元件非沸腾浸取工艺条件研究

对民用动力堆元件进行了批式溶解的硝酸浓度和温度的条件实验,并以模拟连续投料 方式进行了溶解温度、元件投入速度和可溶中子毒物对溶解影响的实验。结果表明,增加硝酸浓度和提高溶解温度均能加快二氧化铀的溶解速度。模拟连续投料的非沸腾溶解能使溶解过程和溶解尾气流量平稳,无气峰出现。溶解尾气量随投料量增加而增大,钆在硝酸中的浓度直到3g/L对溶解没有影响。计算了各次实验的溶解尾气量。     

乏燃料连续溶解过程的动态仿真模型研究

本文通过分析乏燃料芯块与硝酸之间溶解反应的质量传递过程，以及溶解液中溶质的质量传递过程，基于质量衡算得到了乏燃料芯块溶解过程的动态溶解模型，并利用Comsol和Matlab软件建立了求解溶解模型的仿真程序。仿真结果表明，在温度90℃、硝酸进料浓度6 mol/L、进料流率11 L/min、回流量35 L/min的工艺条件下，溶解液需要270 min达到出料要求，而达到平衡所需时间为2 000 min。达到平衡后的溶解液出料中，铀浓度为253.23 g/L、硝酸浓度为2.78 mol/L,能满足出料要求。模拟结果的全过程质量平衡计算表明，模拟结果与理论计算值的相对误差为2.57%。模拟结果中溶质浓度变化趋势与实际过程基本一致，溶解器内铀浓度总体上呈先迅速升高、后较快减小、最后又缓慢减小，而硝酸浓度总体变化趋势则与铀浓度的变化趋势相反。以上结果表明，本研究所建立的回转式连续溶解器动态溶解仿真模型能较好地描述该溶解器中乏燃料的实际溶解行为，能为实际生产过程中乏燃料溶解工艺段提供仿真数据支撑。     

热室中用反滴定法测定工艺料液中的铝含量

溶解辐照过的铀、铝合金元件时,为了能自动调节溶解过程中的硝酸加入量,保证溶解过程的正常进行,需要对溶解液中的铝浓度进行快速分析.实验选择了醋酸-醋酸钠缓冲体系,使醋酸根掩蔽铀的干扰,并加入一定量的Cl-,消除少量汞(Ⅱ)的干扰,准确加入过量的EDTA二钠盐标准溶液,选择加入合适的指示剂,用锌标准溶液反滴定料液中的EDT...     

分散体系中体积分数的超声测定

实验研究了硝酸,稀土元素和其它主要盐份的浓芳以及温度对模拟高放废液中超声速度的影响。结果表明：Ｎａ,Ａｌ,Ｆｅ等主要盐份浓度的影响较大,硝酸,稀土元素浓度和温度的影响较小。萃取前后３０％ＴＲＰＯ－煤油中的超声速度变化很小,可以忽略不计,而温度的影响较大。     

未辐照快堆（U,Pu）O2燃料的溶解试验

研究了未福照ＵＯ２、（Ｕ，Ｐｕ）Ｏ２燃料在硝酸中的溶解行为。详细描述了硝酸浓度、温度、芯块加工方法和ＰｕＯ２含量等因素对溶解速度的影响，测定了溶解过程中钚价态变化和难溶残渣含量。     

硝酸浓度对临界安全的影响研究

在核燃料溶解过程中,通常使用硝酸对核燃料进行溶解。针对核燃料溶解过程中的临界安全问题,在中试厂核临界安全实验装置上开展了硝酸浓度影响效应临界实验,在保持核燃料溶液浓度不变的情况下改变硝酸浓度,完成临界实验。获取了核燃料溶解过程酸度影响效应临界实验数据,通过3种临界方法得到的实验数据相对误差平均值为0.068%。同时使用蒙特卡罗程序进行了模拟计算,临界实验测量结果与理论计算值的相对偏差平均值为0.39%。研究结果表明,随着硝酸浓度的减小,系统的反应性逐渐增大,因此燃料溶解过程中需考虑由于硝酸浓度变化引起的反应性变化情况,其对乏燃料溶解过程的临界安全具有较大影响,需引起高度重视。     

反应堆燃料元件溶解过程中生成气体的研究

对两种堆燃料元件溶解过程中生成气体量的研究表明,溶解产生的气峰是由酸蒸汽排代溶解器内的空气和溶解反应产生的气体所组成。提出了从溶解液组分变化来计算生成气体量的方法。计算了辐照二氧化铀元件溶解后生成的气体量。对堆照元件溶解尾气的冷凝系统及处理系统的负载量进行了讨论。     

反应堆燃料元件溶解过程中生成气体的研究

对两种堆燃料元件溶解过程中生成气体量的研究表明,溶解产生的气峰是由酸蒸气排代溶解器内的空气和溶解反应产生的气体所组成。提出了从溶解液组分变化来计算生成气体量的方法。计算了辐照二氧化铀元件溶解后生成的气体量。对乏燃料元件溶解尾气的冷凝系统及处理系统的负载量进行了讨论。     

