VO@g?C3N4-T可见光催化苯羟基化制苯酚

以尿素和乙酰丙酮氧钒为原料制备了钒氧化合物络合在纳米薄片石墨化氮化碳上的光催化剂(VO@g?C3N4-T),并与石墨化氮化碳（g?C3N4）、钒氧化合物负载在石墨化氮化碳上催化剂（VO/g?C3N4）进行了对比。采用N2吸附、X射线衍射光谱(XRD)、扫描电镜(SEM)、能谱（EDS）、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)分析手段对制备的催化剂进行了表征。考察了所得催化剂可见光催化苯羟基化制 苯酚的性能。结果表明,高比表面积、纳米薄片状的VO@g?C3N4-T催化剂具有合适的带差,导致可见光催化苯的C-H键活化及羟基化具有较好的催化性能,转化率和选择性可以达到98.4%、91.1%。由于石墨化氮化碳和钒具有较强的相互作用,这减少了钒的溶脱,所以该催化剂具有很好的可重复使用性,连续使用五次后,苯的转化率和苯酚的选择性没有明显降低。     

新型氮化碳纳米材料的制备与性能测试

类石墨氮化碳(g-C_3N_4)是一种新型的可见光光催化剂,但类石墨氮化碳g-C_3N_4本身有着的一些缺陷,直接造成其光催化效率低。为了消除这些缺陷的存在,提高其光催化效率。本文是将类石墨氮化碳(g-C_3N_4)进行加工处理得到厚度在50 nm左右的薄片,然后通过XRD、SEM和TEM等多种方法对该催化剂进行表征。并在可见光下对罗丹明B进行降解来判断其催化效率。     

氮化碳光催化分解水制氢性能研究

以三聚氰胺为原材料,经过煅烧和研磨处理制备可用于光催化水制氢的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)。然后在模拟太阳光的条件下,通过已磨和未磨两组样品的对照实验来检测氮化碳(g-C_3N_4)的催化性能。结果表明:已磨的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)催化性能较好,未磨的石墨相氮化碳(g-C_3N_4)性能较差。已磨的石墨相氮化碳作为光催化剂参与反应3h制得产氢量为406μmol,而未磨的氮化碳在同样的情况下制得氢气为261μmol。     

银复合对石墨型氮化碳结构及光催化性能的影响

为了提高石墨型氮化碳(g-C_3N_4)的可见光催化性能,利用水热合成,通过片状g-C_3N_4自组装法制备了银复合的石墨型氮化碳材料,研究了不同硝酸银加入量对Ag/g-C_3N_4复合材料的结构与光催化性能的影响。采用紫外-可见(UV-Vis)分光光度计、X射线衍射光谱(XRD)、红外傅立叶变换光谱(FT-IR)和扫描电子显微镜(SEM)对材料的结构与性能进行表征。结果表明:所得复合材料由于g-C_3N_4自组装行为而形成球状结构,其球形的直径随着硝酸银加入量的增加而减小;与g-C_3N_4相比,复合材料具有高的催化性能,可能由于其银的均匀复合以及所形成的3维结构;而Ag(60)/g-C_3N_4表现出最高的催化活性,原因在于银离子浓度对制备的复合催化剂的光学性质、能带及结构的影响。     

g-C3N4/CQDs光催化材料的制备及性能

采用高温热解法制备了石墨相氮化碳(g-C_3N_4),将其与碳量子点(CQDs)进行水热复合,得到g-C_3N_4/CQDs复合光催化剂。采用SEM、TEM、FTIR、XRD、UV-Vis/DRS、XPS、N2吸附-脱附等温线手段对制备的复合光催化剂进行了表征,以罗丹明B(Rh B)为模拟污染物,考察了g-C_3N_4/CQDs的可见光催化活性及稳定性。结果表明:与g-C_3N_4相比,g-C_3N_4/CQDs对可见光吸收强度增加,同时其吸收波长向可见光区发生红移;当CQDs含量为1.5%(以g-C_3N_4质量为基准)时,所得g-C_3N_4/CQDs光催化材料的催化活性最佳,其对Rh B的光催化降解率是54.5%,是g-C_3N_4光催化降解率的1.38倍,化学反应动力学拟合相关系数R2=0.9982。且g-C_3N_4/CQDs循环使用3次后,其催化降解率仍保持在50%以上。光催化机理研究表明,空穴(h+)、超氧阴离子自由基(·O2–)、过氧化氢分子(H2O2)和羟基自由基(·OH)都是光催化过程中的主要活性物种,四者氧化作用大小依次为:h+·O2– H2O2·OH。     

