济南城区大气PM2.5、PM1.0的污染特征及大气传输

为研究华北平原PM_2.5、PM_1.0的污染特征,于2014年10月至2016年6月在济南城区使用中流量采样器对大气颗粒物样品进行采集,利用离子色谱、碳气溶胶分析仪测定了颗粒物中的水溶性无机离子成分和碳组分。结果表明:济南城区冬季大气细颗粒污染较重,二次离子SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是PM_2.5、PM_1.0最主要的水溶性无机离子,且更易富集在PM_1.0中。有机碳和元素碳的质量浓度表现为春夏低,秋冬高;二次有机碳的质量浓度在冬季明显升高,且大多分布在粒径>1 μm的颗粒物中。72 h后向气流轨迹表明,来自河北、内蒙古的长距离传输与山东地区的局地传输对济南大气中PM_2.5和PM_1.0的离子质量浓度有重要影响。济南冬季的消光系数高达789.13 Mm^-1, PM_2.5中的二次粒子NH₄⁺、SO₄^2-和NO₃^-与消光系数的相关性较高,是使大气能见度降低的主要因素。     

西安大气细颗粒(PM1)化学组成及其对能见度的影响

在2012年秋季选取天气状况相对稳定的12d,运用细颗粒化学组分在线观测仪(ACSM),观测西安大气颗粒物变化;利用正矩阵因子分析法(PMF)对大气细颗粒物中的有机物进行源解析,探讨其对能见度的影响;最后,结合IMPROVE公式中吸湿增长因子和多元线性回归统计方法重建散光系数。结果表明:在观测时段,PM₁(不包括黑碳和矿尘等难熔组分)和PM_2.5质量浓度时间序列的相关性较好(判定系数为0.67),PM₁ 约占PM2.5质量浓度的60%,有机物约占PM₁ 质量浓度的58%,其他组分(包括SO₂^4- ,NO₃^- ,NH₄⁺ 和Cl^- )约占42%;高相对湿度(大于85%)伴随着一次组分质量分数的增加,雨水对一次组分的湿沉降作用也更加明显;利用正矩阵因子分析法对有机物进行源解析,分解出烃类有机气溶胶(HOA)和氧化性有机气溶胶(OOA)两种组分;OOA 约占有机物质量浓度的54%,HOA 约占46%,并且在下午时段,HOA 发生挥发,经过光化学反应快速转化为OOA;硝酸盐对光的散射贡献最大。     

杭州市PM2.5中水溶性离子的污染特征研究

为全面了解杭州市PM_2.5中水溶性离子的污染特征及其来源,于2014年10月—2015年9月在杭州市2个采样点采集了PM_2.5样品,运用离子色谱法对PM_2.5中的水溶性离子进行了分析.结果表明:PM_2.5中9种水溶性离子的年均质量浓度为46.63μg/m³,占PM_2.5质量浓度的54.97%.主要离子Cl^-,NO₃^-,SO4^2-,NH₄⁺质量浓度季节变化明显,表现为冬季>秋季>春季>夏季.SOR值和NOR值说明杭州市大气中二次颗粒明显存在,并且SO₂的二次转化率大于NO₂的二次转化率.因子分析表明:二次气溶胶、道路扬尘、建筑扬尘和工业排放是采样期间杭州市PM_2.5的主要来源.     

南京环境空气质量特征及变化分析

基于2015年1月1日—2021年2月10日南京市大气污染物监测数据,分析了南京市主要大气污染物时空分布特征与潜在源区贡献.结果表明：1)近6年南京市6种大气污染物(CO、NO₂、SO₂、O₃、PM₁₀和PM_2.5)年均质量浓度分别为800、43.1、13.0、106.0、77.1和43.0μg·m^-3;南京臭氧质量浓度均值高于中国典型城市(北京、上海、广州、成都、兰州和武汉),而PM_2.5平均质量浓度最低.2)2015—2020年南京NO₂、PM₁₀和PM_2.5超标天数呈减少趋势,平均降低率分别为29.1%、38.1%和28.1%,而臭氧超标天数呈增加趋势;臭氧季节变化表现出夏高冬低,其他5种污染物均呈现冬季高特征.3)冬季(特别是1月)南京PM_2.5质量浓度均值最高,对该时间段南京细颗粒物进行潜在源分析,发现南京地区细颗粒物主要受周边工业污染物...     

