γ-Al2O3载体改性对环己酮二聚体脱氢合成邻苯基苯酚催化剂性能的影响

研究了利用金属氧化物进行载体γ-Al2O3改性对0.5％ Pt-5％ K2O/γ-Al2O3催化剂在环己酮二聚体脱氢合成邻苯基苯酚反应中催化性能的影响.以La2O3、Ce2O3、MgO和CaO对γ-Al2O3载体进行改性,比较了4种金属氧化物对生成邻苯基苯酚收率的影响.结果表明,以CaO改性的催化剂可使邻苯基苯酚的收率得到显著提高.通过对CaO改性条件进行研究,确定最佳的改性条件为:CaO用量占载体质量的20％,焙烧温度600℃,焙烧时间5h.以改性γ-Al2O3为载体制备的催化剂合成邻苯基苯酚收率最高,可达95.6％.利用XRD、XPS、H2-TPR和NH3-TPD对催化剂进行表征,并结合催化剂的评价结果对使用CaO进行载体改性对邻苯基苯酚收率提高的原因进行了探讨.     

氢氧直接合成过氧化氢用PdO/γ-Al2O3催化剂过渡金属改性研究

采用等体积浸渍法制得过渡金属改性的系列催化剂MOx-PdO/γ-Al2O3 (M=La、Mn、Ni、Ce).在10℃、常压下考察了过渡金属种类及氧化镧负载量对催化剂MOx-PdO/γ-Al2O3催化氢氧直接合成过氧化氢性能的影响.采用能谱(EDS)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行表征分析.结果表明,经过渡金属改性后的MOx-PdO/γ-Al2O3催化剂活性高于未改性的催化剂PdO/γ-Al2O3;以镧为助剂制得的La2O3-PdO/γ-Al2O3(氧化镧质量分数为1％、氧化钯质量分数为2.5％)催化剂性能优于其他过渡金属改性的催化剂,与PdO/γ-AhO3相比,所得过氧化氢的浓度、收率、选择性分别提高了76.54％、76.61％、44.21％.     

Ce改性Fe2O3/AC催化剂低温SCR脱硝性能

以活性焦(AC)为载体、Fe和Ce为活性组分,采用等体积浸渍法制备了Fe2O3/AC和Ce?Fe2O3/AC催化剂,研究了Fe含量及Ce掺杂对Fe2O3/AC催化剂低温脱硝性能的影响,并对催化剂进行了表征. 结果表明,当Fe负载量为6wt%时,Fe2O3/AC催化剂的NOx转化率最高,240℃下达93.9%. 掺杂Ce后Ce?Fe2O3/AC催化剂的催化效率明显提高,当质量比Ce:Fe=0.5:6时,NOx转化率较高,120~200℃下NOx转化率比负载6wt% Fe的催化剂提高了5%?20%,且抗硫性能较好,240℃下通入100?10?6(vol) SO2,NOx转化率稳定在94.1%. 掺杂少量Ce可使γ-Fe2O3均匀分散在催化剂表面,且表面吸附氧Oα比例增大,催化剂的还原性增强,促进了选择性催化还原反应进行.     

MgO修饰的V2O5-MoO3/TiO2低温SCR催化剂

V系催化剂具有良好的抗中毒能力,广泛应用于燃煤电厂、工业锅炉烟气(固定源)和车辆尾气(移动源)脱硝领域.本文采用水热法制备了V2O5-MoO3/TiO2催化剂,并通过挤出成型得到蜂窝式V2O5-MoO3/TiO2催化剂,通过与共混法相比,发现采用水热法表现出来的较高的低温SCR活性,并研究了MgO的掺杂对V2O5-MoO3/TiO2催化剂性能的影响,发现MgO的掺杂能够降低SO2的转化率.并通过表征发现采用水热反应法得到的V2O5-MoO3/TiO2催化剂能使活性组分高度分散于TiO2载体表面上,具有较高的比表面积,从而使催化剂表现出最佳的低温活性,同时MgO修饰的V2O5-MoO3/TiO2催化剂的抗硫抗水性以及抗碱金属中毒性也做出了研究.     

