磷酸钠水溶液中氧化还原循环制备三维银电极还原CO_2生成CO

通过氧化还原循环制备了具有三维表面的纳米银电极(3D-Ag)。采用X射线衍射(XRD),场发射扫描电子显微镜(FE-SEM),高分辨透射电子显微镜(HRTEM)和双电位阶跃等方法研究了电极的结构和性能。制备的3D-Ag电极表面均匀分布了(100)和(111)晶面暴露的纳米Ag颗粒,颗粒直径为30~150 nm。通过CO_2的电催化还原实验考察了电极的催化活性和寿命,结果显示,相比未改性Ag片,改性3D-Ag电极具有更高的活性、选择性和稳定性。此外,3D-Ag电极在3组连续的2 h电还原CO_2实验中能保持较高活性,而未改性Ag电极随时间逐渐失去活性。3D-Ag电极表现出的高活性可归因于Ag纳米颗粒有利于*COOH的稳定化和吸附态还原中间体*CO的脱附。     

Ag3PO4形貌和晶面对Ag/Ag3PO4等离子体催化剂光催化还原CO2的影响

采用简单的离子交换-光还原法制备了3种表面暴露的晶面分别为单一{110}、{100}和{111}晶面的Ag/Ag₃PO₄等离子体光催化剂,利用X射线衍射、扫描电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱、X射线光电子能谱和比表面积测试等技术分别对3种样品的晶相组成、微观形貌和吸光度等进行了表征。所制备催化剂用于可见光照射下光催化还原气相中的CO₂生成碳氢化合物,考察了催化剂暴露的晶面与催化还原CO₂活性的关系,并探讨Ag/Ag₃PO₄光催化还原CO₂的机理。研究表明,{111}晶面暴露的四面体Ag/Ag₃PO₄具有最大的光催化还原CO₂生成CH₃OH的光量子效率、能量投入产出比和转换数。CO₂可通过CO₂ → ·CO₂^- → HCOOH → HCHO → CH₃OH途径还原。     

磷酸钠水溶液中氧化还原循环制备三维银电极还原CO2生成CO

通过氧化还原循环制备了具有三维表面的纳米银电极（3D-Ag）。采用X射线衍射（XRD），场发射扫描电子显微镜（FE-SEM），高分辨透射电子显微镜（HRTEM）和双电位阶跃等方法研究了电极的结构和性能。制备的3D-Ag电极表面均匀分布了（100）和（111）晶面暴露的纳米Ag颗粒，颗粒直径为30～150 nm。通过CO₂的电催化还原实验考察了电极的催化活性和寿命，结果显示，相比未改性Ag片，改性3D-Ag电极具有更高的活性、选择性和稳定性。此外，3D-Ag电极在3组连续的2 h电还原CO₂实验中能保持较高活性，而未改性Ag电极随时间逐渐失去活性。3D-Ag电极表现出的高活性可归因于Ag纳米颗粒有利于*COOH的稳定化和吸附态还原中间体*CO的脱附。     

Cu(tpa)·(dmf)为前躯体制备CuO/CeO2催化剂及其CO优先氧化性能研究

本文以水热法合成了Cu(tpa)·(dmf)金属有机框架化合物(MOFs),以其为前躯体制备了CuO/CeO_2催化剂,研究了铜含量对富氢条件下CO优先氧化性能的影响,结果表明CuO质量占比为5%,10%,15%的催化剂均有较高活性,其中含量为5%的催化剂催化性能优异,有较宽的CO完全转化温度窗口,140℃下经60 h活性没有明显下降,表现较好的稳定性。运用红外光谱分析(IR)、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H_2-TPR)等对样品进行了表征,讨论了催化剂结构、组成对催化性能的影响。     

不同模板剂对纳米氧化铁形貌及硫化性能的影响

以Fe(NO_3)_3·9H_2O和CO(NH_2)_2为原料,添加不同模板剂,即丙三醇、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和酒石酸,由水热反应制得纯相α-Fe_2O_3。采用X射线衍射分析(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮吸附(BET)表征手段对产物的物相组成、微观形貌及孔结构进行了分析与对比。结果表明,添加丙三醇、CTAB及酒石酸为模板剂后,分别得到具有棒状、球状及长方体形貌的α-Fe_2O_3。利用微型固定床硫化装置对不同模板剂制备的纳米α-Fe_2O_3分别进行脱除H_2S的实验,结果表明,添加3种模板剂后得到的脱硫剂都具有较高的硫化性能。其中,添加酒石酸得到的α-Fe_2O_3的孔隙结构更加丰富,其硫化性能要优于另外两种,穿透时间可达到350min,硫容为11.5g/100g。本文通过添加不同的模板剂,制备得到了具有不同形貌的脱硫剂活性组分,提高了硫化性能,为实现脱硫剂高效脱硫提供了思路。     

