介质阻挡放电脱色酸性橙Ⅱ废水的动力学及脱色物化效应

气-液两相介质阻挡放电(DBD)等离子体对废水电导率较不敏感,因此电极施加电压和放电气隙成为影响放电强度及废水中污染物降解的两个主要因素。以酸性橙Ⅱ(AO7)废水为对象,考察了电极施加电压、放电气隙等因素对DBD装置放电特性及AO7降解动力学的影响,分析了DBD降解AO7的主要物化效应。结果表明:高压电极引发的丝状放电通道随电压升高、放电气隙减小而增多,且丝状放电通道在接近液面时出现明显的分支现象;AO7降解符合一级反应动力学,施加电压升高、放电气隙减小可提高AO7降解的反应动力学常数。放电气隙为6 mm,峰值电压从15 kV分别升高2 kV和4 kV,反应动力学常数可提高4.45倍和5.67倍;电极施加电压为17 kV,放电气隙从8 mm减小到4 mm和2 mm,AO7降解的反应动力学常数可分别提高3.51倍和6.67倍。废水的pH值对AO7降解也有较大影响,酸性条件和碱性条件下AO7降解的反应动力学常数较大。分析DBD等离子体降解AO7的物理化学效应,臭氧和过氧化氢等反应活性物质是AO7降解的主要原因。     

水中气泡脉冲放电处理硝基苯废水的实验研究

针对工业硝基苯废水处理的特点,研究了脉冲高电压放电条件下采用尖-板电极反应器处理硝基苯废水的实验效果。通过一系列的对比实验考察了放电时间、施加电压、溶液电导率、废水溶液pH值、溶液初始浓度、以及通入的气体成分等因素对硝基苯溶液降解率的影响;通过水中气泡脉冲放电的质谱图分析了该放电形式下的降解效果。脉冲放电降解硝基苯模拟废水的实验结果表明:酸性条件有利于硝基苯的降解;电压脉冲的幅值越大或频率越高,降解效果越好;往反应器中通入氧气的降解效果要远胜于通入空气或氮气;硝基苯废水的初始浓度越高,降解效率越高;反应后的溶液温度可作为反应器内脉冲放电激烈程度的一个表征量,良好的放电条件下,硝基苯的降解与溶液温升成正比。质谱检测的结果表明:水中气泡脉冲放电处理能对硝基苯分子深度降解,但相应的降解率不高。     

双极性脉冲放电等离子体处理染料废水时化学需氧量去除效果相关因素分析

在双极性脉冲放电等离子体用于染料废水的降解过程中,废水化学需氧量(chemical oxygen demand,COD)的变化是在更深层次上反映该技术对有机污染物的降解能力的重要指标。为此,重点研究了在气液固三相混合体双极性脉冲放电条件下典型染料废水COD的去除规律,测试了不同电压、气体流量、初始浓度等条件下染料废水COD的变化。实验结果表明:当负载电压较高时,染料废水的COD值会先升高然后不断降低;而负载电压较低时,COD值会在一定程度内缓慢上升;气体流量越高,COD的去除效果越好;废水初始浓度增加,COD的去除率略有下降;初始电导率增加,COD的去除率降低;对具有不同官能团的染料废水进行放电处理发现,双极性脉冲放电对于各种结构的染料均有良好的处理效果。     

气液滑动弧放电降解4-氯酚溶液的研究

用10kV高压产生直接与废水接触的气液滑动弧放电非平衡等离子体降解水中4-氯酚。实验研究表明:由于液滴的存在改变了电极间的介电常数和局部电场,气液滑动弧放电的电压波形比纯气流滑动弧放电更加不规则,起弧电压更低:从溶液COD降解效果来看,当不锈钢作为电极材料时, 4-氯酚降解效果比铝和铜电极材料好;当空气作为载气时,经过76min的等离子体处理,溶液的COD值由1679.2mg／L降到190mg／L,相当于COD降解率为88．68％;增大气液混合比能够提高4-氯酚的降解效果;同时检测了H2O2和O3的生成量和溶液pH、电导率的变化。     

气液相等离子体放电水处理反应器及苯酚降解分析

气液相等离子体放电技术在有机废水处理方面具备了特定的优势。为此,提出了一种双水电极气液相低温等离子体水处理反应器结构,对其放电机理及特性进行了分析。并在此基础上设计了一台输出电压峰值4.8kV、输出电流峰值100 mA的高压电源样机,利用双水电极放电反应器对苯酚溶液进行处理。在一定的实验条件下,苯酚溶液的化学需氧量(COD)去除率达到65%。实验结果表明:双水电极等离子体放电污水处理系统能快速去除有机废水中COD。     