Ce-Mn/ZSM-5催化剂的制备及其低温脱硝性能分析

采用浸渍法制备了不同Ce与Mn质量比的Ce-Mn/ZSM-5催化剂,并研究其理化特性和NH_3-SCR反应的低温脱硝性能。借助X射线衍射、扫描电镜、N_2吸附/脱附、X射线光电子能谱和电感耦合等离子体光谱等手段对催化剂表征分析表明,活性组分分散良好,且主要分布在催化剂表面,其中Mn以其多种氧化物形态存在,Ce多以Ce~(3+)的形式存在。脱硝性能测试表明,Ce的质量分数影响催化剂脱硝性能,当Ce与Mn质量比为0.4时,Ce-Mn/ZSM-5催化活性最佳,在100~300℃之内,脱硝效率一直保持在90%以上。适量Ce的引入增加了催化剂表面吸附氧含量,促使低温下反应加速进行。     

磷改性对NiMo/γ-Al2O3硫化物催化剂硫醚化性能的影响

采用P对NiMo/γ-Al2O3硫化物催化剂进行改性,研究P与金属组分浸渍次序对催化剂结构和硫醚化性能的影响。结果表明,P改性通过抑制金属组分与γ-Al2O3间相互作用促进金属组分硫化、增加催化剂表面金属位数量,同时P改性也提高了催化剂表面酸量。P改性前后硫化物催化剂中均形成了Ni3S2物相,但未检测到MoS2物相。先浸渍及后浸渍P组分均提高了催化剂硫醚化性能;P物种和金属组分共浸渍制备催化剂利于异戊二烯选择加氢生成异戊烯。此外,P改性催化剂酸量增加促进了烯烃聚合。总体而言,先浸渍Ni-Mo组分后浸渍P组分所制备的硫化物催化剂性能较佳。     

Mn-Fe-Ce/TiO2低温NH3选择性催化还原NO

采用浸渍法制备了MnO2-Fe2O3-CeO2/TiO2催化剂用于低温NH3选择性催化还原烟气中NO,考察了Mn, Fe, Ce含量及焙烧温度对NH3选择性催化还原NO的活性和抗水性能的影响. 在气体体积空速(GHSV)=24000 h-1, NH3/NO=0.8(j), 350℃煅烧和烟气含3%(j) O2的条件下,该系列催化剂的脱硝活性为MnO2-Fe2O3-CeO2/TiO2>MnO2- Fe2O3/TiO2>MnO2/TiO2,且在200℃时MnO2(10)-Fe2O3(5)-CeO2(5)/TiO2的脱硝率为95%. 对含10%(j)水蒸汽的烟气,MnO2(10)-Fe2O3(5)-CeO2(5)/TiO2的脱硝活性维持在87%;在10%(j)水蒸汽和100′10-6 SO2共存条件下,短时间内脱硝活性维持在55%.     

固载型杂多酸盐催化剂HPAS/TiO2-Al2O3的制备及催化性能研究

制备了固载型杂多酸盐催化剂HPAS/TiO2-Al2O3,用IR、XRD、TG-DTA等对催化剂进行了表征。在DOP的合成反应中考查了催化剂的催化作用。实验表明：HPAS/TiO2-Al2O3稳定性好,再生性能优良,是一种低温高效型催化剂。     

K2O对MnOx/TiO2低温脱硝催化剂的中毒作用研究

实验通过溶胶-凝胶法制备了MnOx/TiO2脱硝催化剂,以KNO3作为K2O的前驱物模拟催化剂钾中毒,通过SEM,XRD,BET,XPS,NH3-TPD,DRIFTS方法对催化剂微观结构及性能进行表征.在SCR活性试验仪上研究不同含量的K2O对催化剂脱硝活性的影响,结果发现:K2O对于催化剂的毒性较强,随着添加量的增大,催化剂脱硝活性急剧下降,比表面积和孔容逐渐下降.NH3-TPD及DRIFTS结果表明K2O中毒后催化剂表面酸量大大减少,主要原因是K2O的K+与催化剂的活性酸性位结合从而阻碍了NH3在催化剂上的吸附,导致催化剂脱硝率大大下降.     