多酸基石墨相氮化碳纳米材料的制备方法研究进展

多金属氧酸盐(POMs)是一种结构可调且催化性能优异的均相催化材料,其在溶剂中的溶解性限制了它的应用。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种聚合物半导体材料,具有廉价、无金属元素、能带结构可调等优点。将POMs固载于g-C_3N_4上构筑多酸基石墨相氮化碳(POMs/g-C_3N_4)异相催化剂,不仅能够解决POMs不能重复使用的限制,同时也能调变g-C_3N_4的能带,扩展其应用范围。本论文综述了多酸基石墨相氮化碳纳米材料常见的制备方法。     

改性石墨相氮化碳催化性能的研究进展

综述了近年来改性石墨相氮化碳(g-C_3N_4)在光化学,电化学、有机合成和环境保护等方面催化性能的研究进展,归纳总结了改性修饰方式、反应条件等对g-C_3N_4催化性能的影响,并对今后g-C_3N_4催化方面的发展趋势和应用前景做出展望。     

硫酸胍制备多孔石墨型氮化碳及其光催化降解苯酚

为了增加比表面积和提高催化活性,一种无毒和易得的前驱体硫酸胍被首次用于制备石墨型氮化碳(g-C_3N_4)。用X射线粉末衍射、红外光谱、扫描电镜、透射电镜、N_2吸附-脱附、光电子能谱、紫外-可见光吸收光谱和荧光光谱对所得多孔g-C_3N_4进行表征。与由三聚氰胺为前驱体制备的体相g-C_3N_4相比,硫酸胍为前驱体制备的多孔g-C_3N_4具有更高的比表面积、发达的孔结构和较好的光电性能。以光催化降解苯酚为模型反应考察催化剂性能,结果表明,所得多孔g-C_3N_4的催化活性明显高于体相g-C_3N_4。优异的光催化性能和简单的合成方法使硫酸胍制备的多孔g-C_3N_4可广泛用于环境和能源领域。     

g-C_3N_4复合光催化剂

聚合物类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)的独特结构赋予其优良的光催化性能,成为当今研究的热点。g-C_3N_4制备方法简单,原料便宜易得,可作为廉价、稳定、不含金属的可见光光催化剂被广泛应用于催化污染物分解、水解制氢制氧,有机合成及氧气还原。实际应用中,g-C_3N_4光生电荷难分离,科研工作者开发了多种改进方法。本文针对提高g-C_3N_4光催化活性,综述了国内外关于与Ti O2复合改性、与共轭结构石墨烯材料复合改性及等离子共振催化剂复合改性方面的重要研究进展。     

α-Fe_2O_3/g-C_3N_4光催化剂的制备及性能研究

以硫脲和硝酸铁为原料,采用热聚合法制备了一系列不同铁含量复合多孔石墨相氮化碳可见光响应催化剂。采用X射线衍射光谱(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)、紫外-可见漫反射(DRS)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电镜(SEM)等分析方法对催化剂进行了表征。结果表明,g-C_3N_4和α-Fe_2O_3/g-C_3N_4催化剂样品均呈现多孔结构,且相比纯g-C_3N_4,α-Fe_2O_3/g-C_3N_4可见光吸收性能明显增强。光催化性能实验表明,当α-Fe_2O_3复合量为1%时,制备的催化剂性能最高,反应240 min亚甲基蓝降解率高达99.8%。     