介质阻挡放电处理含喹啉废水实验

针对难降解有机废水的处理难题,提出一种以流动的待处理废水作为接地极的新型介质阻挡放电水处理反应器,对模拟喹啉废水进行实验研究,考察不同峰值电压、放电频率、放电间距、作用时间及溶液初始质量浓度等因素对水中喹啉降解程度的影响,并对反应的中间产物进行液质联用分析,初步推导喹啉的降解途径及机理。实验结果表明,介质阻挡放电法可使水中喹啉有效降解。外加电压越大或频率越高,降解效果越好。在喹啉初始质量浓度为20mg/L,放电间距8mm,放电电压U=9kV,电源频率10kHz,中性条件下,放电处理150min时,溶液化学需氧量(CODcr)去除率高达100%。喹啉废水降解过程中主要的中间产物为5-羟基喹啉或8-羟基喹啉、5,8-二羟基喹啉、2,3-吡啶二甲醛、2,3-吡啶二酮酸,表明喹啉分子中的吡啶环被打开。以待处理废水为接地极的反应器结构,利用强电场力作用下的液面锥形突起强化局部电场,使空间放电增强,产生更多的活性成分(.OH、eaq、.O、H2O2、O3等);同时,液面的激烈紊动大大增强了传质效果,提高了有机污染物的降解去除率。     

用气相沿面放电生成臭氧方式降解偶氮染料废水的影响因素分析

为提高臭氧降解和脱色染料废水的效果,通过沿面放电臭氧生成-废水处理一体化反应器降解偶氮染料废水研究了供电电源类型、放电电压、放电反应器内注入的气体组分及流量、废水电导率、催化剂等因素对染料降解的影响。研究结果表明:同50Hz工频电源相比,在相同的输入功率下,高频电源降解偶氮染料效果更快;沿面放电反应器内注入的气体成分影响染料降解率,注入氧气时,甲基红降解率最高,注入氮气时,甲基红几乎没有降解;注入气体流量影响气相和液相臭氧浓度及染料废水的湍流度,进而影响甲基红的降解率;废水电导率对甲基红降解影响不大;二氧化钛添加量影响甲基红的降解,染料降解初期,适量的二氧化钛有利于甲基红的降解。     

负载型TiO2在双脉冲放电水处理中的应用

在双脉冲放电等离子体水处理过程中,会伴有光辐射等物理效应,而光催化剂可以利用这部分的光辐射能量。为此,研究了在气液固三相混合体双极性脉冲放电条件下添加光催化剂的方式,以及其对于有机污染物降解所起到的效果。利用溶胶-凝胶法制备负载型的纳米TiO2光催化剂,选择典型的染料废水靛蓝二磺酸钠作为处理对象,检验其对于染料废水降解的催化处理效果。实验结果表明:当固相的玻璃珠上负载了纳米TiO2光催化剂时,靛蓝溶液的降解效率有了一定程度的提高,并且2次镀膜负载TiO2光催化剂时的催化处理效果优于1次镀膜时的催化处理效果。电压增大,催化处理效果提升的程度减小,气体体积流量升高,催化处理效果会略有提高。在电压为30kV、气体体积流量为1.0m3/h的条件下,放电处理3min就可以使靛蓝溶液完全褪色。     

三相介质阻挡放电产生过氧化氢的条件优化

过氧化氢、臭氧和羟基自由基等是介质阻挡放电过程中产生的主要活性粒子,其中过氧化氢对水中污染物质的去除起重要作用。为考察多高压电极介质阻挡放电反应器对放电过程中过氧化氢浓度的影响,采用线筒式三相介质阻挡放电反应器,用正交实验研究了高压电极材料、数目以及高低压电极间距的改变对过氧化氢浓度的影响。结果表明:影响过氧化氢浓度的因素显著性顺序为电极种类、高低压电极间距、电极数目;当3根直径为3mm的不锈钢丝作高压电极且高低压电极间距为13 mm时,系统产生的过氧化氢浓度最高;在最佳的系统条件下,提高空气流量、峰值电压和放电频率,降低电导率都有利于过氧化氢的生成。系统产生的最高过氧化氢浓度为64.2μmol/L。     

活性炭纤维在脉冲放电水处理中的催化作用

为了探索脉冲放电水处理反应器与活性炭纤维联合应用的可行性以及活性炭纤维在脉冲放电过程中的作用,将活性炭纤维加入气液串联放电反应器中对模拟污染物甲基橙进行了联合降解,并对活性炭纤维在脉冲放电过程中表现出的催化作用进行了研究。实验结果表明:脉冲放电和活性炭纤维联合处理,大幅度提高了降解率近24%,说明活性炭纤维与脉冲放电联合具有协同效应;脉冲放电和吸附饱和活性炭纤维联合处理与单独脉冲放电处理相比降解率提高16.7%,活性炭纤维的催化作用显著;加入H2O2对OH的形成具有增强作用,同时提高了UV和O3的利用率而且还有利于活性炭纤维的再生。     

