负载硅聚醚离子液体的制备及催化转化CO_2的应用

首先制备氯化1-羧基聚醚-3-甲基咪唑离子液体[HOOC-PECH-MIM]Cl,再将其与正硅酸乙酯(TEOS)反应制备负载硅聚醚离子液体催化剂(Si-[HOOC-PECH-MIM]Cl),采用红外光谱仪、热重分析仪和电镜扫描仪对其化学结构、热性能和表观形貌进行测试。然后用其催化转化二氧化碳(CO_2)合成碳酸丙烯酯。研究温度、压力、催化剂用量等因素对转化率和选择性的影响。结果表明,负载硅聚醚离子液体制备成功,实现了相态转变,且具有较高的热稳定性。在较温和条件下即可高效完成催化过程,活性高、选择性好。当催化温度为90℃,压力为1.8 MPa,用量为2.5%时,转化率和选择性分别为100%和97.2%。     

无溶剂下负载离子液体催化合成碳酸丙烯酯

研究了在无溶剂条件下,利用负载型离子液体催化二氧化碳和环氧丙烷合成碳酸丙烯酯的反应.在4 MPa、130℃反应2 h后,BMImBF4离子液体催化活性要远大于Ⅺ的催化活性.BMImBF4/SiO2负载型离子液体的催化活性要略低于BMImBF4离子液体,但负载后更有利于反应产物的分离.并研究了反应时间、反应压力和反应温度对碳酸丙烯酯产率和选择性的影响.     

咪唑类离子液体催化合成碳酸丙烯酯

在釜式反应器内考察以3种咪唑类离子液体为催化剂合成碳酸丙烯酯(PC)的催化活性及影响因素进行研究。实验结果表明,[BMIM]Br、[BMIM]BF4对上述反应具有较高的催化活性,助剂ZnBr2的加入能显著提高PO转化率。得出最适宜的反应条件为:主催化剂用量0.25%(物质的量比例,下同),n(ZnBr2)/n([BMIM]Br)=1/5,反应温度110℃,反应压力1.5 MPa条件下反应1 h,PC的收率98.29%,选择性为100%;催化剂经4次重复使用反应的转化率均在92%以上,PC的选择性均为100%。     

离子液体催化合成碳酸丙烯酯

合成离子液体溴代十八烷基甲基咪唑[C18MIM]Br,测试其在二氧化碳与环氧丙烷釜式反应中的催化性能,并研究了反应时间、反应压力和反应温度对碳酸丙烯酯产率和选择性的影响.结果显示,该离子液体具有良好的催化活性,在3 MPa、120℃反应2 h后,反应收率和产品的光学选择性都能达到99.9％.     

负载型离子液体催化剂在催化反应中的应用

负载型离子液体催化剂具有高催化活性、易于分离和环境友好型等特点。综述不同种类负载型离子液体催化剂在不同催化反应中的应用,并展望负载型离子液体催化剂在催化领域的发展方向。     

咪唑类离子液体催化CO2与环氧丙烷合成碳酸丙烯酯

以N-甲基咪唑、不同链长的卤代烷烃作为原料一步法合成一系列咪唑类离子液体,并将其用于催化CO2与环氧丙烷反应。随着咪唑阳离子中N-取代烷基链的增长,催化效果呈先上升后下降的趋势。催化剂在环氧丙烷中的溶解情况也呈相同趋势,我们认为这影响了反应体系中自由阴离子浓度,从而影响催化活性。     

介孔载体负载的碱性离子液体催化合成碳酸丙烯酯

采用后嫁接法将碱性离子液体1-丁基-3-甲基咪唑的氢氧化物(［Bmim］OH)分别负载到介孔硅胶、MCM-41分子筛和SBA-15分子筛上制备了非均相负载型离子液体,采用傅立叶变换红外光谱、N2吸附-脱附、元素分析和热重分析等手段对其表征,发现离子液体以共价键嫁接到硅胶上,且有较好的热稳定性。在无溶剂和温和的条件下,以非均相负载型离子液体为催化剂,研究了环氧丙烷与CO2环加成合成碳酸丙烯酯的反应,结果表明,3种非均相负载型离子液体均具有较好的催化性能,其中,［Bmim］OH/SiO₂的催化性能最好,在最优条件下,环氧丙烷转化率可达99.1%,反应后催化剂经过滤即可分离回收利用,多次使用仍保持较高的反应活性。     