CDs/ZnO/g-C3N4三元组分协同作用促进光催化降解染料

以尿素、醋酸锌、柠檬酸为主要原料,采用浸渍-热聚合法分别制备了ZnO/g-C_3N_4和CDs/ZnO/g-C_3N_4复合材料,考察了2种催化剂在可见光下对罗丹明B的光降解效率。利用XRD、TEM、XPS、UV-Vis DRS、FTIR对催化剂进行了表征和评价。结果表明:石墨相氮化碳(g-C_3N_4)呈片状,ZnO呈棒状,碳点(CDs)平均直径约为10 nm,呈单分散排布,分散性较好;且CDs/ZnO/g-C_3N_4仍保持石墨相g-C_3N_4的晶型结构,三元组分相互协同作用使CDs/ZnO/g-C_3N_4在可见光下,光照时间为210 min,对质量浓度为8 mg/L的RhB溶液表现出优异的光催化性能,其降解罗丹明B的效果优于单体g-C_3N_4、ZnO及ZnO/g-C_3N_4,降解率可达到70%左右。     

超分子前驱体对g-C3N4/BiOI光催化剂结构及其催化性能的影响

光催化技术在解决能源与环境问题方面具有广阔前景,关键在于开发具有可见光响应的催化剂。石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4))与碘氧化铋(BiOI)均具有可见光响应,两者可形成异质结复合物,提升光催化性能。以三聚氰胺-三聚氰酸超分子作为合成g-C_(3)N_(4)的原料,通过高温焙烧不同加入量的超分子与BiOI形成的前驱体,制备不同形貌结构的g-C_(3)N_(4)/BiOI催化剂。采用XRD、红外光谱以及SEM对催化剂进行结构与形貌的表征,采用双酚A探究不同结构的g-C_(3)N_(4)/BiOI催化剂的光催化性能。结果表明,当加入超分子物质的量分数为15%时,光催化性能最佳,降解速率常数达0.0272 min^(-1)。     

类石墨相氮化碳的复合研究进展

类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一种可见光响应的有机聚合物半导体催化材料,因比表面积小和吸附性能差等缺点限制了其实际应用。对g-C_3N_4的各种掺杂、复合、负载等改性研究一直是材料化学研究领域的热点之一,分类总结了近几年国内外文献报道的关于g-C_3N_4多孔材料负载、与半导体材料形成同型或异型异质结复合物等研究,以探讨g-C_3N_4今后的改性研究方向。     

g-C_3N_4/TiO_2可见光催化降解硝基苯废水

为探索可见光催化在硝基炸药酸碱性废水处理中的应用,以50mg/L硝基苯为例,采用工业级钛白粉、三聚氯氰和三聚氰胺为原料,制得一种具有可见光响应的g-C_3N_4/TiO_2复合催化剂,考察其在可见光照射下、pH值为1~14时催化降解硝基苯废水的适用性与稳定性。结果表明,与传统光催化剂TiO_2相比,所得g-C_3N_4/TiO_2复合催化剂为石墨相氮化碳与锐钛矿晶体共生而成,UV-vis光谱显示复合催化剂的光响应区域可拓展至420nm以上的可见光波段,仅用可见光照射和控制酸性环境处理120min可使硝基苯降解率达到90%以上,碱性环境中(除pH值为14外)处理120min也可使硝基苯降解率达到80%以上,显著高于TiO_2催化剂的降解率(20%~42%),循环使用4次以上,复合催化剂的催化活性未发生明显下降。     

TiO_2纳米管/g-C_3N_4/石墨烯三元复合材料的制备及其催化果糖降解制备5-羟甲基糠醛的研究

以氧化石墨(GO)、石墨相氮化碳(g-C_3N_4)和P25TiO_2为原料,采用碱性水热法制备了不同g-C_3N_4掺杂量的TiO_2纳米管/石墨烯(TiO_2NT/g-C_3 N_4/RGO)三元复合材料。利用XRD、FT-IR、TEM、XPS等表征手段对其物相结构、微观形貌进行分析,并通过微波辅助加热的方式将其应用于催化果糖脱水制备5-羟甲基糠醛(5-HMF)。结果表明,当g-C_3N_4掺杂量为2%时,利用TiO_2纳米管、g-C_3N_4和石墨烯的协同作用,复合材料催化果糖降解性能最好此时,5-HMF的产率达67.2%。     

g-C_3N_4/TiO_2复合光催化剂制备及活性研究

光催化技术可直接利用太阳光实现有机污染物的深度降解,传统光催化剂二氧化钛存在可见光转换效率低,光生电子-空穴对容易复合等缺点。采用简单的化学法制备了二维纳米片层石墨相氮化碳(g-C_3N_4)包覆二氧化钛纳米粒子复合光催化剂(g-C_3N_4/TiO_2),利用XRD、UV-Vis、SEM、PL等手段对光催化剂的结构性能进行了表征,并考察了复合材料在紫外、可见光下降解亚甲基蓝(MB)、苯酚及双酚A的性能。研究结果表明:二维纳米片层g-C_3N_4的引入可以实现复合材料对可见光的吸收利用,并且可以极大地提高光生电子空穴在界面处的分离效率。在紫外光照射20 min后,5%g-C_3N_4/TiO_2复合物对染料亚甲基蓝(MB)的降解率高达90%,并且在重复使用5次之后仍具有较高的光催化性能。     

