生物焦负载金属离子对燃煤烟气中汞吸附的量子化学研究

建立了负载金属离子的生物焦(WB)饱和簇模型,并采用量子化学密度泛函理论对单质汞(Hg~0)在改性WB表面的吸附过程进行了研究。结果表明:金属离子可以稳定存在于WB表面;Hg~0吸附在改性WB表面时,与WB表面发生化学吸附,且金属离子提升了WB对Hg~0的吸附能力。     

不同热解升温速率下制备所得生物焦的汞吸附性能

在管式炉中不同热解升温速率下制备了核桃壳生物焦,借助固定床反应器表征了生物焦的汞吸附性能,利用N2吸附/脱附装置和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)分析仪分析了生物焦的孔隙结构及表面官能团,获得了生物焦对汞的吸附机理.结果表明:在相同吸附时间内,随着定温制备条件中热解温度和变温制备条件中热解终温的升高,生物焦对汞的吸附能...     

快速热解条件下生物焦的微观特性及其单质汞吸附性能研究

利用滴管炉对快速热解方式下制备所得生物焦进行了研究,并通过氮气吸附脱附仪和傅里叶变换红外光谱仪研究了生物焦的热解特性及微观特性,结合吸附动力学过程,进一步探究了生物焦对单质汞的吸附特性及机理。结果表明:生物焦对单质汞的吸附既取决于其孔隙结构又与表面化学性质有关,由于生物质在沉降过程中因范德华力及液桥力的作用发生颗粒团聚现象,随热解温度的升高,所形成生物焦的单质汞吸附能力增强,BET比表面积增大,而表面官能团含量却下降;较低热解温区所制备的生物焦单质汞吸附过程中,化学吸附占主导地位,随热解温度的升高,化学吸附作用逐渐减弱,物理吸附是主要控速步骤。     

N2气氛下活性炭的汞吸附性能

为研究活性炭吸收烟气中单质汞的吸附机理和提高其吸附能力的方法,对3种原始活性炭和载硫改性后的活性炭在氮气气氛下进行了汞吸附性能试验.结果表明:经水蒸气活化法制备的椰壳活性炭和杏壳活性炭对单质汞的吸收主要为物理吸附,吸附效果较差;而经氯化锌化学法制备的木质活性炭由于表面残存Cl元素,对单质汞的吸收表现出化学吸附的特性,吸附性能较好;经200℃和600℃渗硫改性后的活性炭,其汞脱除效率均得到提高,且渗硫的温度越高,其吸附能力越好.     

铂改性石墨烯吸附汞及其化合物的研究

为了研究铂改性石墨烯吸附烟气中汞及其化合物的吸附能以及吸附稳定后原子间的相互作用力,基于量子化学的理论,建立铂改性石墨烯模型,应用量子化学密度泛函PBE,使用量子化学软件ORCA计算铂改性石墨烯与烟气中的Hg、HgCl、HgCl_2、HgBr和HgBr_2的吸附,得到稳定的吸附构型和吸附能,并对吸附构型进行了分子中的原子理论(Atoms in Molecule,AIM)分析。研究表明:铂改性石墨烯吸附单质汞为物理吸附,吸附HgCl、HgCl_2、HgBr、HgBr_2为化学吸附;单质Hg、HgCl、HgCl_2、HgBr_2与铂改性石墨烯存在介于共享和闭壳层之间的金属键。铂改性石墨烯是一种可靠、良好的新型吸附剂材料,对工程实践具有指导意义。     

铁矿石SCR低温脱硝催化剂的改性研究

将稀土元素Ce掺杂进菱铁矿制备改性催化剂,采用该催化剂进行烟气SCR低温脱硝反应,研究其催化活性,并利用X-荧光分析法(XRF)、比表面积分析法(BET)、X-射线衍射法(XRD)、NH_3-程序升温脱附法(NH_3-TPD)等对改性前后的菱铁矿催化剂进行表征分析.结果表明:改性后菱铁矿催化剂的催化活性有显著提高,抗硫性和持久性也有较大提高;菱铁矿掺杂Ce后,原菱铁矿中Fe、Mn等元素与Ce元素相互作用,致使比表面积增大,晶型结构得到改善,表面酸性有所提高,从而大大提高了催化活性.     

化学改性对膨润土吸附气态汞的影响

为了获得消耗量小、性能高效的烯煤烟气脱汞吸附剂,采用活性MnO2浸渍和FeCl3浸渍对膨润土进行了改性,制得两种改性膨润土吸附剂.采用固定床吸附的方式,对吸附剂在不同条件下的吸附效果进行了测试,发现活性MnO2浸渍膨润土和原膨润土吸附剂相比,它对汞蒸气的吸附能力有较大提高,有效吸附时间大大增加,在有效吸附时间内,穿透率大大降低.改性后的膨润土吸附能力大大提高的原因在于,改性膨润土在吸附过程中,除了物理吸附,还发生了化学吸附.     

温度和改性浓度对改性飞灰汞吸附性能的影响

采用机械力耦合NaBr的方法对燃煤飞灰进行机械化学改性。在固定床反应装置上研究了NaBr质量浓度及吸附温度对改性飞灰脱汞性能的影响。结果表明：改性飞灰的脱汞效率受NaBr溶液质量浓度和吸附温度的影响较为明显,脱汞效率随NaBr溶液质量浓度的增加而增加,同时吸附温度越高汞吸附性能越好;在350 ℃的吸附温度下,机械力耦合0.5%浓度的NaBr对汞几乎完全吸附;在机械力与NaBr的协同改性过程中,随着NaBr溶液质量浓度的增加,原始飞灰中粒径占比发生改变,飞灰表面破碎程度增大,飞灰部分表面官能团发生改变,产生了活性位点与新的活性官能团,从而增强了对汞的吸附性能,促进了对汞的吸附脱除。     

钙基吸附剂固定床吸附烟气中Hg~0的试验研究

在小型模拟燃煤烟气Hg吸附和形态转化试验台上研究了几种钙基吸附剂对模拟烟气中Hg的脱除效果。结果表明:Ca(OH2)对单质汞的吸附主要是物理吸附;CaO对单质汞的吸附则是物理吸附和化学吸附共同作用的结果;SO2和HCl可以通过与钙基吸附剂发生反应提供活性位或者将Hg0氧化成Hg2+来促进对汞的吸附,HCl对汞的促进作用更强;加入高锰酸钾浸渍煅烧改性后,由于化学吸附的发生,钙基类物质的吸附能力有所提高。     

海水改性分子筛吸附剂脱除燃煤烟气中Hg0的实验研究

由于在吸附剂中引入卤族元素可以极大地促进其对燃煤烟气中Hg~0的脱除,考虑到海水中含有丰富的氯元素,因此采用海水改性来提高吸附剂脱除Hg~0的效率。在氧气体积分数为6%的氮氧(94%N_2+6%O_2)基本气氛下进行了改性吸附剂脱除Hg~0的活性测试。研究表明:经海水改性后提高了吸附剂的脱汞效率且改性吸附剂对Hg~0主要以化学吸附的方式脱除;改性吸附剂的最高脱汞效率达到90%,相比于Na(13X)分子筛原样的脱汞效率提升了约40%,表明通过海水改性来提高吸附剂脱汞效率是可行的。