,采用超声辅助原位离子交换法制备了AgBr@Ag3PO4光催化剂,并利用XRD,SEM,UV-Vis等方法对其进行了表征。以盐酸莫西沙星(MX)模拟自然水体中的抗菌药物残留,考察了该催化剂在可见光下的光催化性能,探讨了溶液pH、催化剂用量、MX初始浓度及催化剂循环使用次数对AgBr@Ag3PO4光催化性能及降解动力学的影响。研究了AgBr@Ag3PO4在可见光下的光催化反应机理。实验结果表明,AgBr和Ag3PO4形成了简单的物理复合物;AgBr@Ag3PO4对MX具有很强的可见光催化降解活性;在溶液pH=11、MX初始浓度20μmol/L、ρ(AgBr@Ag3PO4)=1.0 g/L的条件下,MX在可见光下照射15 min后,降解率达到97.5%;催化机理研究表明,空穴和.OH是该光催化反应中主要的氧化性物质。     

溶胶-凝胶法制备氮掺杂TiO_2的制备条件优化

以二乙醇胺为氮源,乙酸为抑制剂,乙醇为溶剂,采用溶胶-凝胶法制备了氮掺杂TiO_2。以苯酚为污染物,在模拟太阳光(氙灯)下,考察了氮掺杂TiO_2制备过程中水用量、乙酸用量、乙醇用量、二乙醇胺用量、陈化温度、煅烧温度和煅烧时间7个因素对氮掺杂TiO_2光催化活性的影响,并采用正交实验优化了氮掺杂TiO_2的制备条件。实验结果表明,煅烧温度对氮掺杂TiO_2的光催化活性具有非常显著的影响;最优的制备条件为:n(钛酸四丁酯):n(水):n(乙酸):n(乙醇):n(二乙醇胺)=1:462:17 3:3:0.4(n(钛酸四丁酯)=0.015 mol),陈化温度为45℃,煅烧温度为400℃,煅烧时间为4 h。在此条件下制备的氮掺杂TiO_2对苯酚光催化反应3 h,其降解率达到75.13%,是未掺杂氮TiO_2的1.7倍。     

β-环糊精强化偶氮染料酸性红R光催化降解研究

以250 W 金属卤化物灯(λ=365 nm)为光源,利用二氧化钛光催化氧化法研究了酸性红 R 在β-环糊精存在时的光降解行为,考察了影响光催化降解的条件因素。结果表明:对于酸性红 R 质量浓度为50 mg/L 的废水,经60 min 光照,β-环糊精可以提高酸性红 R 的光催化降解效率24.5%,反应速率常数增加12.5倍;β-环糊精浓度、pH 值和酸性红 R 的初始浓度对酸性红 R 的光催化降解速率有明显的影响。酸性红 R 光催化降解的强化效应主要源于β-环糊精能有效促进酸性红 R 在 TiO_2表面的吸附。     

纳米二氧化钛光催化降解聚丙烯酰胺

用溶胶-凝胶法制备了纳米二氧化钛,研究了光催化剂的制备条件、催化剂的投加量、光源、聚丙烯酰胺(PAM)初始浓度对光催化效果的影响。最佳反应条件分别为:煅烧温度在500℃时,光催化活性达到最高,随着煅烧温度的升高,催化剂晶型从锐钛矿向金红石型转化,转型温度为600℃,有金红石型晶体出现时催化活性降低;300W汞灯照射下,针对不同初始浓度的PAM溶液,浓度越低的PAM溶液,在光催化剂用量10g/L时,COD去除效果越好。     

SO_4~(2-)/TiO_2-Al_2O_3固体酸催化剂催化合成均苯四甲酸四异辛酯

以SO2-4/TiO2-Al2O3固体酸为催化剂、均苯四甲酸二酐和异辛醇为原料合成均苯四甲酸四异辛酯(TOPM)。考察了Al含量、硫酸的浓度、焙烧温度等因素对催化剂活性的影响。实验结果表明,在n(Ti)∶n(Al)=1∶0.3、硫酸的浓度为0.5mol/L、焙烧温度为673K时催化剂活性最好。通过正交实验得到了最佳酯化反应工艺条件:催化剂用量(相对于均苯四甲酸二酐的质量)为1.8%、反应时间3.0h、异辛醇与均苯四甲酸二酐摩尔比为7∶1;在该条件下,均苯四甲酸二酐的转化率可达到99.60%。催化剂重复使用7次后,均苯四甲酸二酐的转化率仍可达到96.50%。利用红外光谱对产品进行分析,结果显示,产物中没有副产物,反应选择性很高。     