ZIF-67衍生Co/NC多孔碳材料的改性及其电催化水氧化性能

通过将前体ZIF-67高温热解并采用Na BH₄还原的方法制得表面富含氧空位的多孔碳复合材料(R-Co/NC-800)。利用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)等手段对材料的物相、形貌、元素分布以及表面化学键结构等进行了表征;采用线性扫描伏安法(LSV)等方法研究了材料的电催化水氧化活性。结果表明制得的多孔碳复合材料(R-Co/NC-800)与未经NaBH₄还原处理的Co/NC-800样品对比,其表面氧空位浓度明显增加,形成新的催化活性位点,有效提升了电催化水氧化活性。在1.0 mol/L KOH溶液中,达到10 mA/cm²的电流密度,所需过电势仅为287 mV,同时表现出优异的电化学稳定性。     

三维有序大孔钙钛矿La_(0.7)Sr_(0.3)CoO_3的制备及其NSR性能研究

通过胶晶模板法制备三维有序大孔La_(0.7)Sr_(0.3)CoO_3催化剂,以聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)为模板胶晶。胶晶自组装的方法及前驱液浓度在三维有序大孔钙钛矿的制备过程中对合成样品结构影响很大,研究结果表明采用离心法及前躯体溶液浓度为0.3 mol/L是一个较为适宜前驱合成条件。X射线粉末衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)结果说明制得的催化剂形成了三维有序的大孔钙钛矿结构,氢气程序升温还原(H_2-TPR)结果显示该催化剂在还原气氛中具有更高的稳定性。该催化剂在NO_x储存还原(NSR)反应中表现出了较好的催化性能。     

特定形貌和多孔纳米CeO_2的制备及其CO催化氧化研究进展

Ce是一种用途十分广泛的稀土金属,其金属氧化物Ce O_2由于具有优异的储放氧性能,使其在氧化还原、有机合成和有机污染物降解等反应过程中呈现出良好的催化性能,尤其是在CO的催化氧化反应中表现出了优异的活性。本文综述了纯Ce O_2及复合Ce O_2催化剂的制备方法、形貌与孔道控制及其对CO催化氧化性能等方面的最新研究进展。首先介绍了液相法、固相法和气相法等不同合成纳米Ce O_2的方法,通过对不同制备方法的工艺、成本、合成条件分析对比后,对其优缺点进行了系统的总结。随后讨论了利用不同制备方法及添加不同表面活性剂或模板剂所制备出的特定形貌及多孔纳米Ce O_2催化剂对CO的催化氧化性能,描述了Ce O_2对CO催化氧化的作用机理及形貌结构对催化性能的影响。最后根据对相关结果的总结发现,特定形貌及多孔结构的纳米Ce O_2催化CO活性虽有提高,但存在结构不稳定、工艺复杂等问题。而且,对于催化反应过程中的反应机理,形貌与结构变化的研究较少。希望在今后的工作中简化制备工艺,提高Ce O_2材料结构的稳定性,并用原位表征、模拟计算等方法来探究CO的氧化机理。     

不同晶粒形貌ZSM-5分子筛的表征及催化甲苯歧化反应

制备不同晶粒形貌的ZSM-5分子筛,采用XRD、SEM和NH_3-TPD对合成的分子筛催化剂进行表征,并用于甲苯歧化反应考察其催化性能。结果表明,制备的ZSM-5分子筛具有六角板状、棒状和球状3种晶粒形貌,棒状分子筛暴露较多的(101)晶面,六角板状分子筛暴露较多的(020)晶面,棒状分子筛具有较高的强酸量。在甲苯歧化反应中,ZSM-5分子筛催化剂暴露(101)晶面越多,产物扩散可能性越大,导致甲苯转化率提高,强酸量增加使副反应发生可能性增大,降低二甲苯选择性。     