等离子体改性对活性炭纤维低温选择性催化还原脱除NO的影响

采用介质阻挡放电(DBD)低温N2、O2等离子体技术对黏胶基活性炭纤维(V-ACF)进行表面改性,运用BET、SEM、NH3-TPD和FT-IR对催化剂进行表征,并对催化剂低温选择性催化还原(SCR)NO性能进行了研究。结果表明,N2、O2等离子体最佳改性时间分别为5 min与10 min,最佳反应温度为100℃,低温等离子体改性能明显提高ACF上NO转化率,且N2等离子体改性ACF催化效率高于O2等离子体改性ACF。     

Pt的加入提高了PdO/Al2O3催化剂反应活性

采用共沉淀法同时制备了PdO/M-Al2O3(M=Ce、Zr、Ce-Zr)和PtO-PdO/M-AlO3催化剂.考察了Pt的加入对PdO/M-Al2O3催化剂的影响,助剂Ce、Zr改性的PtO-PdO/Al2O3催化剂的甲烷催化燃烧反应性能以及催化剂预处理对催化反应性能的影响.结果表明,PtO-PdO/Ce-Al2O3...     

Pt的加入提高了PdO/Al2O3催化剂反应活性

采用共沉淀法同时制备了PdO/M-Al2O3（M=Ce、Zr、Ce-Zr）和PtO-PdO/M-Al2O3催化剂。考察了Pt的加入对PdO/M-Al2O3催化剂的影响,助剂Ce、Zr改性的PtO-PdO/Al2O3催化剂的甲烷催化燃烧反应性能以及催化剂预处理对催化反应性能的影响。结果表明,PtO-PdO/Ce-Al2O3催化剂的活性最好,其甲烷完全转化温度为475℃,比PdO/Ce-Al2O3催化剂低90℃。另外,用蒸馏水反复洗涤的催化剂相比于未经蒸馏水洗涤的催化剂具有较低的甲烷起燃温度和完全转化温度。     

Effect of boron addition on the MoO_3/CeO_2–Al_2O_3 catalyst in the sulfur-resistant methanation

The effect of boron on the performance of MoO_3/CeO_2–Al_2O_3 catalysts, which were prepared with impregnation method, was investigated. The catalysts were characterized with N_2 adsorption–desorption, XRD, H_2-TPR, and NH_3-TPD, and were tested in sulfur-resistant methanation. The results indicated that the MoO_3/CeO_2–Al_2O_3 catalysts modified by boron showed higher catalytic performance in sulfur-resistant methanation. The CO conversion increased from 47% to 62% with 0.5 wt% boron content. When the content of boron was under 0.5 wt%, the results suggested there was an increase in the amorphous form of MoO_3 caused by the generation of weak and intermediate acid sites, which had weakened the interaction between the active components and supports. While, the catalyst added 2.0 wt% boron showed the strong acid sites and the largest crystalline size resulting in the uneven distribution of ceria.     

固体超强酸SO42-/TiO2-Al2O3-SnO2催化合成DBS

以固体超强酸SO4^2-／TiO2-Al2O3-SnO2为催化剂、葵二酸和正丁醇为原料合成了癸二酸二丁酯(DBS)。研究了反应时间、醇酸物质的量比、催化剂用量等对酯化率的影响。结果表明：最佳反应条件为以0.05mol葵二酸为基准，n(酸)：n(醇)=1：4，催化剂0．5g，反应时间3．5h，此时酯化率达97．5％，产品质量分数大于98％；催化剂重复使用6次后，催化活性基本不变。     