桂林市冬季大气细颗粒物水溶性离子特征

采用离子色谱法分析 ２０１４年 １２月-２０１５年 ２月桂林市大气 ＰＭ_２.５样品中水溶性离子浓度,研究了其主要组成和季节变化趋势。结果表明：桂林市 ＰＭ_２.５中总水溶性离子（ＴＷＳＩ）平均浓度为 ３７.３３μｇ／ｍ３,占ＰＭ_２.５质量浓度的 ４２.９％;离子主要成分为 ＳＯ₄^2-、ＮＯ₃^- 和 ＮＨ₄⁺ ,分别占 ＰＭ_２.５的 ２１.０％、１１.５％和 ５.９％,且污染时段较非污染时段高,说明污染时段受二次无机离子生成影响大,离子平衡结果显示 ＰＭ_２.５主要呈酸性。水溶性离子与 ＰＭ_２.５浓度变化趋势较为一致,均呈现锯齿型变化趋势。桂林市冬季 ＰＭ_２.５的 ＳＯＲ、ＮＯＲ平均值分别为 ０.３４、０.１４,均大于 ０.１,大气中存在明显的 ＳＯ_２和 ＮＯ_２生成二次颗粒物的转化过程。     

亚硫酸镁对NO2的液相吸收及产物离子分布

以亚硫酸镁模拟氧化镁湿法脱硫浆液对NO₂进行吸收,考察不同操作条件下的NO₂吸收效率及吸收液中主要离子的分布情况. 结果表明,O₂对吸收过程的影响很大,NO₂主要通过与SO₃^2?之间发生的链式反应在液相中产生SO₄^2?和NO₂^?,O₂会与NO₂发生竞争作用,极大地消耗了SO₃^2?,导致脱硝效率迅速下降. 抗氧化剂邻苯二酚的添加可以抑制SO₃^2?的氧化,且添加的浓度越高,抑制效果越好. 溶液的pH值主要通过影响S（IV）的存在形态来影响吸收反应,当pH值较低时,吸收反应的速率降低,且在酸性条件下,NO₂^?易发生歧化反应转化为NO₃^?. NO₂^?的累积将会在一定程度上降低NO₂的吸收,其他阴离子NO₃^?、SO₄^2?及Cl^?对NO₂的吸收无明显影响. 金属阳离子例如Mn²⁺及Co²⁺会加速SO₃^2?的氧化,在一定程度上影响NO₂的吸收.     

济南市冬季灰霾日PM1.0和PM1.0—2.5污染特征

为探讨济南市灰霾日大气细颗粒物的化学组分特征, 于2014-01-15—02-17利用PM_1.0、 PM_2.5中流量采样仪,离子色谱及OC/EC分析仪等研究手段,对济南市灰霾日PM_1.0及PM_2.5的浓度水平及化学组成进行了系统研究。结果表明:灰霾日和非灰霾日NO^-₃、SO^2-₄、NH⁺₄均为PM_1.0和PM_2.5的主要成分,灰霾日时NO^-₃、SO^2-₄、NH⁺₄质量浓度占PM_1.0和PM_2.5质量浓度的比例明显升高,并且三种成分质量浓度在PM_1.0中均有显著升高,显示二次无机气溶胶的快速增加是灰霾形成的重要因素。碳质组分(OC+EC)是PM_1.0及PM_2.5中所占比例为第二位的组分,灰霾日OC和二次有机碳(SOC)较非灰霾日明显升高,表明灰霾日更有利于SOC的生成。72 h后向气流轨迹分析表明,起源于山东省内东部及北京、天津一带气流的近地面传输对灰霾形成有重要影响。     

衡阳市城区大气污染特征分析及健康风险评价

【目的】研究衡阳市城区2018—2021年间大气污染特征,评价主要大气污染物对健康的影响。【方法】基于衡阳市生态环境局发布的2018—2021年环境监测数据,分析城区大气污染物特征。利用环境暴露风险评价模型对大气污染物开展人群健康风险评价。【结果】衡阳市城区空气质量指数呈现“V”字型趋势,11月至来年的2月污染最严重,6—7月空气质量最佳;从不同年份来看,大气颗粒物PM_2.5浓度从2018年到2021年不断下降,SO₂、NO₂、PM₁₀下降趋势不明显;2018—2021年间,衡阳市城区PM_2.5的年平均浓度为34.42～40.17μg/m³,略高于二级标准浓度限值;PM₁₀的年平均浓度为51.92～72.75μg/m³,只有2021年浓度高于限值标准。SO₂和NO₂的年平均浓度均低于国家限值标准。2018—2021年间,颗粒物PM_2.5、PM     