纳米Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体的制备、表征和CO低温氧化性能

采用改进的柠檬酸溶胶-凝胶法(即前驱体先在N2气氛下高温预处理)制备了高比表面积纳米Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体。采用XRD、TEM和Raman等对催化剂进行表征,并考察了它们的低温CO氧化性能。研究结果表明,改进的柠檬酸溶胶-凝胶法可以制得晶相比较完整的Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体,晶粒小于10 nm,明显小于常规方法制得的样品。随着样品焙烧温度的提高,表征氧缺位的600 cm-1左右Raman峰的位置向高波数方向迁移。采用改进方法制得的Ce0.9Cu0.1O2-δ固溶体具有更高的CO氧化活性,其原因归结为晶粒的减小,容易形成氧缺位和表面高分散CuO的增加,从而促进了CO的氧化。     

制备方法对CuO-ZnO-ZrO_2低温催化CO氧化性能的影响

采用不同制备方法(共沉淀法、柠檬酸络合法、溶胶凝胶法、模板剂法及均匀沉淀法)制备了Cu O-Zn O-Zr O2催化剂,考察了制备方法对催化剂物化性能及CO氧化性能的影响。通过X射线衍射、N2吸附-脱附、氢气程序升温还原等对制备的催化剂进行表征,结果表明,共沉淀法制备的催化剂比表面积和孔容积最大,分散度最高,平均晶粒尺寸最小。在CO氧化反应中,共沉淀法制备的样品CO低温氧化活性最高,连续反应100 h,稳定性能良好。在50℃、3 MPa的工况条件下,可将液相丙烯中CO体积分数脱除低至2×10-8,达到聚合级烯烃对CO脱除深度的要求。     

工艺参数对电解提纯铜层织构的影响

在硫酸铜电解液中加入硫酸钠,利用电沉积和X-射线衍射方法研究了不同提纯铜工艺制备的铜镀层及织构特征。结果表明,织构度受到电流密度、镀层厚度和温度的影响,在较小的电流密度、较高温度及在较薄厚度的铜镀层得到(111)晶面择优取向,在较高的电流密度及在镀层δ达到30μm时得到(220)晶面择优取向,而且铜镀层(220)晶面比(111)晶面更易保留,(220)晶面使纯铜能获得更好的电化学性能,保持纯铜晶面的择优取向对铜在半导体的应用产生了深远的影响。     

煅烧气氛对均相沉淀法制备YAG∶Ce荧光粉性能的影响

按照化学计量比Y2.94Ce0.06 Al5O12,采用均相沉淀法制备了YAG∶ Ce荧光粉的前驱体,并将制得的前驱体分别在空气气氛,惰性气氛(N2)和还原性气氛(CO)下煅烧.采用热分析和X射线衍射图谱研究了产物在煅烧过程中相的演变过程以及最终产物相的组成.结果表明,当在空气中煅烧时,大量Ce3激活离子被氧化成Ce4并在基质中析出成为CeO2相;在CO气氛中煅烧的样品中存在中间相(YAM),证明在相同煅烧温度下该气氛不YAG晶相的形成.荧光光谱表明,YAG晶相的形成和Ce3离子的氧化对样品的发光性能有很大的影响.当在均相沉淀过程中添加聚乙二醇分散剂并在氮气气氛下煅烧后,产物的荧光性能得到大幅度提升.     

钴掺杂TiO_2纳米管阵列的制备及其光催化性能研究

采用阳极氧化法在钛箔上制备了钴掺杂TiO2纳米管阵列,利用场发射扫描电子显微镜(FSEM)、X射线衍射仪(XRD)对TiO2纳米管的形貌和结构进行表征,并对其光催化活性进行了测试.研究结果表明:钴被成功地掺杂到纳米管阵列中;电解液中钻的掺入对纳米管阵列的形貌没什么影响;掺杂溶液离子浓度对催化剂活性有一定影响,但影响不大,掺杂离子浓度为0.016mol/L所得样品活性最好;煅烧温度对纳米管的晶型结构和光催化活性有显著影响.     