NiMo/TiO2-Al2O3催化剂活性相表征及加氢脱硫反应性能研究

采用共沉淀法制备TiO₂含量不同的TiO₂-Al₂O₃复合载体,以传统的浸渍法制备活性金属负载量相同的NiMo/TiO₂-Al₂O₃催化剂。运用N₂低温吸附法、X射线衍射、H₂程序升温还原和激光拉曼光谱等方法对催化剂进行表征,在10 mL微型反应装置上进行催化剂活性评价。结果表明,当复合载体中TiO₂含量达到一定值后,TiO₂在整个TiO₂- Al₂O₃体系中的存在状态由高度分散转变为表面富集,XRD能够检测出锐钛矿型TiO₂的特征峰;TiO₂的添加对于催化剂的酸性能没有明显改变;激光拉曼光谱分析结果表明,TiO₂的存在有利于生成八面体结构的钼物种,并在TiO₂质量分数为8%时加氢脱硫活性达到较高水平。     

黏结剂对柴油车用V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂选择性催化还原性能的影响

采用偏NH_4VO_3和TiO_2为前驱体制备选择性催化还原(SCR)催化剂涂层所需浆料,将浆料浸涂在蜂窝陶瓷载体上,得到整体涂覆式SCR催化剂。研究了SiO_2溶胶、H_3PO_4及H_3NO_3对催化剂涂层耐久性及活性的影响。在模拟评价装置上对催化剂活性进行了评价。结果表明,SiO_2溶胶和H_3PO_4对催化剂涂层耐久性具有明显改善作用,质量分数8%的SiO_2溶胶和4%的H_3PO_4使催化剂涂层脱落率从32.71%降至4.08%和17.89%;V_2O_5-WO_3/TiO_2-4%SiO_2溶胶催化剂表现出较高的活性和选择性,新鲜催化剂NO的起燃温度(T_(50))为205℃,随着H_3PO_4添加量的增加,催化剂低温活性逐渐降低,高H_3PO_4添加量时,催化剂表面被H_3PO_4覆盖,大部分与钛及钒键连接的羟基基团被P—OH所取代,催化剂SCR活性降低。     

V2O5-MoO3/TiO2 催化剂的NOx选择性催化还原及SO2氧化活性

采用浸渍法以TiO₂为载体制备V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 选择性催化还原催化剂,研究V₂O₅和MoO₃负载量对于催化剂选择性催化还原反应及SO₂氧化活性的影响,并考察氧含量、氨氮物质的量比和反应空速对3%V₂O₅-6%MoO₃/TiO₂催化剂选择性催化还原脱硝活性的影响。结果表明,随着催化剂中V₂O₅负载质量分数增加,V₂O₅-MoO₃/TiO₂ 催化剂的选择性催化还原活性和SO₂氧化活性均呈上升趋势。MoO₃的负载对催化剂的SO₂氧化活性有明显抑制作用。MoO₃负载质量分数超过9%,制备的催化剂既保持较高的低温选择性催化还原活性,又使选择性催化还原反应中的SO₂转化率小于1%。     

LiLaNiO_x/γ-Al_2O_3催化剂上甲烷加压部分氧化制合成气

考察LiLaNiO_x/γ—Al_2O_3催化剂对甲烷加压[(0.2～1.0)MPa]部分氧化制合成气反应的催化性能。结果表明,LiLaNiO_x/γ—Al_2O_3催化剂具有优良的甲烷部分氧化催化性能,在850℃和1.0 MPa条件下,甲烷转化率和CO选择性分别达76.2%和82.5%。在100 h连续实验中,反应活性及选择性保持不变,显示出较高的催化稳定性。采用XRD、XPS和TG—DTA方法对反应前后催化剂的晶体结构、表面性能以及抗积炭性能进行表征,结果表明,LiLaNiO_x/γ-Al_2O_3催化剂具有较高的结构稳定性和抗积炭性能。