2016—2021年固阳县环境空气质量变化趋势及改善举措

为了解包头市固阳县环境空气污染现状,系统分析污染物浓度变化特征,对固阳县2016—2021年环境空气中的SO₂,NO₂,PM₁₀,PM_2.5,CO,O₃浓度随时间变化特征开展研究.采用空气质量指数法,确定固阳县首要污染物,并提出改善环境空气质量相关措施.结果表明：2016—2021年空气质量相对较好的为2020年,2018年为相对较差年份,3月至5月空气质量指数较大;研究期内臭氧和PM₁₀为固阳县环境空气首要污染物;SO₂,NO₂,CO质量浓度表现为冬春季高,夏秋季低.臭氧浓度变化为秋冬季较低,夏季浓度达到最大;PM₁₀,PM_2.5质量浓度呈春季高夏季低趋势.建议通过调整和优化产业结构与能源结构,构建科学的监督管理模式以及加强污染物的治理力度等措施改善环境空气质量.     

光照对大气细颗粒物中汞形态分布的影响

为探究颗粒态汞的光还原及可能的二次释放结果,以细颗粒物(PM_2.5)为载体,采用Bloom法和冷原子荧光法,在不同光照时长下,收集、测定细颗粒物中汞(PBM_2.5)质量和形态分布。结果表明：模拟太阳光照射下PBM_2.5发生的化学反应以光还原反应为主,产生的气态汞中90%以上为Hg⁰,少量为Hg²⁺;光照促进PBM_2.5向Hg⁰转化;光照时间增加,F5/PBM_2.5增加(F5为硫化物态汞),其余形态汞质量主要以指数形式降低;光照促进大气PBM_2.5以更稳定的形态存在,正向影响汞沉降。     

APEC期间河北省大气污染及PM_(2.5)来源变化特征

研究包括京津冀地区在内的13个城市APEC会议前、中、后三时段的大气污染特征,并通过PM_(2.5)采集和成分分析,对不同时段PM_(2.5)的来源进行解析。结果显示:与APEC会议前相比,APEC期间北京、石家庄、承德、廊坊、邢台、张家口、邯郸、唐山、天津、衡水、沧州、秦皇岛和保定的PM_(2.5)分别下降了58.7%、52.9%、50.1%、47.3%、43.5%、36.7%、34.9%、33.4%、29.6%、26.9%、20.2%、19.9%和12.8%,平均降低了35.9%,高于SO2、NO_2和CO的浓度降低比例(分别为17.5%、21.3%和22.0%);与APEC会议前相比,APEC期间邯郸市的NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+分别降低了32.0%、32.9%和39.1%;APEC会议前和APEC期间PM_(2.5)的来源变化不大,会议后,燃煤/生物质燃烧源、冶金、燃油源上升至21.7%、14.0%和20.8%,而扬尘源、工业源、二次源降至12.6%、11.8%和19.2%。     

基于GAM的北京PM_(2.5)浓度变化的影响因素研究

为辨识与测度不同影响因子对PM_(2.5)浓度变化的作用机理,以2015年北京PM_(2.5)浓度时间演变模式为基础,建立PM_(2.5)与各大气污染物(PM_(10)、SO_2、NO_2、CO、O_3)及气象因素(日均温度、风力、风向)的GAM模型,探索不同因素对PM_(2.5)浓度变化的影响作用。结果显示:(1)北京PM_(2.5)浓度具有夏秋季低、春冬季高的时间分布特点;(2)2015年北京PM_(2.5)浓度变化与PM_(10)、SO_2、NO_2、CO大体呈线性正相关,且正相关程度由强到弱为:COPM_(10)SO_2NO_2,而与O_3、温度和风因子的关系更为复杂;(3)GAM模型的拟合优度R~2为0.725,线性回归模型的拟合优度R~2为0.519,相比较,GAM模型对PM_(2.5)浓度变化的解释度提高了20.6%。研究表明,GAM模型对于建立PM_(2.5)浓度变化与影响因素间综合性复杂关系更灵活、更可靠,优于线性回归模型。     