Ti/nanoTiO_2-PAn复合膜电极催化降解甲基橙

利用溶胶-凝胶法和电化学聚合制得Ti/nanoTiO₂-PAn复合膜电极,并通过X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）及循环伏安法（CV）对制备的Ti/nanoTiO₂-PAn复合膜电极的结构、表面形貌和性能进行了表征。以此电极对偶氮染料甲基橙进行了催化降解处理,研究了初始浓度、不同电极等因素对甲基橙电催化氧化降解的影响,结果表明Ti/nanoTiO₂-PAn复合膜电极对甲基橙具有较高的电催化氧化活性,其电催化活性优于Ti/nanoTiO₂电极。     

ZnO微晶晶面与其光催化性能的关系(英文)

以Zn(CH3COO)2H2O和NaOH为原料,采用水热法制备ZnO微晶.通过改变水热反应时间制得了2种(O001)晶面显露情况不同的六方短柱状ZnO微晶.反应5 h时,得到(0001)晶面平滑完整的晶体;10h时,(0001)晶面被腐蚀凹陷.使用X射线衍射仪、扫描电镜分析物相组成和晶体显微形貌.并测试2种ZnO微晶的紫外光催化降解亚甲基蓝性能.结果直接证明:(0001)晶面对ZnO六方短柱状微晶光催化活性的高低起决定性作用,当(0001)晶面被溶蚀时,ZnO微晶无光催化降解性.     

MoS_2/石墨烯锂离子电池负极材料的制备及其性能

以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)修饰的氧化石墨烯(GO)为载体,钼酸钠(Na_2MoO_4)、硫脲[CS(NH_2)_2]作为前体,采用溶剂热合成方法制得石墨烯基硫化钼(MoS_2)复合材料,通过场发射扫描电子显微镜(FESEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)等对材料的结构和形貌进行表征,并对材料作电化学性能测试。结果表明:石墨烯作为载体可以阻止MoS_2片层的团聚,使电解液与活性物质充分接触,进而提高活性物质的利用率。MoS_2/石墨烯作为锂离子电池负极材料表现出良好的可逆比容量(约800m A·h/g,循环50次)和优异的倍率性能。     

Ce改性Fe_2O_3催化剂对CO催化氧化的影响

采用共沉淀法制备铁铈氧化物催化剂,考察Ce添加对Fe_2O_3催化氧化CO性能的影响。活性测试表明,负载Ce后,催化剂活性显著提升,CO的转化率在常温常压下能够达到90%以上,主要得益于添加Ce后的催化剂有着较大的比表面积,更好的氧化还原性能以及在催化剂中形成铁铈固溶体。此外,不同的铁前体对催化剂的活性有较大影响。实验结果表明,以Fe Cl3作为前体制备出的Ce O2/Fe(c)具有最大的比表面积和较好的氧化还原性能,从而显示出最佳的CO氧化活性。     

CuCe_(1-x)Mn_xO_y复合氧化物催化氧化碳烟颗粒性能的研究

利用反向共沉淀法合成CuCe_(1-x)Mn_xO_y复合氧化物催化剂,X射线衍射分析(XRD)和拉曼(Raman)表征结果表明,反向共沉淀法可以将Cu、Mn离子在CeO_2晶格中有效掺杂并形成晶体粒径较小的固溶体。程序升温还原(H_2-TPR)与X射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,Cu、Mn、Ce之间存在强相互作用,有效提升了氧化物的氧化还原性能。所合成的CuCe_(1-x)Mn_xO_y复合氧化物系列催化剂在碳烟颗粒催化氧化中均表现出良好的反应活性,其中CuCe_(0.8)Mn_(0.2)催化剂表现出最佳活性,T_(50)仅为354℃,并且在循环测试中也基本保持稳定。     

PDP用蓝色荧光粉SrMgAl_(10)O_(17):(Eu~(2+),B~(3+))的制备及发光性能

采用溶液燃烧法在600℃合成等离子体平板显示器(plasma displaypanel,PDP)用蓝色荧光粉SrMgAl10O17:Eu2+。通过X射线粉末衍射仪、场发射扫描电子显微镜和荧光分光光度计分别表征样品的晶体结构、颗粒形貌和发光性能。研究燃料CO(NH2)2的质量、激活剂离子(Eu2+)的摩尔掺量和助熔剂H3BO3的质量掺量对产物发光性能的影响。结果表明:当CO(NH2)2加入量为理论值的2倍时,样品发射峰的强度达到最高值,在327nm紫外光激发下,发射主峰单一(λem=470nm),为一宽带连续谱,是典型Eu2+的4f65d→4f7的特征发射;激活剂离子Eu2+的淬灭浓度为7%,浓度淬灭机制为电子双极–双极作用交互方式;加入适量H3BO3可以提高样品的光谱发射强度。