纳米二氧化钛协同放电等离子体降解甲苯的实验研究

在大气压、室温条件下,利用研制的气体喷射式线-筒放电反应器,实验研究了等离子体与二氧化钛(TiO2)协同降解实际空气流中甲苯的效果。结果表明:反应器中流场的分布对甲苯的降解率有显著影响,不同的电场与不同的流场匹配能产生不同的降解效果;正脉冲更有利于降解甲苯,放电电压为33 kV时,正脉冲比负脉冲对甲苯的降解率高出47.07%;二氧化钛与放电等离子体的协同明显强化了反应器的降解能力,甲苯初始浓度为400μL/L时,降解率高达94.74%;降解率随着电压的升高而升高,45 kV时,335μL/L甲苯气流的降解率达到94.63%;大电容放电比小电容放电更有利于降解甲苯,其优势随着电压的增长而增长。     

高压脉冲放电等离子体溶液中苯酚的降解

为了满足有机物难生化降解的特殊处理要求,研究建立了多针-板电极形式的高压脉冲放电等离子体体系,以苯酚作目标物,考察该体系中影响苯酚降解的因素并分析了降解产物。结果表明,脉冲放电等离子体体系对苯酚废水的降解效果明显,苯酚降解的中间产物主要有邻苯酚二酚、对苯二酚、对苯醌和间苯二酚;在相同脉冲电压下,电极间距、曝气量和溶液的电导率等因素对苯酚降解效果有影响,溶液初始pH值影响很小;在脉冲电压20kV、脉冲频率50 Hz、电极间距15 mm、pH6.4、电导率10 mS/m、初始质量浓度100 mg/L、水样循环流量100 mL/min的实验条件下,反应体系放电60min对苯酚降解率可达86.2%。     

DBD协同负载复合金属氧化物活性炭催化降解甲基橙废水

为了提高介质阻挡放电(DBD)产生臭氧的利用效率以及DBD对甲基橙废水的降解效率,制备了负载铁锰复合金属氧化物的活性炭,并加入DBD反应器中,建立了DBD协同负载型活性炭催化处理废水体系。考察了负载型活性炭投加量、放电电压、废水p H值和反应器通气量等因素对甲基橙去除效率的影响,探讨了DBD协同负载型活性炭催化降解甲基橙废水的机理。研究结果表明:相对于单独DBD臭氧处理,加入负载型活性炭后甲基橙降解效率显著提高18%,且化学需氧量(COD)和总有机碳(TOC)的去除率分别达到43%和23%,其它放电参数、气体参数及废水参数亦影响甲基橙的降解;通过实验证明DBD协同负载型活性炭催化去除甲基橙的主要机理是其催化臭氧产生的以·OH自由基为主的强氧化性物质。研究结果证明DBD可与负载型活性炭产生协同催化效应,有效降解甲基橙染料废水,并提升废水中臭氧的利用效率。     

脉冲放电等离子体再生吸附AO7饱和活性碳

为了说明脉冲放电等离子体对吸附有机物饱和活性炭的再生作用,以酸性橙II(AO7)为目标物,建立了吸附AO7饱和活性炭的气液混合的脉冲放电等离子体再生体系,考察了该再生体系中的关键因素,包括水溶液电导率、载气流速、活性炭量及再生时间对活性炭再生效果的影响规律。研究结果表明:一定的放电操作参数下,在实验所考察的参数变化范围内,增加水溶液电导率,减少活性炭投加量,活性炭的再生效率随之提高;较高的水溶液电导率(1 000μS/cm)和较低的活性炭添加量(1 g)有利于活性炭再生;适宜的载气流速(2 L/min)和放电作用时间(60 min)下的活性炭再生效率较高;相应操作条件下的活性炭在20.4 kV脉冲峰值电压和50 Hz脉冲频率的等离子体作用体系中的再生效率可达71.6%。     

水降膜DBD等离子体去除水中磺胺甲恶唑的效能及机理

水降膜介质阻挡放电装置可以在气相高效生成反应活性物质,且大的气–液反应界面有利于反应活性物质的气–液传质,高效降解液相污染物。为此研究了单极性和双极性脉冲电源供电时水降膜装置的放电特性及磺胺甲恶唑(sulfamethoxazole,SMX)的降解效率,研究发现双极性脉冲供电时,水降膜装置放电强度及SMX降解率更高。同时,本文探究了双极性脉冲电压和频率、SMX初始质量浓度、p H值、液体流速和电导率对SMX降解的影响,分析了SMX的降解机理。结果表明：放电功率随放电电压和脉冲频率升高而增大,SMX降解率随之升高,当放电电压较低(24 kV)时,电压升高能提高SMX降解的能量效率,但提升放电频率会导致SMX降解能量效率的下降;液体循环流量和电导率对SMX的降解影响不大;放电功率为5 W,放电处理质量浓度为20 mg/L的200 mL溶液30 min,SMX降解率达到了80.2%,能量效率达到1.28 g/(kW·h);由于过臭氧化和SMX分子的质子化效应,碱性条件下SMX的降解率远高于酸性条件下的降解率。     