硅胶负载酸性离子液体催化CO_2环加成反应

制备了4种硅胶负载酸性离子液体,将其作为催化剂用于环氧烷烃和CO2的环加成反应,表现出高催化活性。系统地考察了不同负载离子液体的催化性能、反应压力、反应温度、反应时间和催化剂用量的影响,结果表明,硅胶负载的酸性离子液体在该环加成反应中具有良好的催化活性,环氧丙烷转化率均大于95%。在以[Smim]HSO4(0.5 g)作为催化剂时,碳酸丙烯酯的选择性为最大值90.6%。使用该催化剂0.5 g,以2.5 m L环氧丙烷(PO)作为反应物,在CO2压力1 MPa,反应温度140℃,反应5 h的条件下,环氧丙烷的转化率为96.3%。循环使用6次后,活性没有明显降低。提出了可能的反应机理。     

负载型离子液体吸附分离CO2的研究现状及展望

人口增长与全球工业化的加速发展促使化石能源需求量逐年递增,由此导致大气中二氧化碳（CO₂）含量快速上升并引发了全球系列气候问题,“碳达峰·碳中和”背景下的CO₂减排刻不容缓。传统工业捕集CO₂方法由于能耗高、选择性较差、溶剂损耗大等问题限制了其大规模推广应用,离子液体因其极低挥发性、强的气体亲和性、可调的结构性质等特点在CO₂捕集分离领域逐渐显示出独特优势,但离子液体特别是功能化后通常黏度较高或室温呈固态,导致气液传质效果差或无法直接应用于吸收分离过程。负载型离子液体兼具离子液体和多孔材料的共同优势,不仅能提升选择性分离效果,有效避免离子液体直接吸收造成的高黏度,还可拓展离子液体应用范围,具有广阔的发展前景。重点总结了近些年物理和化学负载型离子液体在CO₂吸附分离方面的研究现状和进展,并对负载型离子液体捕集分离CO₂研究的发展趋势进行了展望。     

负载型离子液体吸附分离CO2的研究现状及展望

人口增长与全球工业化的加速发展促使化石能源需求量逐年递增,由此导致大气中二氧化碳（CO₂）含量快速上升并引发了全球系列气候问题,“碳达峰·碳中和”背景下的CO₂减排刻不容缓。传统工业捕集CO₂方法由于能耗高、选择性较差、溶剂损耗大等问题限制了其大规模推广应用,离子液体因其极低挥发性、强的气体亲和性、可调的结构性质等特点在CO₂捕集分离领域逐渐显示出独特优势,但离子液体特别是功能化后通常黏度较高或室温呈固态,导致气液传质效果差或无法直接应用于吸收分离过程。负载型离子液体兼具离子液体和多孔材料的共同优势,不仅能提升选择性分离效果,有效避免离子液体直接吸收造成的高黏度,还可拓展离子液体应用范围,具有广阔的发展前景。重点总结了近些年物理和化学负载型离子液体在CO₂吸附分离方面的研究现状和进展,并对负载型离子液体捕集分离CO₂研究的发展趋势进行了展望。     

硅胶固载咪唑离子液体的制备及二氧化碳吸附性能

分别采用浸渍法和溶胶-凝胶法将1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸离子液体固载在A型和B型硅胶上,并对硅胶固载离子液体样品进行了FTIR、SEM、元素分析和CO2吸附表征。研究了负载方法、离子液体负载量、孔径分布等对CO2吸附性能的影响。结果表明:采用溶胶-凝胶法固载的离子液体负载量远远大于浸渍法的;制备的吸附剂均具有发达的微孔结构,且在0.4～0.8 nm有连续的分布;浸渍法制备的硅胶固载离子液体的CO2吸附性能较优,在273 K、0.1 MPa时,A型硅胶浸渍离子液体和乙醇混合液样品的CO2吸附量达1.92%。     

磁性介孔硅胶负载碱性离子液体催化剂的制备与性能

用巯丙基硅氧烷对磁性介孔硅胶改性,并通过烯丙基官能化离子液体的双键与巯基之间的自由基加成反应将具有不同侧链烷基的离子液体负载到磁性介孔硅胶表面,制备了磁性介孔硅胶负载碱性离子液体催化剂.采用红外光谱分析、X射线衍射、有机元素分析、氮气物理吸附/脱附分析和样品振动磁强计对催化剂的结构和磁性能进行了表征,最后通过催化三油酸甘油酯与甲醇酯交换反应对其催化性能进行了评价.结果表明,随着离子液体侧链烷基碳个数的增多,磁性介孔硅胶负载离子液体催化剂的离子液体负载量降低,比表面积和孔体积降低.当离子液体侧链烷基为辛基、十二烷基或十六烷基时,油酸甲酯产率均高于95%,并且反应3次后油酸甲酯产率依然高于90%.     