反应堆燃料元件溶解过程中生成气体的研究

对两种堆燃料元件溶解过程中生成气体量的研究表明,溶解产生的气峰是由酸蒸气排代溶解器内的空气和溶解反应产生的气体所组成。提出了从溶解液组分变化来计算生成气体量的方法。计算了辐照二氧化铀元件溶解后生成的气体量。对乏燃料元件溶解尾气的冷凝系统及处理系统的负载量进行了讨论。     

核动力堆燃料元件溶解过程中碘的去除

用~(131)I模拟研究了在核动力堆UO_2燃料元件溶解过程中碘的走向。实验研究表明:UO_2溶解过程中产生的和HNO_3中存在的HNO_2能把元件中可能存在的I~-氧化、把IO_3~-还原成元素碘,在95℃和沸腾条件下溶解并保持5小时左右,可以挥发除去87～99.4%的放射性碘。以放射性碘同一化学形式加入稳定碘可以提高放射性硫的去除率;当溶解液中碘浓度低到10~(-6)mol/L数量级时碘很难从溶解液中挥发出来;加大气提量有利于碘的去除;90%以上的放射性碘随鼓泡气体进入尾气系统。     

乙异羟肟酸在硝酸溶液中的稳定性

乙异羟肟酸（AHA）是有望用于乏燃料后处理的新型无盐络合剂。本工作建立了紫外分光光度法和离子色谱法分别测定硝酸溶液中AHA和其水解产物乙酸浓度的方法,研究了硝酸溶液中AHA稳定性以及温度和甲基肼对AHA稳定性和水解产物的影响。结果表明：AHA稳定性随时间和硝酸浓度的增加而降低;温度对AHA在硝酸中的稳定性影响较大;甲基肼能明显提高AHA在硝酸中的稳定性。在一定条件下,AHA在硝酸中具有较好的稳定性,能满足后处理工艺要求。     

二(2-乙基己基)磷酸酯从硝酸体系中萃取Mo(Ⅵ)

用低浓缩铀靶代替高浓缩铀靶辐照进行~(99)Mo的生产是一个必然的趋势,但采用低浓缩铀靶辐照后裂变体系的组成可能发生改变,从而影响~(99)Mo的分离提取过程。为此,本工作以低浓缩铀辐照后溶解的模拟溶液为研究对象,在U(Ⅵ)大量存在的情况下,考察了二(2-乙基己基)磷酸酯(P_(204))从硝酸体系中萃取Mo(Ⅵ)的行为,重点研究了不同Mo(Ⅵ)浓度下萃取时间、萃取剂浓度、硝酸浓度、温度、其他主要元素(Cs(Ⅰ),Zr(Ⅳ),Y(Ⅲ),Nd(Ⅲ),Al(Ⅲ))等因素对萃取的影响。实验结果表明,不同Mo(Ⅵ)浓度下,P_(204)-磺化煤油对硝酸体系中Mo(Ⅵ)的萃取行为相似;在相比为1时,φ=10%P_(204)-磺化煤油对Mo(Ⅵ)即有较好的萃取效果;硝酸浓度不大于2mol/L时分配比随着硝酸浓度的增加而减少,但硝酸浓度进一步增大时对萃取无显著影响;萃取反应的ΔH和ΔG均为负值,表明该萃取是一个常温下能自发进行的放热反应;溶液中U(Ⅵ)和本工作考察的其它主要元素存在及其浓度的改变不会显著影响P204对Mo(Ⅵ)的萃取行为,且采用P_(204)可将Mo(Ⅵ)与Y(Ⅲ)、Nd(Ⅲ)、Al(Ⅲ)选择性地分离。     

酸浓度对锆合金酸洗反应动力学行为影响

为获取锆合金酸洗表面处理动力学行为数据,采用浸泡酸洗法研究了硝酸和氢氟酸浓度对锆合金酸洗速率的影响。结果表明:氢氟酸对锆合金具有强烈的溶解作用,其浓度对酸洗速率具有指数影响关系,符合液相反应动力学关系式;硝酸对锆合金没有溶解作用,其浓度对酸洗速率有缓蚀作用,具体表现为降低速率常数和反应级数。氢氟酸溶解作用和硝酸的缓蚀作用达到平衡时,可避免锆合金表面出现过酸洗现象且表面光亮洁净,稳定的合理的浓度范围为4.33mol/LHNO37.22mol/L、0.68mol/LHF1.60mol/L,且随HF酸浓度增加HNO_3浓度相应增加。     

超强吸水树脂吸收模拟去污废液的初步研究

针对凝胶、泡沫、铈．硝酸、氢氧化钠和硝酸等模拟去污废液,进行了超强吸水树脂类型的筛选和吸液性能的初步研究。结果表明：HH、ND和SJ3种树脂的吸液比较大、吸液速率较快、耐酸性较好;吸液比、硝酸浓度和实验时树脂包裹的表面积均对吸液性能有影响,吸液速率随吸液比和硝酸浓度的增加而降低。     