基于CMAQ-MCM模型的长三角地区夏季臭氧和大气氧化性影响的研究

传统的空气质量模型多使用简化的光化学反应机制来模拟大气污染物的形成.这些机制主要基于烟雾箱实验拟合的反应速率和产物来模拟二次产物（如臭氧（O₃））前体物的氧化反应，具有一定的不确定性，导致模拟结果产生偏差.针对该问题，本研究将详细的大气化学机理（MCMv3.3.1）与美国国家环境保护局研制的第三代空气质量预报和评估系统CMAQ相结合（CMAQ-MCM），模拟研究长三角地区2015年8月27—9月5日臭氧高发时段的空气质量.CMAQ-MCM模型可以较好地模拟长三角地区6个代表城市O₃和其前体物随时间的变化趋势.对模拟的O₃日最大8 h平均浓度的统计分析表明，徐州表现最好（标准平均误差=-0.15，标准平均偏差=0.23）.在长三角地区，居民源对挥发性有机物（VOCs）的贡献最大，占39.08%，其次是交通运输（33.25%）和工业（25.56%）.能源对总VOCs的贡献最小，约为2.11%.对活性氧化氮（NO_y）的分析表明，其主要组分是NO_x（80%），其次是硝酸（HNO₃）（<10%）.O₃的空间分布与NO_y和NO_x非常相似.HCHO等其他氧化产物的分布与NO_x相似，这很可能是由于在高NO_x条件下VOCs氧化产生的产物.甲基乙烯基酮（MVK）和甲基丙烯醛（MACR）的空间分布与自然源VOCs （BVOCs）非常相似，表明长三角地区MVK和MACR主要由BVOCs氧化生成.长三角地区受到人为源和自然源排放相互作用的影响.     

NOx emission characteristics of hydrogen internal combustion engine

In order to investigate the NOxemission of hydrogen internal combustion engines.A test system for four-cylinder intake port-fuel-injection hydrogen internal combustion engine(H2ICE)is established to study the effect of fuel-air equivalence ratio,ignition advance angle,engine speed and exhaust gas recirculation on NOx emission.Experimental results show that the fuel-air equivalence ratio is the key factor to NOxemission,NOxemission concentration is always higher than 8 000×10-6 when the fuel-air equivalence ratio is larger than 0.8and lower than 500×10-6 when the fuel-air equivalence ratio is smaller than 0.5.The ignition advance angle and engine speed also play important roles on NOxemission formation.EGR is an useful method to reduce NOx emission concentration at large fuel-air equivalence ratio especially when engine speed is low and EGR ratio is high.     

邯郸重污染日空气质量预测研究

针对数据样本较少,且时间序列不连续的邯郸重度污染日的空气质量指标数据,采用基于数据分组的分数阶GM(1,1)模型(The data grouping GM(1,1) model with fractional order accumulation,简称DGFGM(1,1)),对邯郸地区2018—2019年12月28、29、30日三天的AQI及PM_(2. 5)、PM_(10)、NO_2的日均浓度进行预测。使用该模型预测的AQI、PM_(2. 5)、PM_(10)和NO_2的MAPE分别为2. 89%、3. 28%、3. 83%、3. 23%,表明DGFGM(1,1)模型具有良好的预测性能。预测结果显示,在当前的治理力度下,邯郸地区空气重污染的发生仍然难以避免,有些污染物浓度不降反升,除2018—2019年的12月30日的NO_2外,其他时间的所有污染物浓度全部超过标准限值,污染情况相当严重。当地有关部门应重视对极端重度污染天气的预防和治理,使得大气环境质量得以全面提升。     

基于空气质量模拟的江苏省大气污染物排放清单比较研究

大气污染物排放清单是空气质量模拟和空气污染治理的重要依据.本研究比较分析了两套覆盖江苏省的2017年大气污染物排放清单，即分别由上海市环境科学研究院、江苏省环境科学研究院编制的"长三角清单"和"江苏省清单"，并结合区域空气质量模型CMAQ评估不同清单对长三角地区2017年1、4、7、10月的空气质量模拟的影响.清单比较结果表明，除二氧化硫（SO₂）以外，江苏省清单估算的各污染物排放量较长三角清单低.通过与观测数据比较，发现两套清单对SO₂、氮氧化物（NO_x）、臭氧（O₃）和细颗粒物（PM_2.5）的模型模拟性能均较好.江苏省清单与长三角清单两者的模拟结果空间分布接近，其中江苏省清单模拟的PM_2.5和O₃在长三角多数地区略低于长三角清单的模拟结果（1月O₃除外）.江苏省清单与长三角清单均能够用于空气质量模式模拟，可为江苏地区的细颗粒物和光化学烟雾污染的控制策略制定提供参考.     

Effect of magnesium on the C-S-H nanostructure evolution and aluminate phases transition in cement-slag blend

The microstructural study was conducted on cement and cement-slag pastes immersed in different concentrations of Mg(NO_3)_2 solutions utilizing ~(29)Si, ~(27)Al NMR spectroscopy and XRD techniques. The results show that the hydration of both the cement and cement-slag pastes is delayed when the pastes are cured in Mg(NO_3)_2 solutions as compared to the pastes cured in water. Moreover, Mg~(2+) ions also exhibit an decalcifying and dealuminizing effect on the C-A-S-H in cement and cement-slag pastes, and thereby decrease Ca/Si and Al[4]/Si ratios of the C-A-S-H. The dealuminization of C-A-S-H is mitigated for cement-slag paste as compared to pure cement paste. The depolymerized calcium and aluminum ions from C-A-S-H gel mainly enter the pore solution to maintain the pH value and form Al~[6] in TAH, respectively. On the other hand, Mg~(2+) ions exert an impact on the intra-transition between Al~[6] species, from AFm and hydrogarnet to hydrotalcite-like phase. NO_3~-ions are interstratified in the layered Mg-Al structure and formed nitrated hydrotalcite-like phase(Mg_(1-x)Al_x(OH)_2(NO_3)_x·nH_2O). Results from both ~(27)Al NMR and XRD data show that ettringite seems not to react with Mg~(2+) ions.     