功能化离子液体的合成及对CO2的吸收

以1-氨丙基-3-甲基咪唑溴盐和甘氨酸为原料,采用两步法合成了一种新型功能性离子液体1-氨丙基-3-甲基咪唑甘氨酸盐([APMim][Gly]),考察对CO_2的吸收性能。采用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TG)等进行表征,分析其结构及热稳定性。与N-甲基二乙醇胺(MDEA)溶液对比,研究了压力为1 MPa,不同质量分数的[APMim][Gly]在不同温度下对CO_2的吸收能力,并进行多次循环再生,探讨该离子液体[IL]的循环稳定性。结果表明:在30℃时,质量分数为20%的[APMim][Gly]溶液具有最佳的吸收能力,对CO_2的吸收量可达1.32 mol/mol,远高于MDEA溶液。该离子液体具有良好的再生能力,经过6次循环其吸收率仍高达92.4%。     

硅胶负载磷钨酸离子液体催化剂的制备及其催化合成生物柴油的性能

采用化学键联的方式将磷钨酸离子液体([ BsAIm]3[PW12 O40])负载于硅胶表面,合成3种不同键合密度的硅胶负载磷钨酸离子液体固体酸催化剂([ BsAIm][ PW12O40]-PSP-SiO2),采用紫外分光光度法、红外光谱、核磁共振、热重-差热分析、元素分析和氮气物理吸附等方法对其结构进行表征,并考察催化...     

Cu基催化材料在CO_2转化中的应用

综述了近年来Cu基催化材料用于CO_2资源化利用的研究进展,介绍了其在热催化加氢、电催化和光催化等技术中的最新研究,指出了目前研究中存在的问题和不足,并对其未来的研究方向进行了前景展望。     

Highly porous catalytic materials with Pd and ionic liquid supported on chitosan

Chitosan was used to immobilize phosphonium‐based ionic liquids, combined with silica particles, to prepare catalytic materials in the form of highly porous monoliths. These catalytic materials were studied for the hydrogenation of 4‐nitroaniline into p‐phenylenediamine in the presence of formic acid as hydrogen donor in a column reactor. Experimental conditions for the elaboration of the materials were evaluated by their impact on palladium sorption, on the structure of the materials, and on their catalytic efficiency. The concentration of chitosan in the initial solution and the size and concentration of silica particles had to be carefully chosen to elaborate homogeneous materials, with good mechanical resistance and stability in water. The chitosan characteristics and the type of ionic liquid immobilized in the material did not significantly affect the structure of the materials but proved to be crucial for their catalytic efficiency. Higher catalytic performances were obtained using materials prepared from chitosan of high‐deacetylation degree and with Cyphos IL‐101. © 2012 Wiley Periodicals, Inc. J. Appl. Polym. Sci., 2013     

Preparation of sulfated alumina supported on mesoporous MCM-41 silica and its application in esterification

New types of mesoporous SA/MCM-41 solid acid catalysts were prepared by loading sulfated alumina (SA) on MCM-41. The prepared catalysts were characterized by XRD, IR, N₂ physisorption, elemental analysis, FT-IR of adsorbed pyridine and NH₃-TPD. The esterification of acetic acid with n-butanol and citric acid with n-butanol were used as model reactions to test the catalytic activities and reusability of the SA/MCM-41 solid acid catalysts. Compared with SA catalyst, SA/MCM-41 catalysts exhibited higher catalytic performances, which were attributed to their high BET surface area and large pore volume. Moreover, 20SA/MCM-41 solid acid catalyst showed excellent reusability in both esterifications.     

功能离子液体[NH_2ebim][PF_6]的合成及其吸收CO_2的研究

采用两步法合成了离子液体1-胺乙基丁基咪唑六氟磷酸盐([NH2ebim][PF6]),进行吸收CO2的研究。结果表明,CO2与离子液体[NH2ebim][PF6]的反应摩尔比介于0.5¹.0,模拟[NH2ebim][PF6]的溶解度参数为18.09 MPa0.5,比常规离子液体的溶解度参数更接近CO2的溶解度参数,说明[NH2ebim][PF6]与CO2有更好的互溶性,利于对CO2的吸收。