水滑石类化合物-氧化铈催化剂的制备及其光降解甲基橙的性能研究

采用共沉淀法制备了LDHs-CeO2(LDHs为水滑石类化合物)催化剂,并将其用于光催化降解甲基橙溶液,考察了催化剂的原料配比、反应时间、甲基橙初始含量、甲基橙溶液的pH和催化剂用量对甲基橙降解率的影响;同时采用FTIR,XRD,SEM,TEM,EDS,TG等方法对催化剂进行了表征。实验结果表明,n(Mg)∶n(Al)∶n(Ce)=2∶1∶0.50的LDHs-CeO2催化剂活性最高,用该催化剂光催化降解甲基橙溶液的适宜条件为:250 mL甲基橙溶液,甲基橙初始质量浓度40 mg/L,pH=5,反应时间80 min(暗处静置20 min,光照时间60 min),催化剂用量0.3 g;在此条件下,甲基橙降解率达到98.69%。表征结果显示,LDHs-CeO2晶相单一,晶体结构一致,结晶度好,属于六方晶系,形貌为规则的片状结构,分散性较好。     

ZnO微球的制备及表征

以Zn(NO3)2为原料、强酸型阳离子树脂为模板,制备了ZnO微球。采用热重-示差扫描量热、X射线粉末衍射、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光谱、扫描电子显微镜、氮气吸附等方法对试样进行了表征。表征结果表明,ZnO微球由纳米ZnO晶粒组成,球体直径200～600μm。当焙烧温度为580℃时,ZnO微球表面ZnO晶粒结合紧密,比表面积为24.72m2/g;当焙烧温度升至780℃后,ZnO微球则变得较为松散,比表面积下降为7.92m2/g。以300W高压汞灯为光源,以甲基橙溶液为模型考察了ZnO微球的光催化降解性能。实验结果表明,焙烧温度为580℃时,合成的ZnO微球具有很好的光催化性能,当ZnO微球加入量为400mg/L时,反应50min后,对10mg/L甲基橙溶液的降解率达97%。     

SO_4~(2-)/ZrO_2-TiO_2固体酸催化剂的制备条件对苯与1-十二烯烷基化反应的影响

利用沉淀-浸渍法制备了SO42-/ZrO2-T iO2固体酸催化剂(简称SO42-/ZrO2-T iO2催化剂),考察了SO42-/ZrO2-T iO2催化剂的制备条件对苯与1-十二烯烷基化反应的影响,并通过红外光谱、X射线衍射及BET比表面积测定对SO42-/ZrO2-T iO2催化剂结构进行了初步表征。实验结果表明,SO42-/ZrO2-T iO2催化剂具有良好的催化活性;适当的T iO2含量、焙烧温度、焙烧时间和浸渍液硫酸溶液的浓度能提高SO42-/ZrO2-T iO2催化剂的中强酸中心含量,有利于提高直链十二烷基苯(LAB)和2-十二烷基苯(2-LAB)的选择性。优化的SO42-/ZrO2-T iO2催化剂制备条件为:n(Zr)∶n(T i)=1.50、焙烧温度500℃、焙烧时间3.0h、硫酸溶液的浓度2.0m ol/L、室温陈化。在此条件下,1-十二烯的转化率达到99.5%,LAB及2-LAB选择性分别为92.2%和89.3%。     

SO_4~(2-)/TiO_2-凹凸棒土催化合成尼泊金丁酯

制备了固体超强酸催化剂SO_4~2/TiO_2-凹凸棒土催化剂,用于催化合成尼泊金丁酯。较佳的催化剂制备条件为:硫酸浓度1.0 mol/L、焙烧温度500℃、焙烧时间为3 h。合成尼泊金丁酯的最佳反应条件是:n(对羟基苯甲酸):n(丁醇)=1:4,催化剂用量3%,反应时间4 h,收率4.5%。该催化剂酸强度小于-14.52,可以重复使用多次。