碳源对反硝化脱硫工艺碳氮硫同步脱除效果的影响

针对碳源对反硝化脱硫工艺运行效能影响不明问题,实验采用UASB反应器,考查两种不同碳源(乙酸钠和苯酚)条件下反硝化脱硫工艺碳氮硫去除效果及单质硫累积率,在此基础上,通过批次试验进一步探究碳氮硫降解及转化规律.结果表明:乙酸钠为碳源,HRT为2.5~10 h,NO_3~--N、S~(2-)和Ac~--C去除率分别保持在93%、90%和99%以上,单质硫积累率稳定在41%以上;而苯酚为碳源,HRT为10 h,NO_3~--N、S~(2-)和C_6H_5O~--C去除率分别达67%、85%和50%,但硫化物均转化为硫酸盐,无单质硫累积.批次试验表明,乙酸钠为碳源时,S~(2-)氧化速率(qS~(2-))乙酸盐氧化速率(qAcetate)S~0的氧化速率(q_S~0);而苯酚为碳源时,S~(2-)氧化速率(qS~(2-))S0的氧化速率(q_S~0)苯酚氧化速率(qPhenol),从而使得硫化物的氧化产物有所差异.     

燃瓦斯气蓄热式加热炉再燃低氮改造数值模拟

为实现燃瓦斯气加热炉氮氧化物(NOx)排放低于200 mg/m3(O2体积分数3.5%)的要求,提出高效的再燃低氮改造方案.通过数值计算和工业试验相结合的方法对其进行验证.采用FLUENT软件计算不同再燃瓦斯气比例和当量比下,不同截面温度及NOx质量浓度分布,NOx生成还原特性和瓦斯气未燃尽率等.根据优化的数值计算结果对加热炉进行改造,进行连续一周的工业试验.结果表明:增加再燃比,燃烧空间高温区域比例降低,热力型NOx生成量减少且减幅增大,再燃作用对NOx的还原率先升高后降低.当再燃比为0.20时,再燃作用还原NOx的效率最高.增加再燃比或降低主燃区当量比将降低NOx浓度,但瓦斯气未燃尽率升高.通过与工业试验对比,验证了计算的可靠性.当再燃比为0.15~0.20,主燃区当量比为1.15~1.20时,NOx质量浓度最高值约160 mg/m3,均值约130 mg/m3(O2体积分数3.5%),且瓦斯气未燃尽率较低.     

2017年8—9月湖州市臭氧污染特征及其生成机制研究

近年来近地面臭氧问题日益凸显,成为影响空气质量持续改善的瓶颈.本研究基于2017年8—9月在湖州市城区开展的为期1个月的臭氧及其前体物挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NO_x）在线观测数据,分析了臭氧及其前体物污染特征,利用正矩阵因子分析（PMF）解析了VOCs来源,并采用基于观测的模型（OBM）对臭氧生成机制进行研究.研究结果表明：1）观测期间湖州市VOCs平均体积分数为（24.78±9.10）×10^-9,其中占比最高的组成为烷烃、含氧VOCs （OVOCs）和卤代烃;2）在臭氧非超标时段,湖州市臭氧生成处于VOCs控制区,而在臭氧重污染期间湖州市处于以VOCs控制为主的过渡区;3）在臭氧超标时段,对臭氧生成潜势（OFP）贡献最大的是芳香烃（39.6%）,其次是烯烃（21.5%）和OVOCs （19.4%）,排名前三的关键组分为甲苯、乙烯和间/对二甲苯;4）源解析结果显示观测期间湖州市VOCs的主要来源是溶剂使用（27.0%）、交通排放（22.7%）、背景+传输（19.3%）、工业排放（16.9%）、汽油挥发（7.7%）和植物排放（6.4%）,重污染过程期间对OFP贡献最大的两类源是交通排放源和溶剂使用源,贡献百分比分别为35.1%和30.5%.因此,对交通排放和溶剂使用方面进行控制管理对湖州市大气臭氧污染防控有重要意义.