三烷基氧膦对硝酸介质中钌的萃取行为

研究了三烷基氧膦(TRPO)对硝酸介质中钌的萃取行为。使用TRPO为萃取剂,煤油(OK)为稀释剂,重点考察了萃取平衡时间、水相硝酸浓度、温度、萃取剂浓度、亚硝酸盐浓度等因素对钌的萃取影响,并进行了钌的三级错流萃取实验。另外,还研究了硝酸浓度、温度等因素对钌的反萃过程影响。结果表明,由于钌在水相和有机相中存在着多个种态的平衡和转化过程,热力学和动力学作用相互影响,使得TRPO对钌的萃取行为以及有机相中钌的反萃行为均十分复杂。为进一步了解TRPO对高放废液中钌的萃取行为,进行了TRPO/煤油对不同酸度、浓缩倍数的模拟高放废液中钌的萃取和反萃实验,相关结果为进一步优化TRPO流程工艺提供了重要参考。     

亚铁氰化钾钛对铯交换机理的研究

研究了在硝酸介质中亚铁氰化钾钛对Ｃｓ~＋的离子交换机理，温度、搅拌速度和粒度对离子交换速度的影响，同时还研究了模拟高放废液中主要阳离子对Ｃｓ~＋离子交换的影响。实验结果表明，在低浓度的铯溶液中，离子交换反应在Ｃｓ~＋与Ｋ~＋之间进行，当铯浓度较高时，部分ＴｉＯ~（２＋）、Ｈ~＋参与交换；在较低的搅拌速度下，离子交换受膜扩散和粒内扩散联合控制，而在较高的搅拌速度下，离子交换主要受粒内扩散控制。     

硝酸溶液中铝的电化学溶解行为

铝常用作核燃料的包壳材料以及辐照靶件的基体材料。研究其电化学溶解行为对于开发新型铝基体首端溶解工艺具有重要意义。研究了铝在硝酸中的阳极溶解电化学行为,并测定一系列条件下铝阳极的电化学阻抗谱、极化曲线和循环伏安曲线。结果表明:在稳态时,铝表面形成钝化膜,钝化膜的厚度随硝酸浓度的升高先下降后升高,在硝酸浓度为4mol/L时厚度较薄;体系的温度升高、硝酸铝浓度下降都使钝化膜的厚度减小;在有极化电流作用下,升高温度、增大酸度以及增大硝酸铝浓度,都易于使膜击穿,从而实现阳极溶解;铝在硝酸中的溶解速率仅与电流强度有关,电解速率可达0.4g/(A·h)。     

乏燃料后处理溶解过程核临界安全初步分析

通过建立合理的空间分布模型,对后处理厂乏燃料溶解不同阶段的核临界安全问题进行分析,同时对重要的核临界安全参数给予影响评价。结果显示,在仅考虑易裂变核素形态转变的理想情况下,溶解初期为最危险状态;温度升高和硝酸浓度增大对系统的影响为负效应,影响均小于4%;可溶中子毒物的加入与燃耗信任制技术的应用能大幅提高系统的经济性,影响均可达到30%。     

催化加成氚代苯乙烯制备研究

以林德拉催化剂替代普通钯碳催化剂,利用氘气替代氚气模拟研究搅拌程度、温度、投料比对氚代苯乙烯加成反应转化率和选择性的影响。结果表明,较高的搅拌速度和温度可以提高催化加成反应的转化率,但对选择性影响较小;氘气加入量对转化率和选择性影响较大,不足或过量都会影响氘代苯乙烯的纯度;林德拉催化剂对苯乙烯的选择性高于钯碳催化剂。     

锝的TBP萃取化学行为研究

报道了在硝酸体系中用３０％ＴＢＰ－正十二烷萃取Ｔｃ（Ⅶ）的实验结果。详细研究了硝酸、硝酸铀酰、硝酸铀（Ⅳ）、硝酸铵、亚硝酸钠、硝酸锆、硝酸钚、硝酸铈，亚硝酰钌、硝酸羟胺、硝酸肼浓度及温度、相比等因素对Ｔｃ（Ⅶ）萃取化学行为的影响。实验结果表明，在不含铀的硝酸体系中，硝酸、硝酸铵、硝酸钚、硝酸锆、硝酸铈、亚硝酸酰钌浓度及萃取温度对Ｔｃ（Ⅶ）的分配比影响很大，而亚硝酸钠、硝酸肼及硝酸羟胺浓度对Ｔｃ（Ⅶ）的分配比影响较小；在含铀的硝酸体系中，硝酸浓度对Ｔｃ（Ⅶ）的分配比有影响，而萃取温度、硝酸钚、锆的影响较小。Ｔｃ（Ⅶ）在含或不含铀的硝酸体系中，与ＴＢＰ分别形成ＵＯ２ＮＯ３·ＴｃＯ４·２ＴＢＰ和ＨＴｃＯ４·３ＴＢＰ萃合物。