草酸增效掺铁石墨相氮化碳的光催化性能

以硝酸铁和三聚氰胺为原料,制备了掺铁石墨相氮化碳(Fe-C_3N_4)。通过扫描电子显微镜、X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、X光电子能谱和紫外可见光漫反射光谱对催化剂形貌和理化性质进行了表征。结果表明,铁掺杂改变了g-C_3N_4材料的能带结构,增加了g-C_3N_4对可见光的吸收范围。草酸能够有效提高Fe-C_3N_4体系光催化降解亚甲基蓝过程的降解率,2 h内降解率达到98.9%,分别是单独g-C_3N_4、Fe-C_3N_4和草酸加g-C_3N_4体系光催化降解亚甲基蓝的2.98、2.16和1.81倍。自由基捕获实验证明空穴和HO~·在脱色过程中起到主要作用。     

g-C_3N_4负载磷钨酸及其光催化固氮性能的研究

通过石墨相氮化碳(g-C_3N_4)负载磷钨酸(HPW)制备一系列催化剂x Hg-C_3N_4。并利用FT-IR、XRD、SEM、UVVis、PL光谱对催化剂进行表征。结果显示,负载磷钨酸(HPW)并未改变石墨相氮化碳(g-C_3N_4)的结构,且能有效降低光生电子空穴的复合几率及带隙能。通过光照下固氮反应对催化剂的反应活性进行考察。结果表明,当负载磷钨酸(HPW)质量分数为1.5%时达到最佳的催化活性,在1 h光照下产铵离子率为6.7 mg/(L·h),是g-C_3N_4的20.9倍。     

P掺杂氮化碳催化剂可见光降解亚甲基蓝废水

以磷酸氢二铵和三聚氰胺为原料,采用焙烧法合成P/g-C_3N_4复合光催化剂。使用红外光谱(FT-IR)、荧光光谱(PL)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等测试方法对催化剂的结构和光学特性进行表征。结果表明:合成的P/g-C_3N_4复合光催化剂具有类石墨相结构,对可见光的吸收比纯g-C_3N_4有所增加,其荧光发射强度有所降低。可见光照射下降解亚甲基蓝废水结果显示:照射180 min、7 wt%P/g-C_3N_4光催化剂对亚甲基蓝的降解率为15.3%,其反应速率常数为纯g-C_3N_4的1.7倍。P/g-C_3N_4复合光催化剂具有比纯g-C_3N_4更好的可见光催化降解性能。     

BiOCl/g-C_3N_4异质结催化剂可见光催化还原CO_2

以KCl、Bi(NO3)3和类石墨氮化碳(g-C_3N_4)为前体,采用水热法成功制备了Bi OCl/g-C_3N_4异质结光催化剂,并进行可见光催化还原CO_2,考察了催化剂的活性及稳定性,同时研究BiOCl:g-C_3N_4(摩尔比)、催化剂用量和光照强度对光催化还原CO_2的影响。结果表明,在水蒸气的存在下,Bi OCl/g-C_3N_4较纯BiOCl和g-C_3N_4具有更高的光催化还原CO_2活性,在催化剂用量为0.1 g,光照强度为2.413×10-6 einstein·min-1·cm-2,Bi OCl:g-C_3N_4摩尔比为1:1的异质结催化剂显示了最高的光催化还原CO_2活性,且可见光催化剂在5次套用实验后其活性基本不变。基于X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、比表面积测试(BET)和紫外-可见(UV-vis)吸收光谱表征,可以推断Bi OCl和g-C_3N_4之间形成的p-n结能有效分离光生电子和空穴,是增强光催化剂活性的主要原因。