脉冲放电降解土壤中有机污染物的神经网络模型

为探讨脉冲放电等离子体去除土壤中有机污染物的机理,研究了基于针-板式脉冲放电等离子体降解土壤中对硝基苯酚(p-Nitrophenol,PNP)的实验数据,利用BP神经网络(back propagation network,BPNN)和小波神经网络(wavelet neural networks,WNN)模型研究了电气参数(峰值电压、放电频率)、理化参数(初始质量分数、水的质量分数、空气体积流量、处理时间、pH值)和结构参数(电极间距)对土壤中PNP降解率的影响。建立的WNN模型(结构8-5-1)和BPNN模型(结构8-4-1)经结构、精度(调整的判定系数2aR0.96)和实验验证能较好地预测该体系中各参数(峰值电压、放电频率、空气体积流量等)对PNP降解率的影响趋势,且BPNN模型较WNN模型预测的实验结果更符合脉冲放电降解实验的自然规律。结果表明,较佳的峰值电压(21.6 kV)、放电频率(70 Hz)和空气体积流量(0.4 L/min)可获得较好的PNP降解率。     

气液两相放电水处理技术及装置综合评述

为推进放电废水处理工业化的进程,对气液两相废水处理技术及装置的发展进行了评述。各种技术措施均有各自的特点,向上喷雾使废水两次参与放电反应;静电雾化使雾滴更小,增大总反应表面积且表面带电;对流和鼓风使水气更好混合后通过介质阻挡放电,构成塔式工业化处理装置;微孔注氧放电产生氧、羟基,提高氧化降解能力;氧气以流注放电形式渗出进入苯酚溶液区,避免了电极腐蚀;旋转运动的中空针电极送氧使气液充分融合,用于高微生物含量废水处理;比较放电降解水中苯酚的方法可知:DC+AC水面气中电晕放电容易实现且不存在电极水中腐蚀问题;混合串联或并联放电反应器比单液相方式有更高的苯酚降解效率;串联式有更多活性基进入液相,所以移出率稍高。能量、尺寸和持续率等是衡量气液两相流注放电的重要指标。     

多相混合体双极性脉冲放电降解五氯酚的研究

双极性脉冲放电是一种有效的水处理方法,研究了在双极性脉冲放电条件下气-液-固三相混合体反应器内五氯酚的降解规律。结果表明:五氯酚的降解符合一级反应动力学模式;脉冲电压、放电功率和气量提升时,五氯酚降解速率随之提升;五氯酚的降解机理为脱氯→开环→矿化。     

电极参数及布置方式对苯酚降解率的影响

为提高苯酚降解率,实验研究了脉冲电晕放电处理含苯酚废水过程中电极参数、布置方式对苯酚降解率η的影响及各参数间的关系。研究表明,通过峰值电压Up和频率f的优化组合,可获得理想的η;电极间距d和液膜厚度δ对去除效果影响明显;电极布置方式不同则处理效果不同。锥端为正极时溶液pH值和COD变化较明显;锥端为负极时η和溶液电导率σ有明显提高,利于废水的最终净化。     

含二氧化钛的脉冲气液放电特性及降解四环素研究

利用光催化剂耦合气液放电等离子体可以有效提高水中有机污染物的降解效率,而催化剂添加会影响放电特性进而影响等离子体的应用效果。为了探究TiO₂添加对气液放电特性的影响,该文采用脉冲电源激励大气压空气中的气液放电,通过电学和光学诊断研究含TiO₂和未添加TiO₂的放电特性及等离子体特性,并利用紫外可见分光光度计检测溶液中活性粒子浓度及四环素去除率,讨论TiO₂光催化对放电特性及其降解四环素的影响机制。结果表明,含TiO₂条件下,脉冲持续时间内的峰值电流较未添加TiO₂时有所增大,且电流增大幅度随着电压的增大而增大,当电压为10kV时,TiO₂的添加使峰值电流增强了2.8倍。含TiO₂条件下的发光强度、N2(C-B)、Hα和O(3p-3s)的光谱强度与溶液中活性粒子浓度相比于未添加TiO₂时也明显增强,在电压10kV和频率1kHz时,添加TiO₂后H2O2浓度增大了7倍。此外...